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2021-03-08
纳米尺度声子色散在BN纳米管中的四维振动光谱
科技动态
纳米尺度声子色散在BN纳米管中的四维振动光谱
声子在材料的机械、电学、光学和热学性质中起着重要的作用。在材料科学和凝聚态物理中,对声子色散的测量一直是人们关注的焦点,希望通过测量声子色散来了解和优化材料的力学性质。然而,这样的测量对于晶体缺陷、异质界面和纳米结构是非常具有挑战性的,因为这些微小的尺寸需要高空间分辨率和高检测灵敏度。尽管尖端增强拉曼光谱和扫描近场光学显微镜可以达到纳米空间分辨率,但它们的动量转移远小于典型的布里渊区(BZ)大小,因此高动量声子难以接近。其他振动光谱技术,如x射线和中子非弹性散射可以测量大量晶体声子分散体系,但缺乏空间分辨率(受限于他们的梁尺寸和低敏感性)导致散射信号平均值大晶体或纳米结构的集合体,因此,从而排除了单个纳米结构中声子色散测量。 扫描透射电子显微镜(STEMs)中像差校正器和单色器的最新发展使得具有10meV能量分辨率和原子空间分辨率的千伏电子束得以在过去十年中将电子能量损失谱(EELS)测量扩展到晶格振动特性。许多空间分辨测量,如原子分辨声子光谱学,声子极化子(PhP)映射,同位素识别和温度测量,现在都可以实现了。最近,还报道了用STEM-EELS对六方氮化硼(h-BN)和石墨片进行动量分辨振动测量。虽然之前的研究已经证明了该技术的高灵敏度和大动量转移范围,但他们只关注于在空间上基本均匀的薄片和二维(2D)薄片,因此没有利用电子显微镜的高空间分辨率。串行采集方法的长采集时间(单个空间位置的每个色散图长达10小时)也排除了执行2D扫描甚至行扫描的可能性。迄今为止,就我们所知,在单个纳米结构中测量纳米尺度位置相关声子色散还没有报道过。 近日,来自北京大学物理学院的高鹏教授团队报告了一种有效的采集方法,用于单个纳米结构中声子色散的实空间映射。利用缝隙孔径,可以在较短的采集时间内并行获取声子色散数据。能够利用这项技术增加两个空间尺寸,并在纳米尺度上在单个纳米结构中实现四维EELS(4D-EELS)测量。作为一个模型系统,氮化硼纳米管(BNNTs)显示出显著的机械、热和纳米光学特性,具有广泛的应用前景,如纳米电子学和低损耗极化器件的热导体。相关工作发表在《Nature communications》上。(郑江坡)文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-21452-5消息来源:两江科技评论
2021-03-07
用于双目立体成像的超灵敏纳米平面激光打印
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用于双目立体成像的超灵敏纳米平面激光打印
自从第一次发现二维(2D)材料以来,其卓越的光学和电子特性为开发超小型平面光电器件提供了一个前所未有的平台。过渡金属二硫化物(TMDs)表现出敏感的层相关性质,包括从体态到单层的间接到直接带隙跃迁,作为石墨烯的特殊补充出现,用于研究激子光-物质相互作用。因此,在光电探测器、谷发射、晶体管和存储器中已经看到了广泛应用的迅猛发展。尽管表现出诱人的高折射指数,但纳米TMD层中的光场操纵对其与工作波长相比正在消失的小厚度仍保持迟钝的敏感性。直到最近,厚度提高到数百纳米的纳米结构TMD层才开始被认为是支持独特的几何相关米氏共振的高折射率电介质谐振器,这开始了通过基于2D材料的光学元件来形成光的波前的研究。然而,这些演示是以降低设备紧凑性和集成度为代价实现的。此外,纳米结构TMD层的制造主要依赖于从块体材料的机械或化学剥离,并且随后遵循复杂的光刻过程来产生所需的形状和厚度。尽管这些方法在基础研究中被证明是有效的,但上述挑战仍然是新兴的2D平板光学实用和广泛应用的主要障碍。 近日,来自中国暨南大学光子技术研究所和广东省光纤传感与通信重点实验室的Dejiao Hu和Hao Li等人展示了基于纳米精度剥离的二硫化钼激光打印的全可见光范围内的超灵敏光场操作。集成在金属衬底上的二硫化钼层的独特色散所产生的非平凡界面相移使得在整个可见波段上每二硫化钼层的超灵敏共振操作高达13.95纳米,比其对应层大一个数量级。层状二硫化钼薄膜的层间范德瓦尔斯相互作用和各向异性热导率为按需构图二硫化钼提供了一种具有原子厚度精度和亚波长特征尺寸的激光剥离方法。通过这种方式,可以以简易且无需光刻的方式实现用于双目立体图像的纳米平面彩色印刷和进一步的调幅衍射组件。他们的结果证明了实用性,为新兴的2D平面光学的广泛应用释放了潜力,并为其铺平了道路。相关研究工作发表在《Nature Communications》上。(詹若男)文章链接:Dejiao Hu,Hao Li et al. Ultra-sensitive nanometric flat laser prints forbinocular stereoscopic image. Nature Communications(2021) 12:1154 https://doi.org/10.1038/s41467-021-21499-4消息来源:两江科技评论
2021-03-07
具有4THz带宽的光电调频连续波太赫兹光谱
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具有4THz带宽的光电调频连续波太赫兹光谱
太赫兹光谱在基础科学和工业无损检测中的潜在应用早已得到认可。在科学应用中,强太赫兹脉冲可以控制物质的电子、离子和自旋自由度。在无损检测中,宽带太赫兹光谱已经成功地用于多层介电涂层的非接触厚度测量和聚合物、泡沫和其他非导电材料中缺陷的检测。如今,上述大多数应用都使用太赫兹时域光谱系统,该系统使用超快光电导开关或非线性晶体将飞秒光脉冲的巨大带宽转换到太赫兹域。在过去的十年里,紧凑型飞秒激光器以及最初为基于光纤的电信开发的设备和组件的使用,推动了台式太赫兹时域光谱系统的发展,其中最好的系统现在达到了6.5太赫兹的带宽和超过100 dB的峰值动态范围(DR)。然而,这些系统的根本缺点是它们的高度复杂性。它们需要昂贵的飞秒脉冲激光源和复杂的光学延迟,这些延迟或者基于自由空间光学和光学机械,或者基于腔失谐,或者基于两个激光源的复杂同步。因此,所有三种方法都要求系统组装和调整,或者需要复杂的电子控制方案。因此,非常需要更简单的方法来产生和检测宽带太赫兹信号。 近日,来自德国柏林海因里希赫兹研究所和弗劳恩霍夫电信研究所的Lars Liebermeister等人提出了一种光电调频连续波太赫兹传感方法,这是一种宽带光谱和工业无损检测的有力工具。在这种方法中,扫频光学拍频信号产生太赫兹场,然后利用相同拍频信号的时间延迟拷贝,通过光混合对太赫兹场进行相干检测。因此,接收器电流是固有的相位调制,无需额外的调制器。由于这种技术,他们的宽带太赫兹光谱仪的性能(200赫兹的测量速率,或4太赫兹带宽和117分贝的平均峰值动态范围)与最先进的太赫兹-TDS系统相当,但复杂性显著降低。对层厚低至23 um的多层电介质样品的厚度测量显示了其在实际应用中的潜力。在0.2秒的测量时间内,不确定度小于2 %,这是连续波太赫兹光谱测量的最高精度。因此,光电FMCW方法为结合光纤和光子集成技术的宽带紧凑型太赫兹光谱仪铺平了道路。相关研究工作发表在《Nature Communications》上。(詹若男)文章链接:Lars Liebermeister et al. Optoelectronic frequency-modulated continuous-wave terahertz spectroscopy with 4 THz bandwidth. Nature Communications (2021) 12:1071 https://doi.org/10.1038/s41467-021-21260-x消息来源:两江科技评论
2021-03-07
连续体中的手性准束缚态
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连续体中的手性准束缚态
最近的研究显示,适当设计的光子晶体平板(PCSs)支持连续体的准束缚态(QBICs):辐射时间受对称性降低扰动控制的Fano共振模式,由于没有扰动时的对称性保护而成为非辐射态。当具有与QBICs本征偏振匹配的偏振状态的光入射到结构上时,会出现超锐利的Fano响应,并且共振散射的光保持相同的偏振。这种特性与高对比指数系统中的面内强布拉格散射相结合,使紧凑型光学设备可以在空间和时间上集中光。通过扰动此类系统中的每个其他晶胞,布里渊区会折叠,从而能够访问先前的束缚模式,并提供额外的设计自由度,以控制真实和动量空间中的QBICs。因此,支持QBICs的光子晶体为生物传感,平面光学调制器,陷波滤波器和非线性光学提供了高度通用的平台。 连续体中的准束缚态(QBICs)是Fano共振态,常规的Fano响应仅限于线性极化,并且不支持量身定制的相位控制,近日,来自纽约城市大学的AndreaAlù研究小组证明了Fano响应不限于线性极化以及共振时的特定幅度和相位。通过引入基于手性对称扰动的QBICs,研究者将可用于超尖峰共振的本征极化态的范围扩展到整个庞加莱球。当本征极化为圆极化时,该设备将支持呈现全圆二色性的Fano共振,当入射光为圆偏振时,改变设备的本征偏振会随意调整同一自旋的反射光的幅度和相位,从而为基于Fano的超表面带来了全新的机遇。通过应用几何相位概念,可以实现具有任意空间相位轮廓的超锐度共振超表面,非常适合于高光谱和自旋选择的波阵面整形。这些结果源于对称性,这意味着广义的Fano共振背后的概念不仅限于平面光学应用,还可以扩展到从声学,无线电频率到量子光子学的各种基于波的系统。相关研究发表在杂志《PhysicalReviewLetters》上。(刘乐)文章链接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.073001消息来源:两江科技评论
2021-03-07
美国光学学会焦点报道龙桂鲁团队空间量子直接通信实验
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美国光学学会焦点报道龙桂鲁团队空间量子直接通信实验
2021年1月19日,美国光学学会在光学焦点关注(Spotlight on Optics)报道了龙桂鲁教授团队完成的空间量子直接通信的原理演示实验。这一实验由龙桂鲁教授领导的清华大学、北京量子信息科学研究院联合团队完成。他们首次在国际上实现了自由空间量子直接通信。实验采用相位编码,优化了非对称马赫曾德尔干涉仪,能够自动补偿单光子在自由空间的相位漂移。通信系统在10米空间信道上实现了500bps的量子直接通信,误码率处在0.49%±0.27%的较低水平,能稳定地在量子信道直接传输文本、图片等文件。 量子直接通信(QSDC)是龙桂鲁教授2000年提出的在量子信道直接传输机密信息的量子保密通信模式,是国际上三种最主要的量子保密通信理论之一。空间量子直接通信技术是实现空地一体化广域量子保密通信网络的关键基础。自由空间量子安全直接通信系统研究工作以“Experimental free-space quantum secure direct communication and its security analysis”为题于2020年8月发表在美国光学学会所属(OSA)期刊Photonics Research上,发表当月入选期刊的Editors Pick。2021年1月19日,该论文又进一步被美国光学学会选为Spotlight on Optics(OSA光学焦点关注文章),在更大范围进行宣传报道。报道称,“该工作为正在发展的量子通信工具箱添加了一个令人兴奋的新工具,塑造未来通信基础架构。”。 清华大学博士生潘栋、北京量子信息科学研究院助理研究员林再盛为论文的共同第一作者。北京量子信息科学研究院研究员、清华大学教授龙桂鲁,和清华大学研究员殷柳国为该论文的共同通讯作者。 原文链接:https://www.osapublishing.org/prj/fulltext.cfm?uri=prj-8-9-1522&id=437765 美国光学学会Spotlight on Optics报道链接:https://www.osapublishing.org/spotlight/summary.cfm?id=437765消息来源: 知光谷
2021-03-07
高峰等人Joule: 最长寿命!钙钛矿发光二极管问世!!
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高峰等人Joule: 最长寿命!钙钛矿发光二极管问世!!
尽管钙钛矿发光二极管(PeLED)的效率和亮度得到了快速提高,但是较差的工作稳定性仍然是阻碍其实际应用的关键挑战。林雪平大学Sai Bai和高峰等人通过将二羧酸掺入钙钛矿的前躯体中,可以大大提高高效PeLED的工作稳定性。研究人员揭示了二羧酸通过原位酰胺化过程有效地消除了钙钛矿发光层中的反应性有机成分,该过程由碱性氧化锌底物催化进行的。形成的稳定酰胺可防止钙钛矿与下面的电荷注入层之间的负面反应,稳定钙钛矿和界面接触并确保所得PeLED的出色操作稳定性。通过合理优化钙钛矿发光层中的酰胺化反应,研究人员获得了效率高的PeLED,外量子效率为18.6%,在20 mA cm-2下的半衰期可达682 h,这是PeLED领域的的重要突破。Chaoyang Kuang, et al. Critical role of additive-induced molecular interaction on the operational stability of perovskite light-emitting diodes, Joule, 2021.DOI: 10.1016/j.joule.2021.01.003 https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121000039#!消息来源: 知光谷
2021-03-07
中国科大在单分子精密测量研究中取得重要进展
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中国科大在单分子精密测量研究中取得重要进展
中国科学技术大学单分子科学团队侯建国、王兵、谭世倞等科研人员发展了多种扫描探针显微成像联用技术,实现了对单分子在电、力、光等外场作用下不同内禀参量响应的精密测量,在单化学键精度上实现了单分子多重特异性的综合表征。这一研究成果于2月19日发表在《科学》杂志上。 精确测定分子的化学结构、识别其化学物种一直是表面科学的核心问题。即使在单个分子层次上,分子结构、电子态及其激发态、化学键振动、反应动力学行为等多维度的内禀属性均表现出显著的特异性。针对分子多维度内禀参量的精密测量是全局性和综合性理解分子特异性的基础,但始终是一个极具挑战性的前沿问题。在过去40多年里,扫描隧道显微术(STM)及其衍生出的多种高分辨的显微成像技术,如q-Plus原子力显微术(AFM),已经获得1埃量级的空间分辨能力。但是,这些显微技术缺乏化学识别能力。直到2013年,中国科大单分子科学团队利用针尖增强拉曼成像技术(TERS),首次实现了亚纳米级的化学识别(Nature 2013, 498, 82),并于2019年将该技术的空间分辨推进至1.5埃(Nat. Sci. Rev. 2019, 6, 1169),为进一步拓展针对分子特异性的全局表征研究打下了基础。 该团队在前期工作基础上,采用融合STM、AFM、TERS等扫描探针技术的策略,发展了STM-AFM-TERS联用技术,突破了单一显微成像技术的探测局限;利用这一高分辨的综合表征技术,以并五苯分子及其衍生物作为模型体系,结合电、力、光等不同相互作用,实现了对电子态、化学键结构和振动态、化学反应等多维度内禀参量的精密测量。实验结果揭示了Ag(110)表面吸附的并五苯分子转化为不同衍生物的机理,其中纳腔等离激元激发是导致特定吸附构型下C-H键选择性断裂的原因。在技术上,通过集成高灵敏度的单光子计数器,研究团队将拉曼光谱的实空间成像速度提高了2个数量级,成功实现了并五苯分子化学反应前后的动态跟踪与测量。结合理论计算,揭示了分子化学反应过程的机理,验证了实验观测结果。 这一融合多维度表征技术策略有望为表面催化、表面合成和二维材料中的化学结构与物种识别以及构效关系的构建提供可行的解决方案,在表面化学、多相催化等研究领域具有重要科学价值。《科学》杂志审稿人评价该技术“将具有跨领域的影响力”(becoming highly influential across the fields)。 中国科大微尺度物质科学国家研究中心博士生胥佳玉、祝翔是本论文的共同第一作者,侯建国、王兵、谭世倞为论文通讯作者。 该研究得到科技部、中国科学院、国家自然科学基金委、安徽省相关项目的资助。基于扫描探针的单分子多参量测量示意图:(A)探针;(B)拉曼光谱光路;(C)AFM像;(D)STM像和利用高灵敏单光子计数器同步采集的C-H振动拉曼光谱像;(E)分子骨架结构的拉曼光谱像。消息来源:中国科学技术大学
2021-03-07
【材料】光诱导电荷分离过程的中间态“可视化”捕获和静态谱学表征
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【材料】光诱导电荷分离过程的中间态“可视化”捕获和静态谱学表征
阐明电荷分离机制可以为提升光电转化、光合成、光致变色等光功能提供指导方法。电荷分离是个超快过程,通常需要通过超快时间分辨技术来分析,但对于很多固态材料来说,超快时间分辨谱难以做到精确分析。延长电荷分离态至秒级或更长寿命有助于通过静态谱学手段来揭示电荷分离机制,但迄今仍缺乏可行的办法来获得秒级或更长寿命的光诱导电荷分离态。 紫精化合物是非常经典的一类光致变色材料,易在光照下发生完全电荷分离生成自由基变色产物,其电荷分离的结果很明确,但过程一直不清楚,阻碍了这类材料的进一步优化设计。中国科学院福建物质结构研究所王明盛研究员带领的研究小组长期开展光致变色化合物的设计合成研究,近期在国家自然科学基金面上项目、中国科学院前沿交叉重点项目、中国科学院青年创新促进会优秀会员等项目的支持下,通过配位取代和位阻诱导的协同合成方法制备了4,4’-联吡啶的二面角一大一小的两个二价锌配合物,发现二面角小的化合物在光照后直接从无色变成紫色,变色过程与传统的紫精类光致变色材料一致,但大二面角化合物的光诱导电荷分离过程显著被减慢,先从无色变成黄色中间态,再缓慢变成常见的紫色态。电子顺磁共振、紫外可见近红外漫反射、拉曼等静态谱学研究表明光照后电子先转移到锌及其周围,生成了含有一价锌和有机自由基的黄色中间态,接着锌上的电子再缓慢转移4,4’-联吡啶,生成紫色的紫精自由基。这项研究通过合成方法首次捕获了秒级以上的光诱导电荷分离态,阐明了光致变色过程的电荷分离机制,为设计合成多步光致变色材料,乃至提高光电转化等功能的效率提供了新方法。 该项工作在J. Am. Chem. Soc.期刊在线发表,刘露同学为第一作者。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):Controlled Photoinduced Generation of “Visual” Partially and Fully Charge Separated States in Viologen Analogues Lu Liu, Qing Liu, Rong Li, Ming-Sheng Wang*, Guo-Cong Guo J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.0c10183消息来源:X-MOL资讯
2021-03-07
AEnM:不用助剂的Fe基催化剂光还原CO2到高碳烃
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AEnM:不用助剂的Fe基催化剂光还原CO2到高碳烃
CO2的过度排放带来了一系列的环境问题,因此如何将CO2变废为宝一直是研究者们研究的热点。CO2加氢是一种高效的CO2转化路径,主要分为直接转化法和间接转化法。CO2直接转化法是首先将CO2通过逆水煤气变化转化为CO然后将CO通过费托合成转化为目标产物。CO2间接转化法是利用两种甚至三种复合型催化剂即首先利用金属氧化物将CO2转化为甲醇或者CH3O中间体,然后在分子筛的作用下进一步转化为一系列高附加值的化学品。由于该转化路径并没有走费托合成的路径,产物的分布不受ASF的限制,因此相比于直接转化法,间接法可以获得较高的产物选择性。然而间接法在反应的过程中有大量的副产物CO生成(选择性往往大于50%),实际上真正有效的CO2转化受限。Fe基催化剂作为一种廉价的传统的CO2加氢催化剂,在直接转化CO2的路径中展示了优异的性能。然而目前报道的催化剂往往需要添加助剂或者其他的金属形成合金才能实现CO2到高碳烃的高效转化,并且反应的条件比较苛刻,需要在高温、高压的条件下进行。因此如何利用单一的廉价金属Fe在温和的反应条件下实现CO2的高效转化仍然是一项极具挑战的任务。鉴于此,中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员团队利用Fe基水滑石为前驱体,在不同温度条件下H2氛围中还原,利用水滑石的拓扑转变得到一系列不同物相的Fe基催化剂,在光照条件下实现了CO2到高附加值化学品的高效转化。相关结果以题为“Fe‐Based Catalysts for the Direct Photohydrogenation of CO2 to Value‐Added Hydrocarbons”发表在Advanced Energy Material(DOI: 10.1002/aenm.202002783)上。论文的第一作者是该课题组博士研究生李振华。 研究人员通过一系列的结构表征XRD、XAFS、Mössbauer等进一步证明在低温条件下形成的是FeOx负载型纳米催化剂,在中温条件下还原形成的是FeOx修饰的单质Fe界面结构型催化剂(FeOx/Fe),在高温条件下还原形成的是单质Fe负载型纳米催化剂。作者详细考察了不同物相的Fe基型催化剂在光照条件下对应的CO2加氢性能,发现在低温条件下还原得到的FeOx型催化剂对应的产物为CO,在中温(500oC)条件下得到的FeOx/Fe型催化剂对应的CO2转化率为50.1%,C2+选择性可达52.9%,而在高温条件下得到的单质Fe基型催化剂对应的产物是CH4。作者进一步通过DFT验证了这种FeOx/Fe界面结构可以抑制中间体-CH2和-CH3的加氢,同时可以促进C-C耦联反应从而生成高选择性的C2+。该工作打破了人们对Fe基催化剂只有在助剂存在的时候才能实现CO2到高附加值化学品转化的传统认识,为光驱动CO2转化提供了一条高效的、全新的、可持续的能源转化路径。消息来源:MaterialsViews
2021-03-07