1 引言

处于2 μm波段的超快固体激光器具有较高的峰值功率和脉冲能量,在诸多领域发挥着重要作用^[1-4]。实现稳定的皮秒或飞秒量级的超短脉冲是激光技术领域关注的热点问题之一。通过在激光腔内引入可饱和吸收材料对激光器进行锁模来获得超短脉冲的激光输出是近年来该领域的热门研究方向之一。从目前已报道的结果来看,很多材料可应用于1~3 μm的调Q锁模(QML)激光运转,如半导体可饱和吸收镜(SESAMs)、碳纳米管(CNTs)、石墨烯等。目前,主要从损伤阈值、恢复时间、饱和强度等方面来评估可饱和吸收体的性能。半导体可饱和吸收镜的使用范围相对较广,2018年Zhao等^[5]通过SESAM实现了Tm,Ho∶CALYO(Tm,Ho∶CaYAlO₄)晶体87 fs的锁模运转。但SESAM存在制造工艺相对复杂、造价高昂等问题^[6]。二维材料石墨烯可以实现1~2 μm波段的激光器锁模运转^[7-9],但石墨烯在2 μm波段的吸收效率较低,导致其对2 μm波段光的调制能力受限。碳纳米管常被用在1~2 μm波段的光纤激光器中^[10-12],但是其在2 μm固体激光器中受限于腔内损伤阈值,效率相对较低^[13]。

近年来,过渡金属二硫化物(TMDCs)以其较高的损伤阈值、较大的调制深度、较宽的吸收带宽和较高的非线性效应受到人们的广泛关注。二硫化钼(MoS₂)是一种典型的金属二硫化物,其两层硫原子和中间的钼原子组成六方型结构^[14-15]。2014年,Zhang等^[16]证明了MoS₂可以应用于激光锁模,并在1054 nm光纤激光器中实现了800 ps的锁模运转。2017年,Xia等^[17]利用MoS₂在Er∶YAG(Er∶Y₃Al₅O₁₂)激光器中实现了中心波长为1.6 μm,脉冲宽度为1.138 μs,重复频率为46.6 kHz的被动调Q运转。2017年,Lin等^[18]使用MoS₂在Nd∶YAG晶体上实现了中心波长为964 nm,脉冲宽度为280 ns的被动调Q运转。目前,MoS₂的研究工作主要集中在1 μm波段附近,但是该材料在2 μm固体激光器锁模的研究鲜有报道,而反射式MoS₂比透射式MoS₂具有更高的损伤阈值,更适合应用于全固态激光器锁模运转。

通过提拉法生长的晶体Lu₃Al₅O₁₂(LuAG)是一种性能优良的增益介质基质材料。由于LuAG与YAG同构,因此LuAG也拥有较高的导热系数^[19],此外,LuAG还拥有较低的声子能量损耗以及较大的吸收截面和发射截面。而掺杂Tm³⁺离子的Tm∶LuAG具有较高的斜效率和损伤阈值,以及较宽的调谐宽度,并且在其吸收光谱中,吸收峰广泛分布在400~2000 nm波段内,其中四个主要的吸收峰分别位于682,788,1173,1629 nm^[20]。2009年,Wu等^[21]实现了Tm∶LuAG在室温下的连续光(CW)运转。2012年,Chen等^[22]通过声光开关实现了Tm∶LuAG晶体50 Hz的调Q运转,脉冲宽度为293 ns。2015年,Feng等^[23]使用单壁碳纳米管实现了Tm∶LuAG晶体脉冲宽度为405 ns的调Q运转。同年,该小组通过SESAM实现了Tm∶LuAG晶体38 ps的锁模运转^[24]。综上所述,如何使用该晶体实现更加稳定、高效、易得的锁模激光,仍然有待进一步研究。

本文通过传统的X型腔,将本实验室搭建的可调谐钛蓝宝石激光器作为抽运源,在Tm∶LuAG晶体上通过反射式MoS₂实现了稳定的被动调Q锁模运转,输出光的中心波长为2023 nm,采用透射率为3%的输出镜时,最大的锁模输出功率为306 mW,重复频率为106.4 MHz,对应的单脉冲能量为2.88 nJ,调制深度接近100%,其运转已非常接近连续锁模。

2 反射式MoS2可饱和吸收体材料的制备

实验采用垂直生长法制备所需的反射式MoS₂可饱和吸收体。1)首先,将玻璃片浸没在去离子水中,在超声清洗仪中对玻璃片超声清洗10 min,再将清洗过的玻璃片浸没在乙醇溶液中超声清洗10 min,确保去除玻璃片表面的附着物;然后,将超声清洗后的玻璃片置于双氧水与浓硫酸按比例配置的均匀混合液中静置,以获得亲水处理的玻璃片,再将亲水处理的玻璃片放入去离子水中浸泡10 min,去除其表面残留的酸性液体;最后,将玻璃片取出,用氮气将表面的残留液体吹干。2)使用电子束蒸发镀膜机在玻璃片一面镀上银膜,以获得银镜。3)将MoS₂粉末加入水基溶液中,超声处理若干小时后获得均匀的MoS₂溶液,其质量浓度控制为1 mg/mL;直接将MoS₂溶液滴在亲水处理的银镜上,静置待溶液完全蒸发后,MoS₂材料沉积在银镜上。至此,反射式MoS₂可饱和吸收体制备完成,所制得的样品如图1所示。

图 1. MoS2可饱和吸收镜

Fig. 1. MoS2 saturable absorber mirror

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图2所示为MoS₂可饱和吸收体的拉曼光谱。 E2g1(平面上)和A_1g(平面外)为MoS₂的主要声子振动模。随着MoS₂厚度的变化,其主要的声子振动模A_1g和 E2g1也会分别出现蓝移和红移的现象。由图2可知,两个特征峰值分别位于383.1 cm^-1和401.7 cm^-1处,通过与标准样品的MoS₂比较可以估算出该MoS₂可饱和吸收体已经剥离出少层结构。

图 2. MoS2拉曼光谱

Fig. 2. Raman spectrum of MoS2

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3 实验装置

Tm∶LuAG被动调Q锁模激光的实验装置如图3所示,这是一个典型的X型五镜腔结构。抽运源为可调谐的掺钛蓝宝石激光器,通过腔内双折射滤光片可将输出波长调谐到794.2 nm,正好对应激光晶体的一个吸收峰,其最大输出功率为3.1 W。激光晶体为Tm∶LuAG,以布儒斯特角对两个通光表面进行切割并抛光,晶体内铥离子(Tm³⁺)的掺杂浓度(原子数分数,下同)为5%,尺寸为3 mm×3 mm×5 mm。为了控制晶体运转时的热透镜效应,需要冷却激光晶体。实验中使用铟箔包裹激光晶体,将其夹持在特别设计的紫铜冷却夹具片内,在实验过程中采用恒温水冷系统对紫铜晶体夹具进行冷却,冷却水的温度维持在12 ℃左右。M1、M2为平面高反镜,对770~1050 nm波段的抽运激光的反射率大于99.9%。聚焦透镜(L)的焦距f为100 mm,对抽运光波长高透,透射率大于95%。被动锁模激光实验装置中,M3、M4表示曲率半径分别为100 mm和75 mm的宽带抽运平凹镜,其对770~1050 nm波段的抽运激光的透射率大于95%,对1800~2075 nm波段振荡光的反射率大于99.9%,这种曲率半径较小的折叠镜对应更小的振荡光斑,易于实现低阈值运转。M5为平凹反射镜,其凹面曲率半径为75 mm,对1800~2075 nm波段激光的反射率大于99.9%;M6为平面反射镜,对1800~2075 nm波段激光的反射率大于99.9%;M7为输出耦合镜,对1800~2050 nm波段振荡光部分透过。实验共选用了3种规格的输出镜,透射率分别为1.5%、3%和5%。

图 3. Tm∶LuAG被动激光锁模实验装置

Fig. 3. Experimental setup of Tm∶LuAG passively laser mode-locked

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4 实验结果的分析与讨论

采用第3节所述的光路获得的晶体吸收效率如图4(a)所示。可以发现,在激光器分别处于连续光运转、调Q锁模运转和非运转状态时,激光晶体对抽运光的吸收效率具有明显的差异。随后进一步的实验发现,使用不同透射率的输出镜,当激光处于运转状态时,对应的激光晶体吸收效率稍有不同;当腔内无激光运转时,激光晶体的吸收效率为58.83%;当实现连续光运转时,对于透射率为1.5%的输出镜,激光晶体的吸收效率约为88.16%,而选用透射率分别为3%和5%的输出镜,激光晶体的吸收效率分别约为85.81%和86.89%;当将M6换成反射式MoS₂时,选用透射率分别为1.5%和3%的输出镜,激光晶体的吸收效率约为65.34%。

由图4(b)可知,当腔内实现连续光运转,且选用透射率分别为1.5%、3%和5%输出耦合镜时,出光阈值分别为137、187、257 mW,斜效率分别为26.3%、34.6%和38.8%,输出的最高功率分别为701、905、940 mW。当将腔内平面镜M6换成反射式MoS₂时,首先选用透射率为1.5%的输出镜,此时出光阈值为482 mW,激光器最大输出功率为190 mW,当吸收抽运功率为1188 mW时,实现稳定的调Q锁模,斜效率为9.5%;选用透射率为3%的输出耦合镜时,出光阈值为525 mW,当吸收抽运功率为1743 mW时,实现了稳定的调Q锁模运转,输出的最高功率为306 mW,斜效率为14.3%;选用透射率为5%的输出镜时,由于腔内损耗过大,无法实现调Q锁模运转。由实验数据可知,调Q锁模运转时,透射率为3%输出镜条件下的输出功率比透射率为1.5%输出镜条件下的输出功率高1.6倍,而出光阈值仅相差43 mW,所以在调Q锁模运转时主要使用透射率为3%的输出耦合镜。由于抽运光功率有限,图4中对应的功率曲线并没有达到饱和,相信后期通过提高抽运功率将有可能得到连续锁模。

图 4. 实验数据。(a)晶体吸收功率随抽运功率的变化;(b)连续光和锁模激光输出功率随吸收抽运功率的变化

Fig. 4. Experimental data. (a) Crystal absorbed power versus incident pump power; (b) output powers of continuous wave and mode-locked laser versus absorbed pump power

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本实验采用光谱分析仪(AvaSpecNIR256-2.5TEC,Avantes,Nederland)测量所获得的锁模脉冲光谱如图5所示。可以看出,输出脉冲信号的中心波长位于2023 nm,脉冲信号光谱的半峰全宽Δλ为12 nm。图6所示为采用光电二极管探测器(ET-5000,EOT,USA)测得的调Q锁模脉冲序列。测得调Q包络的宽度为10 μs,重复频率为20.83 kHz,调Q包络下锁模脉冲的频率为106.4 MHz,这与1.41 m腔长对应的理论重复频率一致,而且从脉冲序列图可以看出,锁模脉冲的调制深度接近100%。

图 5. 锁模脉冲信号的输出光谱

Fig. 5. Output spectrum of mode-locked signal

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图 6. 不同扫描时间的锁模脉冲序列。(a) 1 ms;(b) 100 μs;(c) 2 μs;(d) 10 ns

Fig. 6. Mode-locked pulse trains recorded in different timescales. (a) 1 ms; (b) 100 μs; (c) 2 μs; (d) 10 ns

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由于实际的脉冲宽度比实验中采用的自相关仪(Pulse check 150,APE,Germany)可测量的脉冲宽度上限(150 ps)宽,因此没能测量到准确的脉冲自相关信号。本研究根据示波器的锁模脉冲信号,通过以下公式来估算实际的锁模脉冲宽度,

tm=tp2+tr2+to2,(1)

式中:t_m为测得的脉冲上升沿时间;t_r为实际的脉冲上升沿时间;t_p为二极管探测器的上升沿时间;t_o为示波器的上升沿时间^[25]。而示波器的上升沿时间可表示为

to×WB=0.35~0.4,(2)

式中:W_B为示波器的带宽。本实验所使用的RIGOL公司生产的DS4024数字示波器的带宽为200 MHz,因此可估算得到t_o=1750 ps。又已知实验测得的脉冲上升沿时间约为1820 ps,而2 μm光电二极管探测器(ET-5000,EOT,USA)的上升沿时间为35 ps,因此可推算得到实际的锁模脉冲上升沿时间约为498.67 ps,而脉冲宽度约等于上升沿时间的1.25倍,因此实际的锁模脉冲宽度约为623.34 ps。

5 结论

采用反射式MoS₂可饱和吸收体实现了Tm∶LuAG激光晶体在2 μm波段附近的调Q锁模运转。该激光器的出光阈值为324 mW,当抽运功率达到860 mW时,进入调Q运行状态。当抽运功率达到1743 mW时,保持稳定的调Q锁模运行状态。当抽运功率达到3.1 W时,中心波长为2023 nm,对应的最大输出功率为306 mW,重复频率为106.4 MHz,最大单脉冲能量为2.88 nJ。实验结果表明,MoS₂可以作为2 μm波段固体激光器被动调Q锁模的快速启动元件,反射式MoS₂在高功率锁模中具有较高的应用价值。后期通过提高腔内功率密度,进一步降低可饱和吸收体的损耗,控制腔内色散将有可能实现连续锁模。