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进展第21期封面文章:随机准相位匹配技术,实现激光频率变换

2020-11-16

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随机准相位匹配技术,实现激光频率变换

天津大学精仪学院姚建铨院士团队在《激光与光电子学进展》发表了题为“多晶材料随机准相位匹配研究进展”的综述文章,被选为当期的封面文章。

文中概括了随机准相位匹配技术的发展过程,对近年来超快激光作用多晶陶瓷通过随机准相位匹配技术混频的一些典型实验进行了详细介绍,并探讨了随机准相位匹配技术常用的材料——多晶陶瓷的处理、建模问题,最后展望了该技术的发展前景。


封面文章| 刘科飞,钟凯,姚建铨. 多晶材料随机准相位匹配研究进展[J]. 激光与光电子学进展, 2020, 57(21): 210001

撰稿| 刘科飞 钟凯 

光学频率变换技术的背景

激光入射到非线性晶体中时,强大的光电场会使电子的发生振荡,使之极化,会发出与激光频率不同频率的谐波,除了与激光频率相同的基次谐波(线性极化),另一种是二次极化谐波(非线性极化),它的频率是激光频率的两倍,由它在晶体中相干增长产生的光束便称为倍频光,激发这束倍频光的激光称为基频光。从量子的观点来看,这是通过晶体的虚能级使两个低能量光子合并为一个高能量光子的过程。

若使基频光的能量源源不断地转换到倍频光,需要保持基频光激发的二次极化谐波和倍频光在晶体中位置时时刻刻相同,然而由于晶体的色散导致基频光和倍频光的折射率不同,进而导致两束光在晶体中群速度不同,无法实现倍频光的持续增长,一般情况下,仅在几十微米的相干长度内持续增长,此时相位失配最大,之后倍频光在下一个相干长度内会不断减弱,以此形成倍频光的周期振荡。

为解决这一问题而发展的非线性光学相位匹配技术,可使直接发出的激光波长高效地转换到各个波段。利用各向异性晶体的双折射特性,使一定偏振的基频光沿晶体的特定方向入射,或者改变晶体的温度,实现角度或者温度相位匹配(PM)——即使基频光和倍频光在晶体中特定方向传播时的折射率相同;另一种技术,倍频光在晶体中传播一个相干长度开始减弱时,反转晶体方向,重新使相位失配为零,可以使基频光能量持续转换到倍频光,这便是依赖周期反转晶体的准相位匹配(QPM)技术。

上述倍频过程的相位匹配技术,在差频、和频等二阶非线性过程中是相通的。尽管传统的PM,QPM技术可以实现高效的转换,但是PM过程往往对晶体的要求苛刻,并不是所有激光波长和任意晶体都可以满足角度或者温度PM条件,QPM器件制作工艺复杂,此外,由于PM及QPM往往具有较小的允许带宽,难以在任意波长处实现超短脉冲激光泵浦的超宽带频率变换,这些不足限制了其在中红外光谱检测,光频率梳等需要宽带光源的应用。

各向同性的材料没有双折射效应,能不能实现相位匹配呢?答案是肯定的,需要通过随机准相位匹配技术实现。 

随机准相位匹配简介

随机准相位匹配(RQPM)的原型可以追溯到六十年代测量非线性材料的粉末倍频实验,1968年,Kurtz和Perry以晶质石英为基准,通过粉末倍频分析技术研究了大量材料的非线性系数的大小,当时实验所得到的一些结论,与RQPM的结论相符合。

2004年,M. Baudrier-Raybaut等人研究了多晶陶瓷材料的差频,提出了随机准相位匹配(Random QPM)的概念。如图1(d)所示,多晶陶瓷随机的晶畴结构分布,导致了相位的随机波动,相对相位的随机波动过程带来的RQPM,可以使光学各向同性的材料一定程度上实现相位匹配,实现信号光的增长[1]。

RQPM过程不需要入射光特殊的偏振态,无需制作特定周期畴结构的极化材料,最重要的是,允许三波互作用发生在非常大的带宽中,因此RQPM过程具有宽带响应特性,可以在很宽的波段内实现激光的频率变换。

PM和QPM需要依赖特殊切向的晶体,或者周期反转结构的器件,RQPM利用的是材料的无序畴结构,近些年,多晶材料以其独特的性质在RQPM光学频率变换领域越来越多的关注。


图1 (a) 相位失配下,光场周期振荡;(b) 完全无序的气体液体,无法产生相干辐射;(c) 准相位匹配过程中,光矢量线性增长;(d) 多晶材料中,光矢量缓慢增长。

多晶材料RQPM的研究现状

多晶材料的优势

以ZnSe为代表的一类红外半导体材料,具有良好的物理、光学及机械特性,是最理想的产生中红外激光的非线性材料,相对于PM或者QPM的晶体,其价格低廉,易于获得。不过多晶材料RQPM的平均非线性增益较低,纳秒激光泵浦时转换效率远低于常规PM和QPM,因此一直没有实用化的器件产生。

对于飞秒激光泵浦的宽带OPO,一方面由于需要严格控制色散,通常采用厚度很小的非线性材料,大大缩小了RQPM与PM及QPM的非线性增益差距;另一方面,材料对飞秒激光的抗损伤性能比纳秒激光高三个数量级,可以通过紧聚焦极大地提高泵浦光功率密度,增强非线性增益。

多晶陶瓷的RQPM OPO

OPO通过谐振腔使参量信号多次反馈振荡来增强非线性效应,可以实现很高的转换效率。多晶材料OPO的实现,真正地证明了RQPM的实用性。

2017年,美国中佛罗里达大学Ru等对多晶ZnSe进行了倍频特性测试,发现倍频效率统计均值与材料厚度成正比,且与QPM的定向外延生长的砷化镓(OP-GaAs)晶体相比,多晶ZnSe样品的某些区域倍频效率能够接近OP-GaAs。以倍频测试结果作为指导,使用Cr:ZnS飞秒激光同步泵浦基于多晶ZnSe的OPO,实现了宽带中红外激光输出[2]。

该OPO的实验装置如图2(a)所示的蝶形腔结构,泵浦阈值小于100mW,输出功率可达20mW,输出光谱覆盖3-7.5μm。各项指标均接近OP-GaAs OPO的水平。


图2 (a)ZnSe多晶陶瓷随机准相位匹配OPO的装置示意图,右下角为布儒斯特角放置ZnSe的照片;(b)输出的3-7.5μm的宽带光谱;(c)腔长失谐图

包括ZnSe在内的大量红外半导体材料如ZnSe、ZnS、ZnTe、ZnO、GaP、GaN等,这些物化性能优异的材料却无法制成实用的QPM器件,多晶材料的RQPM OPO为解决上述问题提供了一种可行的方法。

多晶基质RQPM混频产生宽带光谱

IPG Photonics公司在超短脉冲Cr:ZnS/ZnSe中红外激光器领域开展了大量的研究工作。

2017年,Vasilyev等人制作了EDLF泵浦的中红外Cr:ZnS/Cr:ZnSe的超短脉冲激光器,不同晶粒尺寸的Cr:ZnS飞秒激光振荡器中最高观测到四次谐波信号,并在放大器中通过RQPM混频实现了覆盖1.8-4.5μm的超连续谱,如图3所示[3]。

图3 多晶Cr:ZnS飞秒激光器的RQPM谐波及超连续谱。(a) 基频光的一至四次谐波;(b) 1.8-4.5μm超连续谱

2019年,使用飞秒Cr:ZnS激光器搭建了中红外光频梳系统,多晶基质的RQPM光谱宽度覆盖两个倍频程,使测量载波包络偏移频率更为便利[4]。并在GaSe和ZGP晶体内通过脉冲内不同光谱分量的混频将超宽带光谱拓展到近18μm的远红外[5-6]。

同时,德国马普所的Zhang等人利用Ho:YAG飞秒激光泵浦多晶ZnSe/ZnS 材料,利用RQPM混频实现2.7-20μm的超宽带光谱,平均功率达到了16mW,达到与双折射晶体转换效率相当的水平[7]。

如上所述,近年来超快激光技术的快速发展开启了研究多晶材料RQPM非线性光学频率变换理论与技术的新篇章。

RQPM理论与多晶材料处理

多晶的RQPM过程受到晶粒不规则形态的影响,且其有效非线性系数与晶粒的晶向随机分布密切相关。晶向导致有效非线性系数的随机分布,图4所示为光束与多晶作用的示意图,不同的颜色表示不同的晶粒。


图4 一定截面积的光束通过多晶材料示意图。(a)主视图;(b)侧视图

近年来,RQPM理论都在试图逼真地还原上述的模型。Kawamori等使用材料领域成熟的软件生成多晶模型,经过网格化获得任意空间维度的晶粒随机分布情况,从二阶极化率张量变换的角度描述非线性系数的随机变化,较准确地还原了上述物理模型[8]。图5为我们使用Neper生成的多晶模型及其网格化的形态。


图5 利用Neper生成的多晶材料及其网格化的形态

通过蒙特卡洛计算,Kawamori证实了信号光强随互作用长度线性增长的结论,生成的功率分布直方图,与实验数据相一致。

多晶陶瓷由晶粒生长,烧结,压制而成,Chen等通过大量的实验,系统研究了ZnSe陶瓷的处理过程对晶粒尺寸的影响[9],证明在目前商用多晶陶瓷材料的基础上,经过高温处理及退火能够满足绝大部分三波互作用过程的RQPM条件。

展望

得力于超快激光技术的快速发展,以多晶ZnSe为代表的红外半导体材料,结合RQPM技术,可为超宽带中红外连续谱及光频梳产生等热门研究领域提供一种相对低成本的新途径。今后的研究中,进一步完善RQPM基本理论,期望可以推出实用化RQPM商用的器件,随着各种问题的解决,多晶材料RQPM有望广泛应用于紫外,到太赫兹波段的光源。
 

 

参考文献:

[1] Baudrier-Raybaut M, Haidar R, Kupecek P, et al. Random quasi-phase-matching in bulk polycrystalline isotropic nonlinear materials[J]. Nature, 2004, 432: 374-376.

[2] Ru Q, Lee N, Chen X, et al. Optical parametric oscillation in a random polycrystalline medium[J]. Optica, 2017, 4(6): 617-618.

[3] Vasilyev S, Moskalev I, Mirov M, et al. Ultrafast middle-IR lasers and amplifiers based on polycrystalline Cr:ZnS and Cr:ZnSe[J]. Optical Materials Express, 2017, 7(7): 2636-2650.

[4] Vasilyev S, Smolski V, Peppers J, et al. Middle-IR frequency comb based on Cr: ZnS laser[J]. Optics Express, 2019, 27(24): 35079-35087.

[5] Vasilyev S, Moskalev I S, Smolski V O, et al. Super-octave longwave mid-infrared coherent transients produced by optical rectification of few-cycle 2.5-μm pulses[J]. Optica, 2019, 6(1): 111-114.

[6] Vasilyev S, Moskalev I, Smolski V, et al. Multi-octave visible to long-wave IR femtosecond continuum generated in Cr: ZnS-GaSe tandem[J]. Optics Express, 2019, 27(11): 16405-16413.

[7] Zhang J, Fritsch K, Wang Q, et al. Intra-pulse difference-frequency generation of mid-infrared (2.7–20μm) by random quasi-phase-matching[J]. Optics Letters, 2019, 44(12): 2986-2989.

[8] Kawamori T, Ru Q, Vodopyanov K L. Comprehensive Model for Randomly Phase-Matched Frequency Conversion in Zinc-Blende Polycrystals and Experimental Results for ZnSe[J]. Physical Review Applied, 2019, 11(5): 054015.

[9] Chen X, Gaume R. Non-stoichiometric grain-growth in ZnSe ceramics for χ(2) interaction[J]. Optical Materials Express, 2019, 9(2): 400-409.


课题组介绍:

天津大学激光与光电子研究所(姚建铨院士团队)是“光学工程”国家重点学科、光电信息技术教育部重点实验室以及微光机电系统技术教育部重点实验室(B类)的重要组成部分,主要从事激光与光电子技术研究,具体包括全固态激光及非线性光学频率变换技术、高性能光纤激光技术、太赫兹光子学、激光及太赫兹技术应用、微纳光电子技术及器件、光纤传感技术等,近十年来承担973、863、国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目及课题30余项,取得了丰硕的科研成果,曾获国家发明二等奖、天津科技进步二等奖、军队科技进步一等奖和中科院特等奖等,在国内外重要刊物发表论文1200 余篇,授权发明专利 40 余项。