超短激光脉冲对分子进行取向和排列在实际应用中至关重要，特别是其中有关化学反应和分子轨道成像中的立体动力学，一直受到物理学界和化学界的长期关注。与已经广泛研究和证明的激光诱导的分子取向排列相比，在非对称陀螺分子的情况下实现分子定向是一项更具挑战性的任务。本文中，通过锁相交叉极化双色激光脉冲进行了非对称陀螺分子的全光学无磁场三维取向的实验演示。这种方法基于分子超极化张量的非对角元素引起的非线性光学混合过程。已在SO2分子上得到证实，此方法适用于各种复杂的非线性分子。

锁相正交双色（OTC）激光场的非对称陀螺分子的全光学无磁场取向的实验演示中，包括基波场（FW）及其时间重叠的二次谐波场（SH）。在实验中，FW沿极化方向对准主要分子轴（具有最高极化率的轴），两个场一起通过分子超极化张量的非对角线分量耦合。在OTC脉冲结束后，这种相互作用导致方位角对称性破坏和次要分子轴（具有第二高极化率的轴）的无磁场分子取向。此原理适用于其他具有不同的极化轴取向但类似于SO2的非线性分子。我们详细解释了取向机制，并解释了如何选择相对强度（FW与SH）以定向给定类型的分子。

实验装置（在超高真空室中，SO2分子的超音速气体射流受到一对具有正交偏振的同步双色激光脉冲的影响）

一维几何模型（a： SO2分子，原子用颜色编码：硫-黄色，氧-红色。 主轴沿Y轴。 短轴位于XZ平面中，相对于Z轴成θ角。 b：PhiL 取0，π，π/ 2时，以θ为自变量的势能函数）

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