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吉林大学孙洪波/王海宇课题组:石墨烯对二硫化钼单层中高能热载流子的有效提取

2017-11-13

吉林大学孙洪波/王海宇课题组利用石墨烯与二硫化钼单层制备了原子层厚的二维异质结,不仅阐述了其中二硫化钼单层中高能光生热载流子独特的自由载流子弛豫行为,而且证明了该高能热载流子也能高效地转移至石墨烯上,为论证二维光电器件的工作机理、提高其光电转换效率提供了新方案。相关成果以Slow cooling and efficient extraction of C-exciton hot carriers in MoS2 monolayer为题发表在Nature Communications [8, 13906 (2017)]上。

最近,既具有与石墨烯类似的极限物理厚度,又具有石墨烯所缺失的直接带隙能带结构的二维系统,半导体性的过渡族金属硫族化合物单层(如图1(a),(b)所示),在能量转换及存储领域中受到了广泛的关注。

图1 (a)二硫化钼单层及其与石墨烯构成的二维异质结示意图;(b)二硫化钼单层的能带图,绿色部分对应C激子态;(c)对应的稳态吸收及荧光谱;(d)二硫化钼单层的瞬态吸收谱;(e)不同激发强度下二硫化钼单层的初始瞬态吸收光谱;(f)C激子热载流子的弛豫动力学

以其代表材料如二硫化钼单层为例,由于态密度中存在着平行的能带(又称能带嵌套,band nesting),使其在能量远大于带隙的激发态上也具有很强的光响应。相对于能量较低的带边A/B激子态,这一高能激发态通常被标记为C激子态(如图1(b)中绿色区域所示)。理论上,C激子态上的光生电子-空穴对会在动量空间上实现自发的电荷分离。然而,目前人们对这种新颖的C激子热载流子的特性所知甚少。

针对这一问题,该课题利用飞秒瞬态吸收光谱技术详细研究了在不同激发光强下二硫化钼单层中C激子态上的光生电子-空穴对的瞬态行为(如图1(c)-(e)所示)。通过专门描述非成对的/自由载流子复合(non-geminate/free carrier recombination)的速率方程分析发现(如图1(f)所示),该激发态上的瞬态信号的倒数在前200皮秒(1皮秒 = 10-12 秒)的时间窗口内表现为探测时间的线性函数,并在不同的激发光强下都保持了很好的线性度。这种线性关系正是载流子运动具有自由载流子弛豫特征的标志。这明显不同于紧束缚的A/B激子,说明C激子已自发解离成了热自由载流子。

进而,在与新加坡国立大学、伦敦帝国理工学院等单位的合作中,对由二硫化钼单层和石墨烯构成的叠层异质结进行了表面形貌表征(图2(a)),结合扫描隧穿显微光谱和飞秒瞬态吸收光谱技术分别指出了石墨烯衬底对二硫化钼单层的电学带隙的影响(图2(b)),以及各个激子态上电荷从二硫化钼单层向石墨烯的初始转移过程(图2(c))。

图2 (a)二硫化钼单层/石墨烯异质结的表面形貌;(b)扫描隧道显微光谱分析结果,对应于材料的电学带隙;(c)二硫化钼单层/石墨烯异质结中光物理过程示意图

对二硫化钼单层/石墨烯异质结中各个激子态上的特征动力学的分析表明:A/B/C激子的初始电荷提取效率分别为93%,81%和80%。这一研究阐明了二硫化钼单层中C激子态上热载流子的二体复合机制(two-body recombination mechanism),并确认了C激子热载流子在二硫化钼单层/石墨烯异质结体系中高达80%的热载流子初始提取效率,为深入理解相关二维器件的光物理图像和工作机制提供了原理性的解释。

文章链接:https://www.nature.com/articles/ncomms13906