Nat. Commun.: 单个钙钛矿纳米晶的共振激发揭示了激子-声子耦合
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Nat. Commun.: 单个钙钛矿纳米晶的共振激发揭示了激子-声子耦合
钙钛矿纳米晶体由于其潜在的量子信息应用而在最近引起了极大的研究关注,这在很大程度上取决于强大的光学技术的发展,以解决精细的激子光物理。南京大学Xiaoyong Wang, Min Xiao和华盛顿州立大学Zhi-Gang Yu 等人已经实现了单个钙钛矿CsPbI3纳米晶体的共振和近共振激发,而散射的激光仅占总收集信号的10%。 这使我们能够为单个CsPbI3纳米晶体的发射态估计约11.32 µeV的超窄光致发光激发线宽,对应于?116.29 ps的激子移相时间。同时,可以从单个CsPbI3纳米晶体解析尺寸量化的声子,该晶体与激子的耦合被认为是由压电势引起的。从单个CsPbI3纳米晶体收集共振荧光的能力,以及随后的激子-声子声子耦合的揭示,标志着迈向稳定地发展为高级量子光源的关键一步。 Lv, Y., Yin, C., Zhang, C. et al. Exciton-acoustic phonon coupling revealed by resonant excitation of single perovskite nanocrystals. Nat. Commun. 12, 2192 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-22486-5 消息来源: 知光谷
2021-04-21
袁明鉴Nat. Commun.: 16.4%效率!超大面积的钙钛矿LED
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袁明鉴Nat. Commun.: 16.4%效率!超大面积的钙钛矿LED
有效面积的增大会严重影响钙钛矿发光二极管(PeLED)的性能。南开大学袁明鉴等人研究了钙钛矿发光层制造方法的失效机理。理清了严重的相分离是其稳定性差的原因。并引入了L-正缬氨酸以构建低形成焓的COO-配位中间相。新的中间相改变了准二维钙钛矿的结晶途径,从而抑制了相分离。 基于此方法,获得了具有期望特性的高质量大面积准2D薄膜(PEA2(FA0.7Cs0.3)n&minus;1PbnBr3n+1 (n&thinsp;=&thinsp;2, 3, &hellip;, &infin;))。在此基础上,研究人员进一步合理地调整了薄膜的复合动力学。 结合多种策略,制备了一系列高效的绿色准2D PeLED,其有效面积为9.0 cm2。在n = 3时达到了16.4%的峰值外量子效率,代表了迄今为止最有效的大面积PeLED。同时,在基于<n> = 10的薄膜器件中实现了高达9.1&times;104 cd m-2的亮度。 Sun, C., Jiang, Y., Cui, M. et al. High-performance large-area quasi-2D perovskite light-emitting diodes. Nat. Commun. 12, 2207 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-22529-x 消息来源: 知光谷
2021-04-21
南工安众福、黄维等AOM:共晶型室温磷光材料的研究进展
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南工安众福、黄维等AOM:共晶型室温磷光材料的研究进展
由于在光电,传感,生物成像,加密,逻辑门等领域具有应用前景,室温磷光(RTP)一直是当前科学技术中活跃的研究方向之一。纯有机磷光材料具有来源广、易于设计合成、柔性、低成本、低毒性等优势,近年来受到了研究人员的广泛关注。目前,人们通过主客体掺杂、晶体工程、超分子自组装等手段已经获得了一系列具有优异光学性能的RTP材料。共晶是晶体工程中重要方面,可以将两种或多种化合物通过非共价键的形式结合以调控或改善材料的性能,受到了广泛的关注。通过共晶的手段构筑RTP材料体系,既可以进一步优化和改善RTP材料的光学性质,也为深入研究高性能RTP材料的内在发光机制提供了平台。 南京工业大学先进材料研究院安众福教授和黄维院士课题组近日在Advanced Optical Materials上综述了近年来共晶型室温磷光材料的研究进展。作者首先介绍了磷光的发光机理及调控磷光发光性质的手段,主要包括重原子效应、H聚集,n-&pi;跃迁以及共晶和主客体掺杂。其中,有机磷光材料可以与具有不同杂/卤原子的&pi;共轭分子通过弱分子间相互作用形成共晶,因此可以进一步优化和改善RTP的发光特性。因此,作者从RTP共晶材料的设计策略开始,根据共晶中存在的典型相互作用,如卤键,氢键,离子键,&pi;-&pi;相互作用力等,对已报道的RTP共晶材料进行了分类。综述主体详细总结了目前已报道的共晶型RTP材料的光学性质与自组装作用力,重点讨论了各种作用力对磷光共晶光学性能的影响。现有的共晶型RTP材料表明通过控制单个分子的化学计量比,可以有效地调控发色团的分子堆积,实现对磷光激发态性质的调节。同时,与单组分晶体相比,共晶中所形成的新的分子间相互作用力也可以为发色团提供额外的刚性,有效地抑制三线态激子的非辐射跃迁。此外,共晶中存在的杂/卤原子也将进一步促进磷光分子的SOC,有效地促进系间窜跃过程。最后,作者讨论了目前在构筑共晶型RTP材料方面面临的一些挑战,如共晶组装的机理有待明确,有机共晶对磷光发光过程的影响机制有待进一步探讨等,并希望在未来能够开发出更多新型的共晶型RTP材料体系,以进一步完善对该领域的认知。 消息来源:MaterialsViews
2021-04-21
浙工大汪晶、黄亮等AM:用于实时可视化监控食品质量的荧光金属有机框架
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浙工大汪晶、黄亮等AM:用于实时可视化监控食品质量的荧光金属有机框架
在食品生产、配送、制备和消费过程中,不恰当的处理可能导致严重的公共卫生风险。例如,食用变质的食物每年会导致数千万人患病,数十万人死亡。食物变质时会产生生物胺,最具代表性性的是组胺,可引起人体的过敏反应,如低血压、皮肤刺激、头痛,甚至导致死亡。为应对日益严重的食品安全问题,探索简单高效的食品质量检测技术已迫在眉睫。此外,准确、实时的食品质量评价可以避免不必要的食品浪费,挽回不必要的经济损失。 在过去的几十年里,荧光传感技术因其无创性、快速响应和高灵敏度而受到广泛关注。特别是它具有将荧光探针和相关检测附件集成为便携式监控系统中的潜力。我们对荧光探针检测食品质量的大量研究进行了调查,发现它们中的大多数会产生单信号响应(开/关模式),一些与分析物无关的因素,如探针光漂白、样品光散射和激发光波动,可能会干扰检测的准确性和灵敏度。基于两个或多个信号的比率荧光探针具有自校准能力并且可以产生具有明显色相区别的不同颜色,以便肉眼进行可视化识别。实现比率荧光技术革命的一个关键在于开发新的探针材料。作为一种新兴的探针材料,金属有机框架(MOF)因其高比表面积、可调节的金属离子种类和多样的功能位点而在传感和检测方面具有特殊的前景。MOF探针量身定制的结构可以提供特定的主客体相互作用,用于选择性识别目标分子。据报道,一些双/多发射MOF通过电子离域诱导的发射红移、限制诱导的增强效应和能量转移用于鉴定胺化合物。然而,基于MOF的生物胺比率荧光传感器很少被报道。这是因为:1)双/多发射MOF的比例调节通常受到残余配体荧光、来自不同发射中心的能量转移以及复合物结构稳定性的限制。因此,对生物胺的荧光响应行为很难控制,最终的检测浓度范围总是超过实际需要。2)大多数检测模式依赖于具有固定参比信号的比率检测,并且来自探针材料荧光颜色的变化在期望的检测范围内通常是缓慢的,因此难以将其与便携式传感终端集成应用于现场实际应用。 浙江工业大学汪晶、黄亮研究团队与德州大学圣安东尼奥分校陈邦林教授首次通过将镧系MOF(EuMOF)与5-异硫氰酸荧光素(5-FITC)分子共价偶联,成功地制备了双发射比率荧光探针。在这项工作中,5-FITC被选为发射中心,因为它的异硫氰酸酯基团可以通过亲电加成反应很容易地被胺基修饰,并且它具有对酸碱度敏感的绿色荧光,可以与Eu3+发射的红色荧光结合形成高分辨的颜色识别系统。基于FITC 响应pH产生的结构变化、分析物诱导的能量转移、分析物与EuMOF和探针之间的特殊相互作用所结合并产生的双信号响应机制,所获得的EuMOF-FITC探针在生物胺指数范围(&asymp;5-50 mg/L)内对目标生物胺具有快速响应和优异的灵敏度。与现有材料相比,该探针显示出高度可辨别的荧光颜色变化。通过简单的掺杂方法,探针可以进一步与市售的玻璃纤维膜复合。此外,通过与基于智能手机的便携式监控系统相结合,EuMOF-FITC复合膜成功地指示了鱼肉样品的新鲜度。 研究者相信,此项研究将会为MOF为基础的比率荧光探针材料提供新的设计策略,并为集成监控系统应用于食品安全领域提供新的思路。 消息来源:MaterialsViews
2021-04-21
华中师大薛钦、武大谢国华AOM:有机发光分子也要保持“社交距离”:空间电荷转移的热激活延迟荧光材料及器件
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华中师大薛钦、武大谢国华AOM:有机发光分子也要保持“社交距离”:空间电荷转移的热激活延迟荧光材料及器件
热激活延迟荧光材料(TADF)是目前处于研究热点的新一代有机发光材料,通过化学键的作用将给体和受体单元连接起来是构筑(TADF)的一种重要方式,它可以形成较小的单线态和三线态能级差,从而有利于室温条件下三线态激子通过反向系间窜越转化为单线态激子。新型的TADF发光材料,既可避免传统荧光材料三线态激子不发光的缺点,又不像磷光材料必须依赖贵重金属的自旋轨道耦合效应才能诱导出可辐射复合的三线态激子,因此具有“物美价廉”的双重优点,可以实现100%的激子利用率。近年来,通过空间电荷转移现象也可实现TADF过程,大大拓宽了有机发光材料的开发途径,这种既可以通过分子间的物理作用又可以通过分子内的化学过程来调控激子产生和利用的方式引起了科学家的广泛兴趣。 华中师范大学物理科学与技术学院薛钦副教授和武汉大学化学与分子科学学院谢国华副研究员基于近年来在有机电致发光材料和器件的研究基础,受邀撰写关于空间电荷转移作用的TADF材料和器件应用的综述文章,系统归纳了空间电荷转移诱导的TADF发光机制的产生途径和方式。 空间电荷转移可以发生在不同的分子之间,也可以通过同一个分子的给体和受体单元相互作用产生,这种作用不仅可以方便地调控发光颜色、激子寿命、荧光量子效率,还有利于研制高效的有机电致发光器件。有机半导体分子间的空间电荷转移过程常在激基复合物或者激基缔合物体系中发现,因其一般具有较小的单线态和三线态能级差,从而表现出TADF过程,不仅可以实现高效的电致发光,也可充当主体材料将能量传递给其他发光分子,提高激子利用率,用途广泛,功能十分强大。当然也有例外,不是所有激基复、激基缔合物合物的发光都是TADF机制的,需要仔细甄别。同一个TADF分子中给体和受体单元由于分子排列不同,例如“头尾相靠”,相同化学结构的一个分子的给体和另一个分子的受体也可以产生空间电荷转移,从而增加了反向系间窜越的通道,可以更高效地俘获三线态激子。另外,有些给体和受体分子可以跨越分隔层(可达几十纳米厚)产生长程的空间电荷转移,当然这种过程像是一把“双刃剑”,有可能产生更多的激子利用途径,也可能导致高能激子失活、荧光量子效率降低,器件性能变差,因此需要利用器件工程进行优化设计并加以有效利用。 当给体和受体基团以非共轭的方式连接时,由于他们之间独特的空间电荷转移行为,也可以在分子内诱导产生TADF现象,这是目前构筑高性能TADF电致发光材料的一个重要方式。例如邻位连接的给体和受体单元因其有效的空间距离拉大,通过化学键作用的电荷转移过程会减弱,有些分子体系便会向空间电荷转移过渡。分子的&pi;空间堆叠伴有本征的空间构象分离,可以抑制通过化学键主导的电荷转移过程,因此也是一种有效的TADF材料设计方案。还有一些桥连基团可以有效地打断分子内的共轭,使得最高被占据的分子轨道(HOMO)和最低未被占据的分子轨道(LUMO)更有利于在空间分布上产生分离,而这本身恰好满足了TADF材料设计的一个重要原则,自然而然地有利于维持较小的单线态和三线态能级差,可用于构筑高性能的TADF材料和电致发光器件。树枝状分子和聚合物具有更多样的空间排列,为给体和受体单元组合实现空间电荷转移提供了更多可行的方案,这也是未来开发溶液加工型TADF材料和器件的一个重要途径。 另外本文还强调了新型给体和受体单元的设计、分子排列方式以及聚集态行为对TADF发光机制的影响,这类材料未来将在显示、照明、生物医疗等方面发挥作用,具有广阔的应用前景。 消息来源:MaterialsViews
2021-04-21
北航吴晓君课题组等AFM:非线性太赫兹纳米超表面
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北航吴晓君课题组等AFM:非线性太赫兹纳米超表面
极端太赫兹科学是当代前沿研究的热点,可为研究材料科学、生物效应、电子加速等提供前所未有的场敏感平台。要想获得场强大于10 MV/cm的极端太赫兹强场,除采用价格昂贵、体积庞大、极其稀缺的高能激光器作为泵浦源产生自由空间的超强太赫兹辐射外,如能将强太赫兹场耦合进入纳米结构,进而通过局域场增强的方式获得极端条件,将是一个低成本、可操作性强的有效方案。当具有亚毫米尺度的太赫兹电磁波与纳米结构相互作用的时候,电磁波的宏观波长被弱化,反之纳米结构“感受到”的是太赫兹场的作用效应。传统方式多采用纳米颗粒、纳米条带等方法来实现太赫兹场的局域增强效应,场增强倍数不高导致极强的太赫兹峰值场强照射样品才能观察到明显的效应,对后续调控与应用产生极大的阻碍。 针对上述强场太赫兹非线性效应实现和应用过程中的科学问题和技术难点,北京航空航天大学吴晓君课题组与天津大学张伟力教授、新加坡南洋理工大学Ranjan Singh教授团队合作,通过将微米周期劈裂共振环的开口缩小到纳米尺寸,发现其局域场增强可高达103-104倍,并利用传统的微纳加工技术结合适当的特殊工艺制备出了具有15 nm开口宽度的大面积太赫兹纳米超表面。在实验上先通过高信噪比的传统弱场太赫兹时域光谱技术结合仿真计算比对的方式,验证了开口的宽度,进而利用铌酸锂倾斜波前法产生了最大单脉冲电场约100 kV/cm的太赫兹脉冲,通过控制泵浦太赫兹脉冲的强弱,观察到强场太赫兹诱导的非线性频率调控现象。与传统非线性太赫兹超表面最大的不同在于,本工作实现的场敏感频率调控只发生在纳米缝隙处,体相应被明显抑制,因此利用太赫兹自身的透射谱即可探测到频率的调控现象。该过程是通过纳米缝隙处极强的太赫兹场诱导衬底硅出现碰撞电离效应,导致纳米缝隙出现闭合,劈裂共振环的共振频率发生移动来实现高灵敏度的探测。不仅如此,还通过400 nm泵浦-强弱场太赫兹脉冲交替探测的方式,研究了纳米缝隙在外注入载流子的情况下,强太赫兹场还能通过谷间散射将闭合的纳米缝隙“打开”,再次证明非线性太赫兹纳米超表面极强的调控能力。 该工作不仅通过传统光刻技术成功实现了世界上第一个大面积非线性太赫兹纳米超表面,而且实验上验证了其非线性频率调控功能,为推动极端太赫兹科学、太赫兹纳米技术、新型纳米太赫兹器件等开辟了新思路。 消息来源:MaterialsViews
2021-04-21
上海光机所发现硒化锑太阳能电池中电子超快提取过程
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上海光机所发现硒化锑太阳能电池中电子超快提取过程
近日,中国科学院上海光机所强场激光物理国家重点实验室与华中科技大学合作,从器件设计和太赫兹光谱研究等方向出发,发现了低毒、低成本硒化锑(Sb2Se3)薄膜太阳能电池中快达几个皮秒的热电子提取过程,并成功抑制其缺陷复合过程。相关结果发表于ACS Energy Letters。 不断提高太阳能电池的光电转换效率一直是光电器件研究者在新能源领域不懈的追求。同时,低成本、高效率的太阳能电池前沿研究也将为实现我国2030年“碳达峰”目标和2060年“碳中和”目标提供重要的理论与实验研究基础。 本工作将硒化锑薄膜生长在不同的缓冲层上,使用时间分辨太赫兹光谱研究其中的热载流子提取与电荷分离动力学,实现了氧化锡(SnO2)作为电子传输层对电子提取过程(hot-electron extraction)的调控。通过光生载流子的电导率在太赫兹波段的色散关系分析,硫化镉(CdS)缓冲层与氧化锡缓冲层中两种截然不同的光生载流子复合方式被发现。如图所示,硫化镉p-n结中存在20ps的载流子缺陷复合过程,而这一过程被氧化锡中只有几个皮秒的超快热电子提取过程所抑制,从而大幅度提升载流子的有效提取效率,为进一步提高硒化碲太阳能电池效率的器件设计提供了重要的研究基础。本工作得到国家自然科学基金(光场调控重大研发计划、面上项目、青年基金项目)、中科院先导专项、上海市学术带头人计划的支持。 硒化碲的时间分辨太赫兹光谱与硒化碲受到光照后热载流子不同的弛豫路径 消息来源:中国科学院上海光学精密机械研究所
2021-04-21
上海光机所在先进红外光学材料Y2O3-MgO复相陶瓷研制方面取得新进展
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上海光机所在先进红外光学材料Y2O3-MgO复相陶瓷研制方面取得新进展
近期,中国科学院上海光学精密机械研究所激光与红外材料实验室在先进红外光学材料Y2O3-MgO复相陶瓷研制方面取得新进展,相关成果发表于Ceramics International。 Y2O3-MgO复相陶瓷以其高强度、低辐射、高热导率、高透过率等优越的性能,被认为是极端环境服役红外光学窗口的重要候选材料。该研究团队采用热分解硝酸盐法通过调控热分解过程的升温速率和改进粉体加工工艺,获得高活性的Y2O3-MgO复相纳米粉体;并采用预烧后热等静压的烧结方法获得高性能Y2O3-MgO复相红外透明陶瓷。实验结果表明,所制备的复相陶瓷红外透过率超过80%,红外截止边达9.2&mu;m,在中红外(3-5&mu;m)目标波段不存在含碳基团吸收峰的影响;抗弯强度和维氏硬度分别达到289MPa和9.92GPa。该研究结果有望有效推动Y2O3-MgO复相陶瓷在新一代红外光学窗口中的实际应用。 复相陶瓷的粉体合成、烧结制备工艺和光学透过率 消息来源:中国科学院上海光学精密机械研究所
2021-04-21
太阳能净水器灵感来自河豚
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太阳能净水器灵感来自河豚
太阳能净水器灵感来自河豚干净的水:普林斯顿大学湖中的太阳能吸收凝胶净化系统(左)和浸入过程中产生的清洁水。美国普林斯顿大学Xiaohui Xu及其同事制造了一项新器件,这个器件的灵感来自河豚,它能够达到有史以来最高的被动太阳能净水率。基于一种先进的水凝胶,该系统可以在冷却时快速吸收和过滤水,然后在太阳加热时放出干净的水。这个团队希望他们的创新能够带来低成本和可持续的离网净化系统,从而有可能改善全球许多社区可使用上干净的水。据联合国称,全世界三分之一的人无法获得安全饮用水。因此,迫切需要低成本、环保以及可持续的过滤水系统。这些最好通过被动净化技术来实现,这项技术利用太阳能将水与重金属、油和有害微生物等污染物分离。今天,研究人员大多通过蒸发水并将其凝结到表面来实现,但这是一个能源密集型过程,因此生产率会比较慢。Xu的团队根据河豚的行为特征采取了一项更先进的方法。当这些鱼探测到食肉动物时,它们会迅速吸收水来膨胀它们的身体,使它们自己看起来更具威胁性。一旦危险过去,水就会迅速排放出来。研究人员为了模仿这种行为,他们开发出一种海绵状期间,他们称之为太阳能吸收凝胶(SAG),它含有三个关键成分。PNIPA聚合物链材料的中心是一种先进的水凝胶,由PNIPA聚合物链的温度敏感网组成,它同时包含疏水和亲水区域。在较低的温度下,这些链条保持长而灵活的状态。这使水通过毛细现象流入网状物,并与其亲水区域结合。当温度高于33 &deg;C时,PNIPA 链会经历一个相变,它会变短而僵硬。因此,网格失去了大约90%的体积,它变得疏水,即把水排出材料外。围绕这种内部水凝胶的是一层暗的聚多巴胺,它有效地将阳光转化为热量,即它使PNIPA能够在较冷的条件下达到其相变温度,同时在重金属和有机分子进入水凝胶之前过滤掉它们。最后,一层外部藻酸盐过滤掉其它微生物以及其它任何较大的分子。Xu的团队测试了SAG的性能,他们将其放置在普林斯顿校区的一个湖中,水温为25 &deg;C。团队把材料浸泡在水里,他们在阳光下加热它以排放其吸收的水。在2小时的浸泡和排水周期中,该材料显示了有史以来报告的最高被动太阳能净水率。SAG 也高度耐用,即使在10个收集周期之后,它的性能几乎没有变差。团队采用简单且水基制造工艺,SAG 材料成本低且无毒,因此确保了其可及性和离网净水的可持续性。Xu及其同事认为他们的材料可能会带来变革。这项技术将提高全球许多社区的生活质量,尤其是在那些电力供应有限的地区。这项研究发表在《Advanced Materials》上。原文链接
2021-04-20
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2021-04-20