复旦大学吴施伟教授和北京大学刘开辉研究员课题组合作,在超快飞秒时间分辨和超高灵敏光子探测的基础上,结合透射电镜结构表征技术,首次系统性地在实验上直接测量了原子结构确定的单根单壁碳纳米管的声子动力学寿命。研究发现,碳纳米管的声子寿命显著依赖于碳纳米管的结构和性质。

碳纳米管由于独特的一维量子限域效应和丰富的能带结构,在开发更小、更快且更节能的集成电路领域,其研究热度一直经久不衰。最近有科研工作者实现了手性可控的碳纳米管生长,研制了栅长为5 nm,全尺寸为40 nm的极小尺度高性能碳纳米管晶体管,进一步推动了对于硅基半导体技术的碳基革命。与此同时,不同于块体材料,在低维碳纳米管中,纳米尺度的电子、声子等元激发准粒子间的相互作用被极大增强,从而对其电学、热学和光学性质有重要影响。其中,声子、电子间的散射是非常重要的物理过程,这些微观过程直接影响了碳纳米管的电学输运和能量耗散,成为进一步提高截止频率和工作效率的瓶颈。因此,在集成电路的设计上,如何从具有庞大家族成员的碳纳米管中选择合适的对象,需要对碳纳米管声子动力学进行系统地研究。

系统性的碳纳米管声子动力学的研究需要针对特定结构的碳纳米管进行直接的声子寿命测量。对于直径仅为1~4 nm的单根单壁碳纳米管,与声子动力学过程相关的拉曼散射信号非常微弱。一直以来,在时间域直接探测单根单壁碳纳米管的声子寿命是一个极大的挑战。在本工作中,研究团队利用扫描电镜衍射和吸收光谱等技术首先确定了单根单壁碳纳米管的原子结构和电子结构,结合碳纳米管的共振增强拉曼效应,开发了抽运-探测光波长可调的超快时间分辨反斯托克斯拉曼显微光谱技术,首次实现对单根、悬浮、结构确定的单壁碳纳米管声子动力学谱的本征系统性研究。


图1 单根单壁碳纳米管超快声子动力学谱研究

研究结果阐述了G-模式光学热声子的湮灭通道:电子-声子耦合、光学声子-声学声子耦合的相互作用。金属性碳纳米管中存在强电声耦合(包括朗道阻尼作用),其声子寿命(~ 1.0 ps)短于半导体性纳米管(~1.75 ps);维度的降低及其引发的准粒子间相互作用增强,使同为金属性的碳纳米管声子寿命要低于二维石墨烯(~2.0 ps)及三维层状石墨(~2.2 ps)。此外,通过对比此前的纳米管薄膜研究,发现纳米管-基底、纳米管-纳米管间的相互作用也会加速声子的湮灭,从而掩盖了单根单壁碳纳米管的本征寿命。碳纳米管的声子动力学研究扩展了人们对低维材料物理性质的认识,对优化碳纳米管电子、光电器件具有重要的指导意义。

相关成果以“Probing Phonon Dynamics in Individual Single-Walled Carbon Nanotubes”为题,发表在Nano Letters [18, 2590 (2018)]上。该工作共同第一作者为复旦大学的江涛和北京大学的洪浩。该工作得到自然科学基金委、科技部重大研究计划和重点研发专项计划、中组部青年人才、上海市科委和教委等经费的支持。

文章连接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b00341