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长春光机所在全可见区CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点的研究取得进展

发布:opticseditor阅读:1560时间:2017-10-10 09:45:45

近日,中科院长春光机所曾庆辉副研究员课题组提出一种新的简单易行的操作方法合成了不同卤素掺杂的全可见光谱区CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点,该工作对于钙钛矿量子点的制备及其在光电器件领域的应用具有十分重要的意义。该成果发表在国际期刊《ACS Appl.Mater.Interfaces》(SCI影响因子7.504)上(ACS Appl.Mater.Interfaces 2017,9,33020–33028),第一作者为苏莹在读硕士生,通讯作者是曾庆辉副研究员。

近几年,CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(PQDs)由于其具有高的荧光量子效率、窄的荧光发射光谱、荧光颜色可调等优异的光学性能,受到了科研工作者的广泛关注。但迄今为止,CsPbX3钙钛矿量子点的稳定性依然是一个亟待解决的科学难题。纠其原因主要是传统的CsPbX3钙钛矿量子点,尤其是混合卤素的CsPbX3钙钛矿量子点的制备多数是在较低温度(40℃)下通过阴离子交换技术来完成,而这种阴离子交换过程往往会导致荧光效率和稳定性的降低。

我们的工作旨在提高CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点的荧光效率和稳定性。与之前报道的在40℃下通过阴离子交换技术获得的CsPbX3钙钛矿量子点不同,我们通过热注入技术直接在高温条件下(~180℃)合成单一或者混合卤素CsPbX3钙钛矿量子点。通过我们的合成方法,表面配体可以更有效地配位到钙钛矿量子点的表面上,从而有利于改善其光学性能,提高其稳定性。实验过程中,我们使用相对绿色安全的油酸(OA)/油胺(OAm)双配体来代替传统的具有较高毒性的OA/OAm/TOP多配体混合物来合成CsPbX3钙钛矿量子点。与先前的需要抽真空和手套箱设备的严格的合成方法相比,我们提供了仅需要氩气惰性气体保护的简便方法;通过对反应温度、配体比例、反应时间和不同卤素原子比例等条件的精确控制以及热注入技术,我们制备出了高性能的单一和混合卤素CsPbX3(X = Cl,Br,I)钙钛矿量子点。

通过该方法制备的CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点具有较高的荧光量子产率(40-95%,最高值可以达到95%,是目前报道的溶液CsPbX3钙钛矿量子点样品荧光量子产率的最高值),较窄的半峰宽(9-35nm,最窄的半峰宽值为9nm,是目前报道的溶液量子点样品半峰宽的最小值),以及较高的光稳定性,而且,发射光谱峰位在可见光谱区域中连续可调(408-694nm),这将有利于CsPbX3钙钛矿量子点在诸如LED和太阳能电池等光电器件中得到广泛应用。此外,我们用1×1×2超晶胞构建了混合卤素CsPbX3钙钛矿量子点的晶体模型,计算了其能带结构,并将带隙与荧光发射光谱中的峰位进行了比较,理论上的直接带隙与实验结果吻合良好。我们的研究工作使得CsPbX3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点在光电器件等方面显示出一定的潜力,具有广阔的发展前景。

该工作得到了吉林省科技发展计划项目、中科院青促会、国家自然科学基金项目的支持。

发表文章链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.7b10612


图1. CsPbCl3、CsPbBr1.5Cl1.5、CsPbBr3、CsPbI1.5Br1.5和CsPbI3钙钛矿量子点的立方晶胞结构示意图(a)、XRD光谱(b)和EDS能谱(c) CsPbBr3钙钛矿量子点的FESEM照片(d),右上角为其TEM照片结果。

图1. CsPbCl3、CsPbBr1.5Cl1.5、CsPbBr3、CsPbI1.5Br1.5和CsPbI3钙钛矿量子点的立方晶胞结构示意图(a)、XRD光谱(b)和EDS能谱(c) CsPbBr3钙钛矿量子点的FESEM照片(d),右上角为其TEM照片结果。

来源:长春光机所

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