十几年来，钙钛矿太阳能电池（PSCs）由于其在功率转换效率和制造成本方面的显著优势而备受关注。然而，其复杂的物理机制和众多限制因素给实验设计、工艺制造和综合优化策略带来挑战。以光电多物理场耦合模型为核心，开展一系列多物理场仿真计算，研究光电耦合模型的底层物理和边界条件，获得PSCs包括光学性能和电学性能的大量数据。根据这些数据，建立微观物理量和宏观光电响应的神经网络及机器学习模型，成功预测PSCs的光学和电学性能，其误差在3%以内，且速度较快。结合遗传算法，该模型根据给定的响应曲线反向优化结构参数，进而获得更高效率的PSCs。该研究有效解决了PSCs因光电耦合机制复杂、物性参数众多、仿真速度较慢而难以优化设计等难题，为光伏器件快速智能化设计提供了一种可行路径。

氧化镍作为高效钙钛矿太阳电池中常用无机空穴传输层材料，具有良好的光学透过性及化学稳定性，并且还可以通过磁控溅射等方法进行大面积制备，且成本低廉。然而相比于有机空穴传输材料，氧化镍和钙钛矿界面处的能级失配、缺陷及不良化学反应等限制了基于氧化镍空穴传输层的宽带隙钙钛矿太阳电池的性能。为解决这一问题，本文提出了采用(2-(9H-咔唑-9-基)乙基)膦酸((2-(9H-carbazol-9-yl) ethylphosphonic acid, 2PACz)自组装层作为氧化镍/宽带隙钙钛矿界面修饰材料。该分子可以有效钝化氧化镍表面缺陷、调节上层钙钛矿的成膜及促进界面电荷传输，最终宽带隙钙钛矿太阳电池的光电转换效率由16.18%提升至18.42%。本工作为氧化镍空穴传输层在宽带隙钙钛矿太阳电池中的应用提供了一种可借鉴的策略。

铅基钙钛矿太阳电池的优异器件性能归因于其显著的光学和电子性质，其能量转换效率已从最初的约3.8%大幅提高到25%以上。尽管铅基钙钛矿太阳电池得到了快速的发展，但由于铅原子的毒性及其在热、光和湿度等条件下的不稳定性，阻碍了该类型钙钛矿光伏技术的实际应用。因此，寻找无铅、无毒和环保的卤化物钙钛矿来取代铅基材料在实际中的应用至关重要。无铅卤化物钙钛矿的研究是目前的研究热点之一。本文综述了无铅双钙钛矿Cs₂AgBiBr₆在钙钛矿太阳电池中的应用，介绍了Cs₂AgBiBr₆的结构与材料制备的方法，讨论了钙钛矿太阳电池的器件性能，分析了提高该类型光伏器件性能的相关策略，探讨了无铅钙钛矿面临的挑战以及发展方向。

多元硫化物Cd0.5Zn0.5S和氧化亚铜Cu2O载流子迁移率较大,且其制作工艺相对于传统的电子传输层和空穴传输层更为简单,因此这两种材料在钙钛矿太阳电池中具有很好的应用潜力。本文利用SCAPS-1D软件对以Cu2O和Cd0.5Zn0.5S为传输层、以铅基卤化物钙钛矿为吸收层的太阳电池进行模拟,主要研究了该器件的材料厚度、掺杂浓度、禁带宽度等因素对太阳电池性能的影响。结果表明: 当光吸收层(CH3NH3PbI3)厚度开始增大时电池性能逐渐提高,但是增大到一定厚度时,电池性能下降,光吸收层的最佳厚度为400 nm; 当光吸收层的缺陷态密度小于1.0×1014 cm-3时,缺陷态密度对电池性能的影响比较小; 此外,铅基卤化物钙钛矿的禁带宽度对电池性能有重要影响,最佳禁带宽度为1.5 eV左右。通过模拟,得到了优化后的性能参数为: 开路电压为1.010 V,短路电流密度为31.30 mA/cm2,填充因子为80.01%,电池转换效率为25.20%。因此,Cu2O/CH3 NH3PbI3/Cd0.5Zn0.5S钙钛矿太阳电池是一种很有发展潜力的光伏器件。

优化界面接触、增强界面处载流子传输对于提高钙钛矿电池性能具有重要意义。本研究将适量二甲基亚砜(DMSO)添加到聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT∶PSS)空穴传输层中, 改善了空穴传输层的导电性和空穴传输特性, 有效提高了反式平面钙钛矿太阳能电池光伏性能。短路电流(Jsc)从21.29 mA/cm2提高到22.15 mA/cm2, 填充因子(FF)从76.35%提高到80.09%, 转换效率(PCE)从16.02%提高到17.01%。薄膜与器件性能综合测试结果表明, DMSO的掺入使PEDOT∶PSS发生适度相分离, 形成更好的PEDOT导电通道, 增强了PEDOT∶PSS的导电特性。 稳态光致发光光谱呈现出显著的荧光猝灭效应, 也表明掺杂 DMSO后PEDOT∶PSS的空穴提取能力得到提高, 钙钛矿活性层与阳极之间的空穴传输更加顺畅, 有助于实现高达 80%以上的填充因子。本研究为改善反式平面钙钛矿太阳电池或有机太阳电池光伏性能提供了一种高效、简便的方法, 具有很好的现实意义。

有机-无机杂化钙钛矿太阳电池因具有光电转化效率高和制备成本低廉等优点而备受关注。钙钛矿薄膜中的缺陷是限制钙钛矿电池性能进一步提升的重要因素, 而缺陷调控又依赖于薄膜制备方法的发展和进步。两步法是制备钙钛矿薄膜和电池的主要方法之一, 但目前对在两步法前驱液中引入添加剂如何影响钙钛矿薄膜结晶过程和缺陷密度的认识不足。本工作致力于利用光谱、X射线衍射、扫描电镜和电学测试等技术手段研究在两步法的铅盐溶液中引入碘化钾(KI)对卤化铅溶液、钙钛矿转化、缺陷密度和电池性能的影响。实验结果表明, 适量KI的引入有利于高碘配位数铅碘配合物的生成, 促进卤化铅向钙钛矿相的室温转化, 并有效降低钙钛矿薄膜中的缺陷密度, 钙钛矿电池的光电转化效率从无KI时的17.49%提高到19.17%。本工作的研究结果不仅有助于加深对两步法制备钙钛矿过程中结晶规律的理解, 而且有助于进一步推动钙钛矿薄膜质量和器件性能的提升。

碳电极具有成本低、印刷方便、可有效隔离水氧等优点，因此有望利用碳电极材料实现低成本、高稳定性的钙钛矿太阳电池。无空穴传输层的传统碳基钙钛矿太阳电池面临着空穴提取率低、电子逆向传输，钙钛矿和碳电极界面的载流子复合等问题。文章引入聚(3己基噻吩)(P3HT)作为器件的空穴传输层，使碳基钙钛矿太阳电池ITO/SnO2/MAPbI3/P3HT/Carbon的光伏性能得到了显著改善：器件的光电转化效率从11.16% 提高到13.37%。在氮气环境下，连续光照1000h，太阳电池的光电转化效率可保持初始值的87%，而传统器件在光照500h后，其光电转化效率已下降至初始值的60%。

有机无机杂化钙钛矿已被证明是优良的光吸收材料, 可用于高效率光伏领域。增大钙钛矿薄膜的晶粒尺寸和对晶界缺陷的钝化是提高太阳电池性能的重要途径。文章报道了一种简单的缺陷钝化技术, 将有机卤化物盐BAI引入钙钛矿的混合阳离子中, 以起到增大晶粒和钝化缺陷的作用, 使钙钛矿太阳电池的光电转换效率从19.46%提升至21.56%。这种效率的提升是在不损失短路电流和填充因子的情况下, 开路电压从1.04V提高到1.11V的结果。这种提升钙钛矿型太阳电池开路电压的方法, 为进一步提高钙钛矿型太阳电池的光电性能提供了新的途径。