合肥地区温室气体柱浓度直接观测与卫星数据对比分析 下载: 655次
0 引言
大气辐射传输必须考虑大气分子的吸收作用,主要吸收分子包含H2O、CO2、O3、N2O、CO、O2及CH4等气体分子[1].其中,H2O、CO2、CH4、CO及N2O等气体吸收长波辐射,统称为“温室气体”.其浓度增加不仅影响辐射传输效率,也是导致全球变暖的最主要原因,如何降低全球变暖的速度以及监测温室气体浓度变化趋势已成为全球密切关注的课题.目前对温室气体最直观最有效的监测手段是地基监测,通过测量太阳吸收光谱,利用反演算法获取温室气体的信息,相比卫星监测,精度和准确度更高,对温室气体浓度的变化也更为敏感[2].
全球基于地基傅里叶变换光谱法遥测温室气体柱浓度的观测网主要有总碳柱观测网(Total Carbon Column Observing Network,TCCON)和大气成分变化观测网(Network for the Detection of Atmospheric Composition Change,NDACC)等,TCCON观测网隶属于大气成分变化观测网,主要利用地基近红外光谱仪(Bruker IFS125 HR)获得温室气体的柱浓度信息,观测气体包括CO2、CH4、N2O、HF、CO、H2O及HDO等,其主要目标是研究全球碳循环机制,并应用于卫星监测产品的验证,如GOSAT(The Greenhouse gases Observing Satellite)卫星产品的验证,其站点接近70个(国内仅有合肥一个观测站点)[3-6];NDACC观测网是世界气象组织全球大气监测计划的主要贡献者,也是全球大气化学综合观测计划的重要组成部分,主要利用地基中红外高分辨率光谱仪获得温室气体的柱浓度信息,其关注的气体主要包括O3、HNO3、HF、CO、N2O、CH4、HCN及C2H6等,全球观测站点约25个左右(我国不在此范围之内)[7].两个观测网所使用的设备均是高分辨傅里叶变换光谱仪,该设备体积庞大、价格昂贵,需要大量的基础设备支持和定期维护,不能随意移动.而傅里叶变换光谱仪EM27/SUN克服了上述缺点,具有轻便、紧凑、稳定等特点,仅需要较少的基础设备支持,且反演柱浓度的精度已达到与TCCON相当的精度[8-11],如EM27/SUN观测XCO2平均偏差0.2 ppm,XCH4平均偏差为0.8 ppb(与TCCON网的数据比较)[12].国外利用EM27/SUN对温室气体的柱浓度反演也进行了一系列的研究,如:HASE F等利用多台EM27/SUN对城市温室气体排放进行了监测,获得了温室气体通量信息[13],KLAPPENBACH等将EM27/SUN放置在船上验证其稳定性,并获得不同纬度XCO2、XCH4浓度的分布[14].国内谢品华等利用高分辨率傅里叶变换光谱仪(Bruker IFS125 HR)观测了合肥地区温室气体,并将其结果与EM27/SUN观测的XCO2做了对比分析,两者之间的相关性达到了0.996[15-17].
本文利用傅里叶变换光谱仪EM27/SUN观测了合肥地区温室气体的柱浓度,测量了该光谱仪的仪器线型函数(Instrument Line Shape,ILS),首次同时获得H2O、CO2、CH4及CO四种温室气体的垂直柱浓度,分析了测量期间四种温室气体的平均值,并与Whole Atmosphere Community Climate Model(WACCM)模式计算值及GOSAT卫星数据进行了对比分析,利用GOSAT卫星数据分析了2010~2018年合肥春季CO2、CH4的浓度变化趋势.
1 测量仪器及反演方法
1.1 测量仪器EM27/SUN
利用傅里叶变换光谱仪(EM27/SUN)进行观测,如
图 1. Location site and the picture of Fourier transform infrared spectrometer based EM27/SUN
Fig. 1. Location site and the picture of Fourier transform infrared spectrometer based EM27/SUN
1.2 反演方法
地基傅里叶变换光谱仪采集太阳光谱,利用算法对太阳光谱进行反演获得痕量气体浓度.目前,痕量气体反演算法主要有美国喷气推进实验室开发的GFIT反演算法[3],卡尔鲁斯厄大气实验室HASE F等开发的PROFFIT算法[18]以及RINSLAND C等开发的SFIT算法[18].GFIT算法共有GFIT2009、GFIT2012以及GFIT2014三个版本;基于最优估算法的PROFFIT和SFIT算法,也不断更新完善,如SFIT从SFIT1、SFIT2到目前的最新版本SFIT4,其中PROFFIT、GFIT两种反演算法适用于近红外波段气体浓度的反演,SFIT反演算法适用于中红外波段气体浓度的反演.本文采用PROFFIT反演算法,利用Tikhonov-Phillips约束条件,在对数尺度上进行反演,其优点是避免结果出现负值,同时减少运算时间.反演算法PROFFIT主要包含前向模型和后向反演两个部分.将先验参数代入到前向模型计算大气透过率获得模拟光谱
式中,
如果m小于n,未知量多于实测量,此时需要约束条件求解方程;如果m大于n,则方程存在多个解.测量光谱可以写成
式中,
地基反演测量值少于未知量,因此需要附加约束条件才能获得方程的解,反演过程中常用的两种约束条件是最优估算法和Tikhonov-Phillips方法.其中,Tikhonov-Phillips方法是一种对数尺度上的反演,更适合低分辨率光谱柱浓度的反演,因此本文采用Tikhonov-Phillips方法.由于傅里叶变换光谱仪EM27/SUN是低分辨率光谱仪(分辨率0.5 cm-1),因此,在反演过程中采用缩放先验廓线的方法进行反演.垂直柱总量(Vertical Column Density,VCD)及气体柱平均摩尔分数(column-averaged Dry air Mole Fraction,DMFs)可以表示为
式中,PS为地表气压,p为气压,g为重力加速度,mdryair干空气分子质量,ck为缩放因子,wo, k(p)为先验廓线,Cgas为气体的柱总量,Cdryair为干空气柱总量,其公式为
式中,Pgr表示地表气压,mH2O、mdryair分别为水汽和干空气分子质量,CH2O为水汽柱总量.在反演过程中,地表气压的变化不仅改变压强廓线,且影响干空气柱总量,因此需要得到准确的地表气压值.在反演过程中为了减少仪器误差,常采用氧气作为内部标准反演气体柱平均摩尔分数DMFs,即
式中,Cgas是气体的柱总量,CO2是氧气的柱总量,压强和温度廓线均来自美国国家环境预报中心(National Centers Environmental Prediction, NCEP)的分析数据.
2 仪器线型函数ILS的测量
光谱仪切趾、光学畸变等均会对太阳吸收光谱进行调制,其调制程度用仪器线型函数(Instrument Line Shape, ILS)来衡量.理想的仪器线型函数是Sinc函数和Rectangular函数的卷积,由于光学系统存在光学相差及未校准等,实际中的仪器线型函数ILS由振幅调制效率(Amplitude Modulation Efficiency, ME)和相位误差(Phase Error, PE)组成,振幅调制效率表征ILS的宽度,相位误差量化ILS对称程度.因此,需要对仪器进行定标.
表 1. 卤素灯参数
Table 1. Parameter of halogen lamp
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表 2. 环境参数
Table 2. Environmental parameters
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表 3. ME、PE随距离的变化
Table 3. ME and PE change with distance
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3 结果分析与讨论
CO2、CO、CH4、O2以及H2O的浓度反演波段如
表 4. CO2、CH4、CO、H2O和O2气体分子的反演波段
Table 4. Spectral windows for retrieval of column of CO2, CH4, CO, H2O and O2
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3.1 温室气体柱浓度的日变化
为了分析观测期间四种温室气体的变化规律,除去饱和光谱及太阳光强相对变化幅度超过5%的光谱(主要受云和气溶胶的影响),选取观测期间8天有效数据进行分析,获得了合肥地区CO2、CO、CH4及H2O四种气体分子柱浓度的日变化特征,如
图 5. Daily variation of total column of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
Fig. 5. Daily variation of total column of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
观测结果显示,在测量期间XH2O、XCO2、XCH4及XCO的变化较大,如4月8日、9日两天的柱浓度比较低,4月2日、3日两天的柱浓度数值较高,尤其是水汽的变化最为显著,如
表 5. XH2O、XCO2、XCH4、XCO的日变化量
Table 5. Daily variation of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
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文献[21]中指出CH4在大气中的浓度较低,约为1.8 ppm,混合均匀,不同区域浓度差较小,日变化量小于0.02 ppm.从
图 6. Averages of total column of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
Fig. 6. Averages of total column of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
表 6. XH2O、XCO2、XCH4及XCO平均值及标准差
Table 6. Averages and standard deviation of XH2O, XCO2, XCH4 and XCO
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从观测期间H2O、CO2、CH4及CO四种气体分子柱浓度的日平均值可以看出,它们的变化趋势相似,H2O分子的柱浓度在4月2日最大,最大值为5 289.43 ppm(见
3.2 测量结果与其它数据的对比
为了验证地基测量数据,将地基结果分别与WACCM模式计算值及GOSAT卫星数据进行对比分析,由于WACCM、GOSAT卫星只提供了CO2、CH4两种气体分子的柱浓度信息,因此只针对此两种分子柱浓度信息进行对比,WACCM经纬度设置是以测量地合肥为中心,提取经纬度在±1°范围内的数据作为分析对象,GOSAT数据的经纬度设置在±1.5°范围内.
图 7. Comparison of XCO2 based on ground-based EM27/ SUN with WACCM model and including absolute deviation
Fig. 7. Comparison of XCO2 based on ground-based EM27/ SUN with WACCM model and including absolute deviation
图 8. Comparison of XCH4 based on ground-based EM27/ SUN with WACCM model and including absolute deviation
Fig. 8. Comparison of XCH4 based on ground-based EM27/ SUN with WACCM model and including absolute deviation
图 9. Comparison of ground-based EM27/SUN with retrieved data from GOSAT satellite
Fig. 9. Comparison of ground-based EM27/SUN with retrieved data from GOSAT satellite
由于卫星GOSAT过境周期是3天,且只记录天气晴朗的数据,卫星过境日期与测量日期不完全一致,但CO2、CH4两种气体分子柱浓度比较稳定.从
为进一步分析合肥地区春季(3、4、5月)CO2、CH4柱浓度变化规律,提取了2010~2018年GOSAT卫星数据(3月、4月、5月平均值)以探究合肥地区春季温室气体浓度的变化趋势.
图 10. Variation of XCO2 and XCH4based on GOSAT satellites observation in the spring of 2010 to 2018
Fig. 10. Variation of XCO2 and XCH4based on GOSAT satellites observation in the spring of 2010 to 2018
4 结论
连续采集近红外太阳吸收光谱,获得了2018年3月到4月合肥地区大气中的H2O、CO2、CH4及CO柱浓度信息.将地基观测结果分别与WACCM及GOSAT卫星数据进行对比分析,并利用GOSAT卫星数据分析了2010~2018年春季CO2、CH4柱浓度的变化趋势,结果表明:
1) 在测量期间,地基观测合肥地区H2O、CO2柱-平均干空气混合比(XH2O、XCO2)变化较大,XH2O在1 353.17~5 289.43 ppm区间变化,XCO2在409.22~415.05 ppm区间变化;CH4和CO两种气体分子的柱浓度变化均较小,其标准差均在10-2数量级上;XH2O、XCO2、XCH4和XCO测量期间的平均值分别为2 109.10 ppm、411.59 ppm、1.87 ppm及0.13 ppm,首次同时获得四种气体分子的浓度信息.
2) WACCM模拟计算XCO2、XCH4的浓度比较稳定,均在平均值附件微小变化,GOSAT卫星观测值略低于地基EM27/SUN的观测值,XCO2、XCH4相对偏差分别为0.45 %和0.34 %.WACCM模拟值不能描述温室气体XCO2、XCH4的变化趋势,GOSAT卫星观测对温室气体的源与汇的敏感性较差.
3) 2010~2018年春季,XCO2柱浓度从390.83 ppm增加到410.3 ppm,增加了19.47 ppm,相对增长率为4.9 %;XCH4柱浓度从1.802 ppm增加到1.869 ppm,相对增长率为3.7 %.CO2、CH4浓度逐年增加,需要密切关注温室气体的浓度变化趋势.
研究结果可为研究合肥地区温室气体的时空分布及其变化规律提供理论依据,并为大气辐射传输计算提供理论参考.
[1] 饶瑞中, 现代大气光学[M].北京:科学出版社2012:126.
[7] KIEL M. Trace gas measurements from different spectral regions using FTIRspectroscopy[D]. Germany Karlsruhe: Karlsruhe Institute of Technology, 2016.
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刘丹丹, 黄印博, 曹振松, 卢兴吉, 孙宇松, 涂倩思. 合肥地区温室气体柱浓度直接观测与卫星数据对比分析[J]. 光子学报, 2020, 49(3): 0301002. Dan-dan LIU, Yin-bo HUANG, Zhen-song CAO, Xing-ji LU, Yu-song SUN, Qian-si TU. Analysis of Total Columns of Greenhouse Gas Based on Direct Observation and Comparison with Satellite Data in Hefei[J]. ACTA PHOTONICA SINICA, 2020, 49(3): 0301002.