上海交通大学物理与天文学院张杰院士和向导教授课题组与华东师范大学、中科院上海光机所、西北核技术研究所、中国工程物理研究院、清华大学等院校研究团队合作,借鉴阿秒科学领域的光电子streaking技术并将该技术拓展用于能量高4个量级的相对论能量电子束,利用激光在铌酸锂晶体中产生的太赫兹脉冲作为时间基准并结合超材料近场增强技术,精确地记录了相对论能量级电子束的时间信息,获得了1.5 fs的超高分辨率。

超快电子衍射属于泵浦-探测技术:首先由飞秒激光(泵浦)激发样品的动力学过程,随后利用电子束(探测)去记录某一时刻的原子位置信息;进一步改变电子束与激光的延时分别记录不同延时的原子位置信息;最终将不同时刻的原子信息结合起来形成原子电影,完整再现原子尺度超快动力学的全过程。类似于X射线自由电子激光,超快电子衍射可用于结构相变、电子声子耦合、分子动力学等超快过程研究;在基金委国家重大科研仪器设备研制项目支持下,上海交通大学联合北京大学和清华大学正在建设具有国际领先水平的兆伏特超快电子衍射与成像装置。


图1 泵浦-探测技术及电子束时间抖动对测量结果的影响

超快电子衍射的时间分辨率主要受限于电子束脉宽和电子束相对于泵浦激光的时间抖动。通过将电子束能量从keV提高到MeV可抑制电子空间电荷力的影响,产生50~100 fs(1 fs = 10-15 s)的电子束;进一步结合微波聚束腔技术,MeV电子束脉宽可压缩至10 fs以下。然而,伴随电子束脉宽的压缩,电子束的时间抖动会增加;因此尽管国际上已产生10 fs以下的电子束,超快电子衍射的时间分辨率仍然处于50~100 fs的量级。以Bi的A1g模式为例,在激光激发下Bi原子间距会以2.92 THz的频率振荡;由于测量的结果为时间抖动窗口内的平均值,因此尽管10 fs的电子束脉宽远小于振荡周期,当时间抖动与振荡的半周期相比拟时仍然无法分辨原子的位移振荡。受电子束时间抖动限制,超快电子衍射距离突破50 fs的时间分辨率仍有一步之遥,亟需发展精确记录电子束时间抖动的技术以便按照实验测量的泵浦-探测延时对所有数据进行重新排列,最终校正时间抖动并消除其对时间分辨率的影响。

传统的手表秒针转一圈时间为60 s,通过观察秒针的位置,人们对时间精度的确定可以做到1 s左右;太赫兹时钟以太赫兹脉冲的周期为标尺,通过记录电子被太赫兹电磁场影响的偏转角度确定电子束的到达时间。由于太赫兹的周期约1 ps (1 ps = 10-12 s),相比秒针转一圈的时间快了14个量级,因此太赫兹时钟对电子束时间信息的记录精度可做到飞秒量级。此外,在该实验中,研究团队利用微波聚束腔将电子束脉宽从逾200 fs压缩到6 fs以下,是世界上目前同能区获得的最短的电子束脉宽。


图2 太赫兹时钟原理图及THz streaking测量的不同延时处电子束分布

该‘太赫兹时钟’提供的1.5 fs时间抖动校正精度结合微波聚束腔技术产生的6 fs电子束也将兆伏特超快电子衍射的时间分辨率首次推进到亚10 fs,超过该国家重大科研仪器设备研制项目的原定指标(50 fs)5倍,预期将为超快电子衍射研究更快的动力学过程提供新的研究机会。

该工作近期发表在Physical Review X [8, 021061 (2018)]上。论文第一作者为上海交通大学博士生赵凌荣,通讯作者为向导教授和张杰院士。本工作主要由基金委国家重大科研仪器研制项目(11327902)、基金委创新群体项目(11721091)和科技部青年973课题(2015CB859700)资助。

文章链接: https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.8.021061