提高二维纳米材料的非线性光学响应,推动非线性光学在光电子领域的应用,是当前的一项巨大挑战,而构建高质量的范德瓦耳斯异质结,研究其非线性光学响应的内在机理,是解决途径之一。本文采用液相剥离结合真空抽滤技术,选择不同的混合方式(粉末混合、超声后混合、离心后混合),构建了三种二硫化铼/石墨烯异质结薄膜,并利用拉曼光谱仪、近红外吸收光谱仪以及原子力显微镜等对其进行了光学表征。采用自主搭建的高重复频率、窄脉宽飞秒Z扫描系统,重点研究了上述异质结薄膜在800 nm处的非线性光学特性,得到了其三阶非线性极化率虚部、品质因数等重要的非线性光学参数。结果表明:异质结的成功构建使得材料的非线性光学响应显著增强,超声后混合的二硫化铼/石墨烯薄膜的品质因数是纯二硫化铼薄膜的3.5倍,纯石墨烯的1.6倍;超声后混合的二硫化铼/石墨烯薄膜具有最高的反饱和吸收特性,其品质因数相较于粉末混合、离心后混合的异质结薄膜分别提高了44%和27%。本文为范德瓦耳斯异质结的制备提供了新思路,同时也为飞秒光限幅器件的研究打下了理论基础。

利用Z扫描系统研究了多层石墨烯非线性光学吸收特性。结果表明多层石墨烯在激光作用下具有反饱和吸收特性, 且非线性折射系数为正。随着层数增大, 非线性光学吸收系数减少得慢一些。基于微观尺寸效应, 2~5层石墨烯的叠层方式也会影响到非线性吸收系数的值。另外, 激光的强度、中心波长和脉宽等因素都会影响样品非线性光学吸收系数的结果。石墨烯具有非常优良的非线性光学特性, 为其制成非线性光学器件提供了有效的实验依据。

利用克兰克-尼科尔森差分法求解激光场的傍轴波动方程和粒子数速率方程,研究纳秒超高斯型激光脉冲与富勒烯C₆₀分子的相互作用过程,并模拟不同阶次强场超高斯型激光脉冲在介质中的传播演化情况。当强场超高斯脉冲在C₆₀分子介质中传播时,表现出明显的反饱和吸收光限幅效应,而且脉冲的时空包络形状在传播过程中被重塑,由初始入射时的具有中心对称性的平顶型时间包络分布逐渐转变成具有非中心对称的尖顶型激光脉冲分布,而且脉冲持续时间也缩短了一个数量级;随着输入超高斯型脉冲时间阶次的不断增大,在传播过程中被吸收的脉冲不断增多,出射脉冲宽度逐渐减小。

利用纳秒级脉冲量激光的Z 扫描方法对不同层数石墨烯薄膜在3 μm~5 μm中红外波段的光限幅效应开展了研究, 获得的开孔Z扫描曲线均呈现出单一谷结构, 而闭孔Z扫描曲线没有明显的峰谷对称结构。通过对开孔Z扫描实验数据进行数值模拟, 分别得到3层石墨烯在3.010 μm、3.522 μm、4.326 μm和4.880 4 μm 4个中心波长处的三阶非线性吸收系数和光限幅阈值分别为11.39×10-7cm/W、10.61×10-7cm/W、9.75×10-7cm/W、8.81×10-7cm/W和3.49 J/cm2、3.75 J/cm2、4.11 J/cm2、4.55 J/cm2; 3层、5层和7层石墨烯在3.522 μm中心波长处的三阶非线性吸收系数和光限幅阈值分别为10.61×10-7 cm/W、11.32×10-7 cm/W、11.95×10-7 cm/W和3.75 J/cm2、3.41 J/cm2、3.32 J/cm2。实验数据表明, 石墨烯在中红外波段产生了较强的非线性反饱和吸收而具有明显的光限幅效应。

以菲涅耳-基尔霍夫衍射理论为基础，对通过非线性介质的高斯光束传输行为进行理论分析，分别给出了强吸收、无吸收情况下开孔、闭孔Z扫描曲线公式；对不同条件下非线性介质的归一化透过率进行数值模拟计算，发现Z扫描曲线透射峰和透射谷表现出3种新的特性：随着入射激光峰值光强的增加，Z扫描曲线透射峰的高度受到抑制,而透射谷则加强变得更深；非线性相移的增加对Z扫描曲线透射峰和透射谷均有增高和加深的作用；激光束束腰半径越大，Z扫描曲线的峰谷特征越明显。

基于非线性传输方程与五能级速率方程的耦合模型分析了超高斯脉冲在反饱和吸收(RSA)作用下的动态响应特性。研究了脉冲时空波形在RSA材料中的演化规律以及脉冲与材料相互作用的动力学过程。讨论了单重态第一激发态寿命对输出脉冲时空波形的影响，并优化了材料参数以避免时空畸变。对新型RSA材料的开发以及在时空波形敏感领域的应用具有指导意义。

脉冲的时间调制严重威胁高功率聚变激光装置在高通量下运行的自身安全甚至使聚变点火失败，因此必须根除或充分抑制。提出了一种基于光限幅效应时域滤波的方法，光限幅效应是非线性光学过程，可以通过材料实现低光强输入时透射率较高，高光强输入时透射率较低。介绍了光限幅效应的主要机制、研究概况，分析了适合用于光路中的限幅机制，最后讨论了该时域滤波方法在实际光路中的应用形式及发展前景。

利用不同的技术手段实现光速的调控是最近几年的研究热点问题之一。伴随光速调控技术的深入研究，在慢光以及超光速情况下信息速度的问题也成为人们关注的重要方面。利用非解析点的方法研究了在红宝石晶体中慢光情况下，以及C60中超光速情况下信息的传递速度。研究结果表明，无论在慢光情况下还是超光速情况下，在实验测量的精度范围内信息的传播速度都小于真空中光速c。这说明观察到的超光速现象并不违反因果关系，虽然群速度超过真空中光速，但信息的传递速度不受群速度的影响。

从能级角度出发，结合入射激光脉宽对粒子吸收方面的影响，用速率方程模拟了各能级粒子数的瞬时变化关系，给出了激光脉宽与能级寿命可比拟时反饱和吸收的动态解，表明粒子在能级上的分布情况。用C60和HITCI(1,1',3,3,3',3'-hexa methyl lindo tricarbocyanine Iodide)的实验参数理论模拟了激发态吸收截面大于基态吸收截面时透射率随光强的变化关系，用以说明大的上能级吸收截面可以抑制光强过大时引起的饱和吸收，增强材料的非线性光限幅特性。

合成了三种烷氧基取代的金属酞菁铅,利用元素分析、红外光谱、核磁共振氢谱(HNMR)等方法,验证了化合物的分子结构。将它们分别掺入聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)中,制备出具有非线性光学性质的复合材料。测试了它们在甲基丙烯酸甲酯中的可见光谱(200～800 nm)。用波长为532 nm的YAG倍频调Q脉冲激光以8 ns的脉冲速率测试复合材料的反饱和吸收的光限幅特性,使用现象学的方法对它们的光限幅现象进行了拟合。拟合结果与实验结果基本一致。三种化合物中叔丁烷氧基酞菁铅反饱和吸收效果最好,这是由于短支链基团有利于酞菁环自身结构的共轭性提高,并能够阻止酞菁分子间发生低聚。