01导读

北京航空航天大学电子信息工程学院吴晓君课题组与中国科学院物理研究所光物理实验室李玉同课题组合作，在高能强场太赫兹辐射的产生方面取得新进展。合作团队针对铌酸锂晶体在高能激光泵浦下产生太赫兹辐射效率低、易饱和问题，通过深入研究铌酸锂倾斜波前技术原理，发现了效率饱和的物理本质，在实验上通过调控泵浦激光的啁啾和频谱分布，优化泵浦激光光斑和能量分布，降低晶体温度以克服太赫兹强吸收等方法，全面提升了泵浦激光转化为太赫兹辐射的能量转化效率，获得了单脉冲能量1.4 mJ, 峰值电场6.3 MV/cm，峰值磁场2.1 Tesla，能量转化效率0.7%的国际领先超强太赫兹辐射，多项指标为该方法国际报道最高值。

该研究成果近期以1.4-mJ High Energy Terahertz Radiation from Lithium Niobates为题，发表在Laser & Photonics Reviews上。

02研究背景

太赫兹科学是当代前沿研究的热点，太赫兹技术在航空航天、通信雷达、**安全、材料科学、生物医疗等领域具有重要的应用前景。强太赫兹源的缺乏是制约太赫兹科学与技术发展的关键。当太赫兹源的单脉冲能量提高到mJ以上、峰值功率超过GW、场强远高于MV/cm时，太赫兹电磁波与物质强相互作用效应将显著增强[Nature, 585, 58, 2020; Nature 565, 61, 2019; Science 364, 1079, 2019]，也将助力全光太赫兹电子加速器的实现[Science 352, 429, 2016; Nature Photonics 12, 336, 2018]，可在物理、化学、材料、生物、**、天文、加速器等领域开辟一系列前瞻性方向，形成太赫兹科学技术研究与应用族群。

利用飞秒激光泵浦材料产生太赫兹电磁波的方法有很多，其中铌酸锂晶体倾斜波前法是最有效的途径之一。早在1971年，加州大学伯克利分校沈元壤先生课题组就利用脉冲激光在铌酸锂晶片中产生了太赫兹脉冲[Appl. Phys. Lett. 19, 320, 1971]。由于铌酸锂晶体在太赫兹频段折射率为4.9，在光学频段折射率~2.3，这极大的折射率差导致太赫兹在产生过程中有效作用距离很短，外加铌酸锂对太赫兹有很强的线性吸收，导致太赫兹产生效率低。因此，在早期的太赫兹光源选择中，铌酸锂晶体并未受到青睐。直到2002年，匈牙利的J. Hebling教授发明了倾斜波前技术[Opt. Express 10, 1161, 2002]，让泵浦激光的群速度与太赫兹相速度匹配，增加了泵浦激光与太赫兹辐射的相干作用距离，极大提升了太赫兹辐射的产生效率。

吴晓君博士自2013年加入德国电子同步加速研究所（DESY）的Franz X. Kaertner教授课题组以来，面向强场太赫兹在全光太赫兹电子加速和小型化X射线源方面的应用，系统地研究了铌酸锂倾斜波前技术原理[Opt. Express 22, 20239, 2014]、泵浦激光参数[Opt. Lett. 39, 5403, 2014；Opt. Express 24, 21059 2016]、晶体结构和温度[Opt. Express 23, 29729, 2015]等对太赫兹辐射效率、频谱分布、光斑质量、发散角等的影响规律，将太赫兹单脉冲能量从数十微焦提升到了亚毫焦量级。利用铌酸锂强太赫兹源，与Kaertner教授团队合作实现了sub-keV的太赫兹电子枪[Optica 3, 1209, 2016]、太赫兹加速和操控[Nature Photonics 12, 336, 2018]，观察到液态水的克尔效应[Nature Communications 8, 15401, 2018]等。

然而，要想获得真正意义上的毫焦太赫兹脉冲输出，最直观的想法即是提高泵浦激光能量。目前大多数的高能激光多是基于钛宝石技术。这样的激光器具有输出能量高、脉冲短、频谱宽、低重频等特点，虽然可为毫焦量级太赫兹产生提供足够多的泵浦能量，但是太赫兹产生的有效作用距离短、晶体易损伤、辐射效率易饱和、太赫兹难收集且难诊断等诸多科学问题和技术难点成为了获得毫焦太赫兹输出的新挑战。

为克服超短泵浦脉冲（30 fs）导致的有效作用距离短的问题，吴晓君博士从2017年回国后与中科院物理所李玉同课题组合作，通过外加啁啾的方式将泵浦脉冲拉长，在室温条件下获得0.2 mJ单脉冲能量输出，将光斑汇聚到~1 mm（1/e）直径以下获得4 MV/cm的峰值场强[Opt. Express 26, 7107, 2018]，被倾斜波前技术发明人Hebling教授在第九届超快激光和太赫兹国际会议上（ISUPTW 2018）及该组的综述文章评价为该方法的场强最高值[Adv. Opt. Mater., 7, 1900681, 2019]。合作团队还对高能激光泵浦下引起的非线性畸变效应导致的太赫兹辐射效率降低、光斑空间移动、辐射频谱变化等进行了系统的研究[Photonics Res., 6, 959, 2018]，为本工作最终实现单脉冲能量大于1 mJ的太赫兹输出奠定了充分的理论和实验基础。

03研究创新点

高能飞秒激光泵浦铌酸锂产生太赫兹辐射效率饱和机理

为保证晶体不被破坏，合作团队采用将两块铌酸锂晶体纵向拼接的方法确保在z方向上长达80 mm的晶体长度，并对泵浦激光进行扩束的同时，还将光斑制备成纵向上的椭圆光斑，以提升激光的能量利用率。图1a给出了太赫兹产生的原理示意图。然而，增大泵浦激光光斑会导致远离晶体相位匹配角的激光能量严重浪费，产生太赫兹的效率变低；铌酸锂晶体内部远离相位匹配角的生成太赫兹光子传播长度变长，太赫兹耦合输出能量也会变低。若保持光斑大小不变，提高泵浦功率密度，则会导致进入晶体时的太赫兹转化效率高，泵浦光谱劣化严重，进而影响后续传播的泵浦光无法高效转化为太赫兹光子（如图1b和c）。因此，以上诸多因素导致高能激光泵浦铌酸锂晶体，通过倾斜波前技术很难保持其原本优越的能量转化效率。

图1：利用铌酸锂倾斜波前技术产生太赫兹辐射的原理示意图。a, 超强飞秒激光照射在铌酸锂晶体上产生太赫兹脉冲。b和c，比较了在低功率密度和高功率密度泵浦下，由于非线性失真效应使得高能量泵浦密度时有效作用距离变短，进而导致太赫兹效率降低。

铌酸锂倾斜波前实验装置

该工作的实验装置如图2所示。本实验采用中科院物理所光物理实验室的商用钛宝石激光器。该激光器的最大输出能量高达500 mJ，中心波长800 nm，脉冲宽度30 fs,重复频率10 Hz。由于泵浦激光脉冲宽度过短，限制了光整流过程中的本征有效作用距离。为此，合作团队通过声光可编程色散滤波器来调节泵浦激光的光谱分布和群色散延迟，克服了脉冲过窄的问题。通过放置在真空室中的扩束器对泵浦激光进行扩束，避免了晶体损伤。通过两个柱透镜将泵浦激光制备成椭圆光斑，更加合理利用泵浦激光能量。

图2：太赫兹产生和表征的实验装置示意图。a, 钛宝石激光放大器的泵浦脉冲通过扩展后入射到光栅(G)上，被衍射的泵浦光先通过半波片(HWP)，再通过两个柱透镜(CL1和CL2)入射到铌酸锂晶体上产生太赫兹脉冲。晶体放置于液氮冷却室(CC)。产生的太赫兹脉冲先通过两个抛物面镜(OAP1和OPA2)进行准直，后由另一个带孔的抛物面镜(OAP3)进行聚焦，并与探测光束聚焦到电光晶体ZnTe上。单发诊断装置包括延迟线(DL1)、聚焦透镜(L1)、两个格兰棱镜(GP1, GP2)、BBO晶体和光谱仪。b，安装在冷却室的铌酸锂晶体照片。TS: 温度传感器。

1.4 mJ高能太赫兹脉冲的获得

实验结果如图3所示，当铌酸锂晶体冷却到液氮温度时，在214 mJ的红外激光泵浦下，合作团队获得单脉冲能量1.4 mJ的太赫兹辐射，能量转化效率为0.7%，这两个指标为该方法的国际报道最高值。从图3a可以看出，太赫兹能量随泵浦能量密度的增加呈单调上升趋势，未出现饱和迹象。效率曲线呈线性增长，直到26 mJ/cm2，然后开始缓慢饱和。这意味着有望可以通过继续增加泵浦能量来获得更高的太赫兹输出。根据单脉冲能量、脉冲宽度和光斑尺寸等参数，计算得到聚焦太赫兹峰值电场为6.3 MV/cm，峰值磁场为2.1 Tesla。该自由空间的太赫兹场强还可通过设计更优化的光学元件来获得更小焦斑，理想的聚焦太赫兹电场强度可大于10 MV/cm。

图3：高能强场太赫兹脉冲输出实验结果。a，太赫兹能量及效率随泵浦能量密度变化曲线。b，在OAP1聚焦处测量得到得直径约1.4 mm (1/e)的太赫兹光斑。c，单发诊断得到的太赫兹时域波形。d，太赫兹频谱分布（峰值频率为0.4 THz）。e，光学泵浦的高能太赫兹辐射源对比。本工作为首个突破1 mJ的全固态太赫兹光源。

晶体温度对辐射频谱的影响

在产生太赫兹辐射过程中，铌酸锂晶体温度对相位匹配、有效作用距离，以及太赫兹线性吸收等起着重要的作用。相位匹配受铌酸锂折射率的影响,如图4a,b所示。在不同温度下，铌酸锂的折射率会发生变化，这就要求不同的晶体温度需对倾斜波前装置进行细微的调整与优化。从微观角度理解，在较低的晶体温度下，晶体内的太赫兹光子被晶格振动吸收较少，进而相干增加宏观有效作用距离。从图4a中可以看出，在整个冷却过程中，太赫兹能量都保持着单调递增趋势，在91 K时达到室温的六倍。这表明冷却晶体是提升太赫兹产率的一种非常有效的方法。图4d和e给出了太赫兹时域波形和对应的频谱分布随晶体温度的变化关系。随着晶体温度的降低，太赫兹脉冲宽度变窄，频谱变宽，峰值频率蓝移。

图4：晶体温度对太赫兹产率的影响。a，低温有效作用距离长；b，室温有效作用距离短。c，太赫兹能量随晶体温度的变化曲线。d,e,太赫兹时域波形和对应频谱随晶体温度的变化。

泵浦激光频谱分布对太赫兹辐射效率的影响

更有趣的是，通过对输入和输出的泵浦激光光谱的综合分析，可以获得更多关于太赫兹产生过程中非线性相互作用机理信息。在太赫兹产生过程中，合作团队发现通过调控泵浦激光光谱成分可显著提高太赫兹辐射效率，如图5a所示。当泵浦激光光谱较宽且分布较对称时，太赫兹效率低。利用声光可编程色散滤波器来调控泵浦激光光谱分布后，太赫兹效率显著提高。在本研究中，我们将泵浦能量固定在180 mJ，并对泵浦频谱进行了优化，使太赫兹效率从0.21%提高到了0.56%。效率提高的可能原因归纳为三个方面：光谱剪切使得泵浦脉宽变长，增加了有效作用距离；光谱变窄减小了宽光谱引起的色差和角色散，减小了泵浦激光的发散角引起的成像误差；频谱的不对称性使得能量更有效的向太赫兹频段转化。

图5：泵浦激光光谱分布与啁啾对太赫兹效率的影响。a,输入和输出的泵浦激光光谱及其对应的太赫兹效率。b，模拟激光频谱和新频率分量产生。c，模拟太赫兹产生前后输入和输出激光频谱分布。d, 太赫兹能量与群速度色散的依赖关系。

强场太赫兹非线性验证实验

为了验证强场太赫兹源在非线性太赫兹效应研究中的潜力，合作团队在掺杂硅和高阻硅晶片上进行了非线性吸收实验。如图6所示，在0.5 mm厚掺杂硅片中，可以观察到相当大的非线性吸收现象，机理来源可归结为导带电子谷间散射效应。微观的解释为导带低能量谷中的电子可被强太赫兹场激发到高能量谷中，占据高能量谷的电子有较大的有效质量，导致迁移率和电导率降低，使得更强的太赫兹拥有更大的透过率。

图6。掺杂硅样品的非线性太赫兹吸收效应。a，谷间散射微观示意图。b，归一化太赫兹透过率。。

总结

该工作从理论和实验上深入而系统地研究了基于铌酸锂倾斜波前技术的高能强场太赫兹脉冲产生机理和实验实现，通过综合优化泵激光光谱、脉冲啁啾、光斑形状、晶体温度等参数，克服了钛宝石超短激光脉冲产生太赫兹有效作用距离短、晶体易损坏、辐射效率易饱和、太赫兹难收集和难诊断等诸多科学难题和技术挑战，提升了将红外光能量转化为太赫兹能量的转化效率，获得了稳定输出的国际领先超强太赫兹辐射，为研究极端太赫兹科学、场驱动的光与物质强相互作用、太赫兹生物学效应、全光太赫兹电子加速等奠定了强源基础。

中科院物理所光物理实验室张保龙同学和北京航空航天大学电子信息工程学院马振喆同学为该文章共同第一作者。北京航空航天大学吴晓君副教授和中科院物理所李玉同研究员为共同通讯作者。该工作还得到了中科院物理所马景龙博士、王暄博士，上海交通大学陈黎明教授、张杰院士等合作者的理论和实验支持。

论文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/lpor.202000295