近年来，缓解能源危机和减少温室气体的排放成为世界各国急需解决的问题，新型能量存储装置的开发也随之成为科学研究的热点。在众多二次储能体系当中，锂空气电池的理论能量密度高达3500 Wh/kg，远高于目前商用的锂离子电池，是最有前途的下一代电池体系之一。然而，大气中存在0.04%的二氧化碳气体，导致锂空气电池在放电过程中不可避免地生成副产物碳酸锂。相比于氧化锂，碳酸锂在热力学上更稳定，也更难以分解，碳酸锂的不可逆生成严重影响了锂空气电池的可逆性和循环寿命，制约了锂空气电池的实际应用。

为了促进碳酸锂在电池中的可逆分解，凯斯西储大学（Case Western Reverse University）的戴黎明团队与美国航空航天局（NASA）的Yi Lin以及John W. Connell团队合作，开发了一种新型的硼、氮共掺杂的多孔石墨烯材料作为正极催化剂，实现了碳酸锂在电池中的高度可逆分解，得到具有长循环寿命的锂-二氧化碳二次电池。

利用温室气体二氧化碳作为工作气体，锂-二氧化碳电池的理论能量密度高，在电化学储能和二氧化碳回收利用领域具有广阔的应用前景。然而由于锂-二氧化碳电池的放电产物碳酸锂的电导率低，分解所需要的能量高，严重影响了这一电池体系的储能效率。另一方面，在循环过程中不能完全分解的碳酸锂会在正极表面逐步富集，最终导致电池提早失效。因此，寻找能够高效促进碳酸锂分解的催化剂是改善锂-二氧化碳电池的关键。

凯斯西储大学和美国航空航天局的研究团队以对石墨烯材料造孔、掺杂等步骤获得了硼氮共掺杂多孔石墨烯材料（BN-hG）。作为锂-二氧化碳电池的正极催化剂，硼氮共掺杂的多孔石墨烯材料具有优异的催化二氧化碳还原和析出的功能，与多孔石墨烯相比，硼氮掺杂后的催化剂电极具有更低的充放电极化电压，在完全放电的条件下放电比容量可达16033 mAh/g，并成功使锂二氧化碳电池首次实现200圈的可逆充放电循环。值得注意的是，相比于传统的贵金属（如铂、钌等）基的催化剂材料，该研究使用的碳基催化剂价格更为低廉，更利于大规模的应用推广。

该工作设计了一种新的高度可逆的电池体系，对实现锂空气电池的实际应用以及二氧化碳气体的回收利用具有重要意义。相关成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition上，文章的第一作者是凯斯西储大学的博士后研究员伽龙。

来源：材料学