1 安徽建筑大学环境与能源工程学院，安徽 合肥 230601
2 环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室，安徽 合肥 230601
近年来许多城市的臭氧（O3）污染问题日益突出。本文利用光谱辐射计MS-711对2018年7月份合肥市一处观测点的太阳辐射强度进行了连续观测，结合同时期的O3监测浓度和数值模拟结果，对太阳辐射与O3浓度的日变化关系以及O3形成机制进行了深入分析。研究结果表明，合肥夏季O3浓度峰值出现时间平均晚于太阳辐射强度峰值出现时间2~3 h，这种关联性与O3的形成机制有关。从地面往上至1 km高度的大气中，O3浓度随高度逐渐增加，夏季副高控制下对流抑制使得垂直扩散的平均效应将上层高浓度O3空气输入近地面层，使得地面O3浓度升高；而伴随降雨过程的暖湿抬升气流在近地面发生辐合起到了稀释作用，可能使得地面O3浓度下降。O3浓度的日变化是由太阳辐射直接驱动的光化学反应、干湿沉降和扩散传输等因素共同决定的。晴天O3的积累首先来自光化学过程，雨天O3浓度主要受垂直传输的影响，阴天太阳辐射主导O3增长阶段，但午后O3下降阶段则是由干湿沉降和水平通量主导的。
大气光学 太阳辐射 臭氧 数值模拟
1 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，吉林 长春 130033
2 中国科学院大学，北京 100049
3 中国科学院微小卫星创新研究院，上海 201200
为了实现差分吸收激光雷达对臭氧浓度和气溶胶的同时探测，对常见的三通道分光光谱仪进行改进优化。确定光谱仪初始结构后，使用光栅方程对四通道的摆放位置进行计算分析。使用球面镜和全息光栅，通过添加距离约束，将四个光谱通道控制在合理的机械结构范围内，最终设计了一款四通道分光、低F数的光谱仪系统。该系统使用圆阵列转线列光纤，提高了接收系统对大气回波信号的接收强度，实现了对266，289，316，532 nm回波信号强度的精确探测。设计结果表明，光谱仪系统可连接0.12数值孔径的线列光纤，在266，289，316 nm光谱分辨力优于0.5 nm，在532 nm处光谱分辨力优于1 nm，满足激光雷达探测光谱分辨率的要求。分析了光谱仪出射狭缝的曲率半径和圆心位置。该设计可实现激光雷达对气溶胶和臭氧的同时探测，简化了系统结构。
激光雷达 臭氧 紫外 光栅 光谱仪和光谱仪器 激光与光电子学进展
2024, 61(4): 0411012
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230061 合肥综合性科学中心环境研究院, 安徽 合肥 230031安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室, 安徽 合肥 230061
2 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230061 合肥综合性科学中心环境研究院, 安徽 合肥 230031中国科学安徽光学精密机械研究所, 中国科学院环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230061
4 安徽蜀峰环境科技发展有限公司, 安徽 合肥 230031
利用自主研制的四波长全固态激光雷达系统, 实现了大气臭氧和气溶胶的协同观测, 这也是该系统在国内的首次立体观测应用。 基于该雷达系统, 重点针对2021年4月中旬沙尘污染前、 中、 后三个阶段进行污染物的空间垂直分布特征进行分析, 发现臭氧的垂直分布主要集中在距地面1.5 km范围内, 沙尘前的臭氧浓度整体明显高于沙尘中和沙尘后。 沙尘前和沙尘中, 气溶胶的垂直分布高度可以达到2.5 km, 由于沙尘的突然入境, 会造成局地消光系数突变升高超过2.5 km-1, 沙尘过境后气溶胶主要积累在近地面500 m范围内。 通过激光雷达的连续观测和垂直廓线分析发现沙尘前, 在上午7时前后城市上空距地面300 m高度附近会出现臭氧浓度的低值区, 约13 μg·m-3, 不足附近范围的1/4, 这可能是在稳定大气环境中由日出前的“滴定效应”造成。 但是, 沙尘的突然输入不仅消除了该稳定的“滴定效应”, 而且还抹平了臭氧的日变化特征, 使得近地面的臭氧浓度峰谷值降为55 μg·m-3, 是沙尘前和沙尘后的0.44倍和0.46倍。 同时, 由于沙尘的输入, 细颗粒物质量浓度的占比降低至不足20%, 加之上游一次污染物输入, 进一步抑制了臭氧的生成和转化过程。
激光雷达 沙尘 垂直结构 臭氧 协同观测 Lidar Dust Vertical structure Ozone Collaborative observation 光谱学与光谱分析
2023, 43(7): 2258
大气与环境光学学报
2023, 18(6): 553
1 北京师范大学全球变化与地球系统科学研究院，北京 100875
2 北京大学物理学院大气与海洋科学系，北京 100871
臭氧是大气中重要的痕量气体，可影响对流层与平流层大气状态和过程。约90%的臭氧集中在平流层，可吸收下行紫外太阳辐射，保护地球生命系统；约10%的臭氧位于对流层，其空间分布多受局地生成和跨区域输送的影响。目前，臭氧已逐渐成为我国甚至全球首要污染物，臭氧污染防治也相应地成为我国未来大气污染防治的重点。本文回顾了卫星遥感臭氧的发展进程，包括臭氧卫星探测传感器、反演算法和应用进展，并着重分析了臭氧污染相关内容，包括臭氧污染时空特征分析、典型污染事件分析、臭氧污染与气象条件相互作用等。多种卫星探测载荷的仪器设计和反演技术的不断发展，使得卫星遥感臭氧反演和监测应用成为可能。卫星可通过紫外谱段和红外谱段而获取臭氧整层信息和垂直分布信息，目前臭氧柱总量监测精度较高，但对流层下层和近地面臭氧浓度反演精度还有待提高。根据现阶段的技术水平，可采用多种技术方法相结合来提升中低层臭氧的探测能力。臭氧污染的监管和防控需要摸清来源，准确评估污染的成因，可从前体物排放、化学转化、气象影响、三维传输等方面逐步进行解析。此外，氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）的协同减排是我国臭氧治理的根本所在，也是下一步的重点研究方向。
大气光学 臭氧 卫星遥感 反演算法 精度验证 空气质量 平流层侵入 光学学报
2023, 43(18): 1899905
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气光学重点实验室，安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学研究生院科学岛分院，安徽 合肥 230026
3 山东省气象局大气探测技术保障中心，山东 济南 250031
4 山东省气象防灾减灾重点实验室，山东 济南 250031
5 合肥中科光博量子科技有限公司，安徽 合肥 230011
6 中国科学技术大学 环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
为了研究潍坊市夏季臭氧的分布特征，使用差分吸收激光雷达在潍坊市进行观测，分析了晴天和雨天臭氧分布的差别，并统计了无降水日臭氧的垂直分布和日变化特征。结果表明：降水发生前强烈的对流运动和大风会使对流臭氧层变厚，臭氧浓度变低；降水发生在一天中的不同时段，对臭氧污染的影响差异很大；无降水日对流臭氧层主要分布在1500 m以下，呈现白天高、夜晚低的日变化特征，高浓度值常出现在12~18时；在垂直结构上呈现分层的特征，其中，300~500 m高度的臭氧浓度随着高度的增加而增大，且在500 m附近达到极大值，该高度和米散射激光雷达探测的边界层高度基本一致；1500 m高度各个时段的臭氧浓度趋于一致，且自该高度往上臭氧无明显日变化特征，可将该层臭氧浓度作为臭氧预报的大气背景值。
差分吸收激光雷达 臭氧 垂直分布 日变化 浓度廓线 differential absorption lidar ozone vertical distribution diurnal variation concentration profile 红外与激光工程
2023, 52(5): 20220579
1 安徽理工大学电气与信息工程学院, 安徽 淮南 232001
2 安徽大学互联网学院, 安徽 合肥 230039
3 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 中国科学院大气光学重点实验室, 安徽 合肥 230031
利用大气本底站监测数据验证了大气红外探测仪 (AIRS) 反演数据 (2003年3月―2021年2月)，在此基础上基于AIRS数据分析了南极臭氧柱总量时空分布以及变化特性，并进而利用线性回归、相关性分析、小波分析等方法，结合平流层温度和海冰数据，分析了南极臭氧柱总量变化特征的影响因素。结果表明：AIRS反演数据与大气本底站监测数据的相关系数均在0.945以上，具有较高的准确度和平稳性。南极臭氧柱总量的时间变化具有很强的周期性，谷值与谷值交替约为12个月。通过小波时-频结合分析发现，南极臭氧柱总量明显存在时间尺度为2、4、6、8～10、13年的周期，其中震荡最剧烈的第一主周期13年又以10年为周期变化，第二主周期6年又以4年为周期变化，2003―2021年内第一主周期经历了2次高-低变化期，第二主周期经历了4次高-低变化期。臭氧柱总量随季节变化明显，春季是南极臭氧柱总量最高的季节，冬季、夏季、秋季依次次之。南极臭氧的空间分布特征差异较大，总体来看纬度越高，臭氧柱总量越低，并在85° S附近达到最低值。南极洲大部分区域平流层温度与臭氧柱总量呈显著正相关，统计结果显示当平流层温度小于189 K时会出现臭氧洞；南极海冰范围与南极臭氧柱总量变化基本一致，两者皆存在2、6～8、12～14年的变化周期，但海冰范围变化要早一个月。
南极 臭氧柱总量 小波分析 平流层温度 海冰范围 Antarctic total ozone column wavelet analysis stratospheric temperature sea ice extent 大气与环境光学学报
2023, 18(3): 201
1 中国海洋大学信息科学与工程学部海洋技术学院，山东 青岛 266100
2 青岛海洋科学与技术试点国家实验室区域海洋动力学与数值模拟功能实验室，山东 青岛 266237
3 辽宁省气象装备保障中心，辽宁 沈阳 110166
作为一种中尺度天气现象，海陆风通过对污染物的累积与输送影响沿海地区的空气质量。2021年3月到4月，相干多普勒测风激光雷达系统架设在辽宁省葫芦岛市，开展风场观测实验。结合自动气象站的常规气象参数，识别得到海陆风日11天。结果表明：海风平均登陆时间为8：30；14：00~17：00海风发展较盛，平均风速超过7.0 ；10：00~16：00海风发展高度为0.3~0.5 km，18：00后保持在0.9 km以上；海风主风向为东，随时间顺时针偏转；海风阶段，高空有北、西北方向的返海陆风。环境监测站数据表明，海陆风日白天浓度上升速度快，峰值浓度更高。以4月4日为例，利用中尺度天气预报（WRF）模式分析南北向垂直剖面海风环流，结果表明：海风、陆风交汇会造成污染物聚集，海风登陆形成的冷气团有利于污染物向下输送；海陆风环流对污染物有循环累积作用，计算得4月4日葫芦岛水平风局地回流指数仅为0.049，表明空间内风场输送能力弱，污染物不易扩散。
大气光学 激光雷达 臭氧 海陆风 WRF模式 光学学报
2023, 43(12): 1228002
1 昆明理工大学冶金与能源工程学院, 昆明 650093
2 云南铜业科技发展股份有限公司, 昆明 650101
废旧锂电池因其具有极高的资源性和危害性成为研究的热点, 湿法回收是目前处理废旧锂电正极材料的主要方法, 而从废旧正极材料浸出液中回收有价金属元素已成为湿法回收的关键。因此, 以废旧锂电池高锰正极材料苹果酸浸出液为原料, 通过臭氧氧化沉淀镍、钴、锰得到最佳沉淀条件, 并制备出高锰基前驱体。研究发现: 在最佳沉淀条件下, 镍、钴、锰的沉淀率分别为18.2%、41.5%、85.8%; 臭氧沉淀渣中的镍、钴、锰含量分别为0.85%、1.63%、41.30%。可以看出, 该臭氧氧化沉淀渣为高锰基前驱体, 前驱体经补锂再生为LiMn2O4正极材料, 该正极材料的首次放电比容量为95.4 mA·h/g, 首次充放电效率为84%, 高倍率下的放电比容量保持率为67.4%, 100次循环后的放电比容量保持率为80%。
废旧锂电池 臭氧 氧化沉淀 再生正极材料 充放电性能 spent lithium-ion batteries ozone oxidation precipitation regenerated cathode material charge-discharge performance
