碳纳米管作为碳的一种重要同素异形体，具有直径范围一到数十纳米、长度范围几微米到几厘米的圆筒形结构。在过去的几十年间，因具有优异的电学、力学和结构特性，碳纳米管在逻辑电路、气体和能源存储中表现出极大的潜力。目前，研究人员还开发了一系列的合成策略来制备碳纳米管，包括电弧放电、激光烧蚀、固相热解和化学气相沉积等。然而，碳纳米管合成的高成本、高能耗和低分散性等问题仍亟待解决。此外，外来原子的引入可以有效地调控碳纳米管的电子结构，从而衍生出更多的应用。因此，开发一种温和普适的策略来合成具有高产量、有效组装和可控掺杂的碳纳米管对实现其产业化应用具有关键作用。

图1. 基于类沸石咪唑酸酯（ZIF-67）定向形成的氮掺杂碳纳米管组装的中空十二面体的合成和表征。

近日，武汉理工大学的麦立强教授课题组和厦门大学的朱梓忠教授课题组合作设计了一种简单、普适和高产量的碳纳米管合成策略，通过低温可控热解金属有机框架结构定向形成碳纳米管。其中，所选择的金属有机框架结构可以同时作为纳米催化剂和碳源的前驱体。在低温热解的过程（低至430 ℃）中，金属有机框架结构内的配位键发生断裂，同时释放出还原性气体。产生的还原性气体优先将结构中的金属离子/团簇转变成金属纳米催化剂，而这些纳米催化剂则进一步催化残余的有机单元形成碳纳米管。该过程中形成碳纳米管的关键是获得高活性和小尺寸的纳米催化剂。此外，通过简单地调控不同的金属有机框架结构，该策略可以得到普适的拓展并获得多种形态的碳纳米管定向组装结构。所制备的结构具有高比表面积、可控的掺杂量、多级孔隙和较高的稳定性，从而导致高活性、快速的电子/离子运输和良好的结构应变能力。例如，金属Co和Co3O4纳米颗粒限域在氮掺杂碳纳米管中的结构在氧还原和储锂方面都表现出优异的电化学性能。详细的实验分析和密度泛函理论模拟表明，碳纳米管中适量的石墨氮掺杂和限域的金属钴纳米晶都可以增加费米能级附近的态密度并降低功函，从而有效地提高其氧还原活性。

图2. 不同结构碳纳米管的密度泛函理论模拟结果。

因此，这种可行的合成策略和所提出的形成机制将进一步激励碳纳米管应用于更多前沿领域的快速发展。相关成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是武汉理工大学的博士研究生孟甲申和牛朝江以及厦门大学的博士研究生徐林瀚。麦立强教授和朱梓忠教授为该论文的共同通讯作者。

来源：材料学