双光梳光谱技术研究进展

路桥; 时雷; 毛庆和

doi:doi:10.3788/CJL201845.0400001

中国激光, 2018, 45 (4): 0400001, 网络出版: 2018-04-13

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Research Advances in Dual-Comb Spectroscopy

论文大纲

路桥 ^1,2时雷 ¹毛庆和 ^1,2,*

作者单位

¹ 中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽光子器件与材料省级实验室, 安徽合肥 230031

² 中国科学技术大学, 安徽合肥 230026

光谱学双光梳光谱技术光学频率梳激光光谱学超快激光技术 spectroscopy dual-comb spectroscopy optical frequency comb laser spectroscopy ultrafast laser technology

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摘要

基于光学频率梳的双光梳光谱技术(DCS)集高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖和快速测量等优势于一身; 近年来, DCS发展迅速, 新原理、新方法、新技术和新应用不断涌现, 极有必要对其发展现状进行系统梳理, 对其未来发展趋势进行客观述评。为了给相关科技人员在把握DCS发展全貌时提供参考, 从光梳出发, 以异步光学取样原理与噪声特性为主线, 对DCS的测量原理、实现方案、性能指标、应用技术、仪器化, 以及未来可能的发展趋势进行综合述评与预测。

Abstract

The dual-comb spectroscopy (DCS) based on optical frequency combs (OFCs) offers a revolutionary new spectroscopic method that can combine the advantages of high spectral resolution, high detection sensitivity, broadband spectral coverage, and fast measurement in one. In the past few years, the DCS has experienced rapid development, resulting in numerous demonstrations of new measuring principles and implementation schemes, as well as the availability of new measuring technologies and applications. Therefore, it is necessary to systematically review the current development status for the DCS and predict its future trends objectively. To provide a reference for relevant scientific and technical personnel to grasp the whole development of DCS, based on the mechanism of asynchronous optical sampling and the noise properties, we begin with the OFC and provide a comprehensive review on research advances of DCS regarding measuring principles, implementation schemes, performance indexes, application technologies, and instrumentations, and predict possible development trends in the future.

1 引言

光学频率梳(OFC)简称光梳,在时域中为等间距的超短激光脉冲序列,在频域中为由等间隔腔纵模构成的梳齿线,相邻梳齿之间的间隔(一般处于射频波段)精确地等于脉冲序列的重复频率。光梳的发明如同在频域内找到了一把标尺,使光学频率与微波频率标准相关联,解决了光频直接计量的问题^[1-2]。不仅如此,光梳在光原子钟^[3]、时频传递与分配^[4]、精密激光光谱^[5]等领域也发挥着越来越重要的作用,并逐渐应用于阿秒科学^[6]、天文观测^[7-8]、任意波形发生^[9]、超精密测距^[10]等领域。迄今,研究人员已可基于飞秒锁模激光器^[11]、连续波(CW)激光器幅度或相位调制^[12],以及CW激光微腔非线性效应^[13]等机制,构建出不同制式的光梳。其中,基于飞秒锁模激光器的光梳技术方案最受关注,对其研究也最为深入、系统,是当前最主流的光梳方案,美国天体物理联合实验室(JILA)的Hall^[14]和德国马普研究所(MPQ)的Hänsch^[15]因在发明这种光梳中的杰出贡献而分享了2005年度一半的物理学诺贝尔奖。

宽带、高稳定度光梳已在精密激光光谱领域掀起了一场革命,在短短十几年的时间内就已经发展出了许多光谱分析新方法、新技术与新应用^[16-19]。概括起来,围绕光梳的精密激光光谱技术大致可分为3类:1)用作傅里叶变换光谱(FTS)或色散光谱仪的宽带相干光源,可改善光谱分析仪器的主动光谱探测性能^[16,18];2)将光梳的高品质激光脉冲耦合至光腔,通过游标光谱方法^[17],提升腔衰荡或腔增强光谱的检测灵敏度等指标;3)利用光梳的高度相干性,通过异步光取样的双光梳光谱技术(DCS)^[19]。相比于前2种技术,DCS因具有功能强大、性能优良、结构简单、易于实现等优势而更受重视。事实上,DCS是通过采用2台具有微小重复频率差的光梳,再由这2台光梳输出相干脉冲序列之间的异步光取样来实现光谱分析与测量的,其基本原理与FTS方法类似,但是无需采用FTS中的动镜来实现光谱扫描,使得DCS可将任何传统光谱分析方法都无法同时获得的宽光谱覆盖、高检测灵敏度、高分辨率、快速测量等指标集于一身,加上光梳本身所具有的高频率精度,DCS展现出了无与伦比的综合性能。自2002年Schiller^[20]首次提出DCS概念以及2004年Keilmann等^[21]首次验证其有效性以来,DCS为精密激光光谱领域带来了革命性的进展,国际上也掀起了研究热潮。美国国家标准计量局(NIST)和科罗拉多大学、德国MPQ、加拿大Laval大学等著名科研机构在奠定DCS基础方面都做出了许多开创性工作^[22-24],并描绘出了广阔的应用前景^[19,25-26],促使世界主要国家,如日本、韩国、意大利、法国等相继加入了对DCS的研究与应用中^[27-29],快速推动了相关研究的进展。我国近期也开启了对DCS的研究^[30-33],并取得了初步成果。

近年来,已有多篇关于DCS的综述^[19,25,33]被报道,尽管这些综述的侧重点不同,但都对DCS不同发展阶段的成果进行了梳理和归纳,对推动DCS的发展与应用具有促进作用。鉴于近几年DCS的新原理、新方法、新技术和新应用不断涌现,故而极有必要结合DCS的最新成果,对其发展现状进行系统梳理,并对其未来发展趋势进行客观述评。本文从光梳出发,以异步光学取样与噪声特性为主线,对DCS的测量原理、实现方案、应用技术,以及未来可能的发展趋势进行综合述评与预测,以期为相关科技人员在把握DCS发展全貌时提供参考。

2 光学频率梳

尽管基于飞秒锁模激光器^[11]、CW激光的光电调制^[12]与微腔非线性效应^[13]的光梳都可用来构建DCS系统^[34-36],但应用最广的仍然是飞秒锁模激光频率梳。DCS发展初期主要采用飞秒锁模钛宝石激光频率梳,随着近几年飞秒锁模光纤激光脉冲性能的不断改善,以及飞秒光纤激光器在小型化与低成本方面的优势,研究人员正逐步以飞秒光纤激光频率梳为主来构建DCS系统。为了阐明DCS的原理方案,先对飞秒锁模激光频率梳进行简单介绍。

理想的锁模激光器输出脉冲电场E(t)在时域中的表达式^[37]为

\begin{matrix} \begin{matrix} E (t) = A (t) \exp [i ω_{c} t + i (φ_{ceo} t / T_{r} + φ_{0})] * \\ \overset{+ \infty}{\sum_{m = - \infty}} δ (t - m T_{r}), (1) \end{matrix} \end{matrix}

式中:t为时间变量;A(t)为时域脉冲包络函数;ω_c为载波频率;φ_ceo为载波包络偏移相位,反映脉冲包络与载波分别以群速度与相速度在谐振腔内传播一周时间T_r而产生的相位差;φ₀为初始相位;δ(·)为狄拉克函数;m为整数;*为卷积运算。同样,也可在频域中将理想锁模激光器输出脉冲序列的电场 $\begin{matrix} \tilde{E} \end{matrix}$ (ω)描述为一系列相位相关、等间隔的纵模(梳齿线)叠加,即

\begin{matrix} \begin{matrix} \tilde{E} (ω) = \tilde{A} (ω - ω_{c}) \overset{+ \infty}{\sum_{n = - \infty}} δ (ω - 2 πn f_{r} - 2 π f_{ceo}), (2) \end{matrix} \end{matrix}

式中:ω为角频率变量;n为整数;f_r=1/T_r为脉冲序列的重复频率,亦即频域内的梳齿间隔;f_ceo=φ_ceo/(2πT_r)为载波包络偏移频率; $\begin{matrix} \tilde{A} \end{matrix}$ (ω-ω_c)为频域电场包络。定义f_n=ω/(2π)是序号为n的梳齿频率,当且仅当f_n=nf_r+f₀(梳齿方程)时,(2)式中的狄拉克函数值才不为0,这表明激光器的频域电场为由梳齿方程和频域电场包络函数确定的梳齿结构。f_r和f_ceo一般均处于射频波段,而f_n处于光频波段。由梳齿方程可知,序数n是10⁶左右的大整数。可见,光梳如同一个杠杆,直接连接了射频和光频波段。

受环境等噪声的影响,锁模激光器会偏离理想的运行状态,从而导致输出脉冲的到达时间产生抖动,载波相位出现涨落,表现为在f_r和f_ceo上叠加了噪声,使得梳齿方程变为f_n(t)=nf_r(t)+f_ceo(t)^[38],即f_r和f_ceo随时间而变化。由于任意给定梳齿的频率仅由f_r和f_ceo决定,因此为了稳定梳齿频率,必须设法稳定f_r和f_ceo。根据锁模激光器理论^[39],可分别通过反馈调节激光器的腔长和抽运电流来实现对f_r和f_ceo两个自由度的正交控制。这样,通过反馈控制就将f_r和f_ceo同时锁定至频率标准,从而可稳定任意梳齿的频率,即构成了光梳。理想锁模激光器输出脉冲电场的时域和频域结构示意图如图1(a)所示。

光梳锁定方案主要有3种^[40],如图1(b)所示。第1种方案是将f_r和f_ceo锁定至射频参考,先由高速光探测器结合频率计数器直接探测出f_r,并利用高非线性光纤产生倍频程超连续谱,再采用f-2f自差拍技术探测出 $\begin{matrix} {f_{ceo}}^{[41]} \end{matrix}$ ,然后通过反馈控制电路调节激光器的腔长和抽运电流,将f_r和f_ceo锁定至射频参考,该方案称为自参考锁定技术^[42];第2种方案是采用光学频率参考分别锁定由f-2f自差拍技术测得的f_ceo和与光学频率参考最邻近的梳齿(频率为f_n₀),称为完全自参考法^[43];第3种方案与第2种方案类似,将光梳两条最邻近的梳齿(频率为f_n₀与f_n₁)分别锁定到对应的两个光学频率参考^[44]。除此之外,还可通过光整流技术来自动消除f_ceo,即采用同一台锁模激光器输出脉冲序列中的不同频谱成分作为基频光,再由差频产生(DFG)技术消除f_ceo,而f_r只需通过常规手段锁定即可,以此来构建DFG光梳^[45]。DFG光梳通常处于长波红外波段,在提出f-2f自差拍技术探测f_ceo方法之前,这种光整流方法是用来消除f_ceo的主要技术方案^[46]。

图 1. (a)理想锁模激光器输出脉冲电场的时域和频域结构示意图;(b)光梳的3种典型锁定方案

Fig. 1. (a) Time domain and frequency domain diagrams for pulse electric field of ideal mode-locking laser; (b) three typical locking schemes for OFCs

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光梳锁定过程可将射频或光频标准的高稳定、低相噪、窄线宽特性通过f_r和f_ceo传递到光梳的各梳齿线。但是,任意一种锁定方案都难以完全抑制叠加在f_r和f_ceo上的所有噪声,即锁定后的光梳仍携带残留噪声。通常,由梳齿频率(或f_r和f_ceo)的艾伦偏差和相位噪声功率谱密度(PSD)来定量表征残留噪声的大小与频谱分布^[47]。为了方便,有时也以梳齿线宽来衡量,例如,光梳短期稳定性的优劣主要体现在梳齿线宽上。与光频计量与时频传递应用中注重长期稳定性不同,在本文涉及的精密光谱应用中,对光梳的短期稳定性,特别是秒量级测量时间内的稳定性和相干性有极为严格的要求。研究^[48]表明,光梳残留噪声性能取决于飞秒激光器的结构设计、锁定方案、反馈控制回路精度与带宽等因素,固体钛宝石飞秒锁模激光器、Figure 9型和基于非线性偏振旋转(NPE)的色散管理孤子光纤激光器的噪声性能相对优良。基于射频标准的自参考锁定方案构建的光梳通过长时间平均可有效抑制梳齿频率漂移,梳齿频率保持了较好的长期稳定性(10^-14~10^-16),可以满足光频计量等方面的应用需求。但是,前述的杆杠效应使得f_r的微小抖动在光学梳齿处都被放大n~10⁶倍,从而导致梳齿的短期稳定性较差,一般约为10^-11~10^-13,梳齿线宽为kHz到数百kHz^[40]。采用基于光频参考的完全自参考锁定方案构建的光梳可以避免杠杆效应,梳齿的短期稳定性高达10^-16以上,梳齿线宽在亚Hz量级^[49],更适合本文涉及的精密光谱应用。

3 DCS的测量原理

DCS的光谱测量原理与以光梳作为光源的FTS主动测量原理极为相似。

当以光梳作为FTS的光源时,如图2(a)^[25]所示,光梳输出脉冲序列经FTS干涉仪的半透半反镜分为2束,并由固定镜和移动镜分别反射,构成静臂(红色)和动臂(蓝色)脉冲,合束后通过样品,再由光电探测器检测及后续数据采集。通过移动反射镜实现动臂脉冲对静臂脉冲的扫描或同步取样,可采集到“自相关式”干涉图,该干涉图经傅里叶变换即可获得样品的吸收谱^[50]。以具有微小重复频率差的2台光梳分别替代上述动臂和静臂脉冲,即可构建出如图2(b)所示的DCS系统。光梳1和光梳2存在微小的重复频率差,2个脉冲序列在时域上将相互“穿越”,实现异步光取样,同样也可产生如图2(c)所示的“互相关式”干涉图,不仅如此,通过异步光取样替代机械运动扫描可使干涉图不断地自动更新,从而大幅提高了产生干涉图的速度。DCS在频域上类似于多外差光谱分析,可将光频与物质相互作用的信息转换到射频域上来直接检测,如图2(d)所示,这可大幅降低对光谱信号检测的难度。

图 2. (a)基于光梳的FTS主动测量原理示意图[25];(b) DCS测量原理示意图[25];(c) DCS的时域异步光取样测量过程;(d) DCS的频域多外差测量过程

Fig. 2. (a) Schematic for actively measuring principle of OFC-based FTS[25]; (b) schematic for DCS measuring principle[25]; (c) asynchronous optical sampling and measuring process in time domain; (d) multiheterodyne in frequency domain for measuring process of DCS

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假定来自光梳1和光梳2的脉冲在某时刻入射到探测器,其电场分别为E₁(t)=exp(iφ₁)A₁(t)和E₂(t)=exp(iφ₂)A₂(t+τ),其中φ₁和φ₂分别为来自光梳1和光梳2的脉冲载波相位,A₁为光梳1的脉冲电场包络,A₂为光梳2的脉冲电场包络,τ为时间延迟。经光电探测和采集后得到的电信号可表示为V(t)=h(t)*{[E₁(t)+E₂(t)][ $\begin{matrix} E_{1}^{*} \end{matrix}$ (t)+ $\begin{matrix} E_{2}^{*} \end{matrix}$ (t)]},其中h(t)为光电探测器与信号采集过程的总冲击响应函数。若略去直流项,则有V(t)∝h(t)*[E₁(t) $\begin{matrix} E_{2}^{*} \end{matrix}$ (t)],于是,可采集到干涉图信号V(τ)∝exp(iΔφ)∫h(t')A₁(t-t') $\begin{matrix} A_{2}^{*} \end{matrix}$ (t-t'-τ)dt',其中t'为探测器响应尺度的时间变量,Δφ=φ₁-φ₂。由于E₁(t)和E₂(t)均为飞秒脉冲的电场,这使得其包络乘积A₁(t) $\begin{matrix} A_{2}^{*} \end{matrix}$ (t+τ)的非零时间远短于光电探测响应时间,从而在A₁(t) $\begin{matrix} A_{2}^{*} \end{matrix}$ (t+τ)非零时,h(t)可视为常数。

在无样品时,经探测和采集后的干涉图信号V(τ)可表示为

\begin{matrix} V_{ref} (τ) \propto \exp (iΔφ) A_{1} (τ) * A_{2}^{*} (- τ) 。 (3) \end{matrix}

若2个脉冲序列通过响应函数为h_s(t)的待测样品,如图2(b)所示,则测得的干涉图信号为

\begin{matrix} V_{test} (τ) \propto V_{ref} (τ) * h_{s} (τ) 。 (4) \end{matrix}

当测得V_ref(τ)和V_test(τ)后,通过卷积运算即可得到h_s(τ)及其相应的频域响应H_s(f)^[51]。值得指出的是,在图2(b)所示的DCS中,由于来自2台光梳的脉冲经合束后才通过样品,因此测得的干涉图信号具有对称性,经傅里叶变换后只能获得样品响应的幅度谱;若仅以来自于1台光梳的脉冲序列通过样品,然后再与另1台光梳脉冲序列合束后进行检测[如图4(a)所示],则所得干涉图具有非对称性,这时,经傅里叶变换后不仅可以得到样品的幅度谱,还可以得到相位谱^[22]。

为了更清晰地理解DCS的测量原理,现举例说明。若以重复频率f_r=100 MHz、重复频率差Δf_r=1 kHz的2台光梳构建DCS系统,那么,每隔t=1/f_r=10 ns便会产生一对源于不同光梳的脉冲对,且在任意一个脉冲对内,2个脉冲之间的相对时间延迟比上一脉冲对增加了τ=Δf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ =100 fs。若以其中1台光梳的输出脉冲序列触发数据采集,即数据采集率为100 MHz,则可记录100 fs内的样品响应变化。通常,将描述与数据采集相联系的时间标尺称为实验室时间,而将描述脉冲对内2个脉冲之间相对延迟的时间标尺称为有效时间^[24]。通过异步光取样,DCS可将飞秒级有效时间(样品响应)倍增至可探测的实验室时间。与此相对应,通过多外差过程,DCS在频域内将光频下转换至利于探测的射频波段,如图2(d)所示。即有效时间与实验室时间之间满足伸缩变换关系,伸缩因子为f_r/Δf_r=10⁵。由于2台光梳的重复频率差为Δf_r=1 kHz,因此采集的干涉图更新率为1 kHz,从而给定采集的干涉图(有效)时间宽度为(1/Δf_r)/(f_r/Δf_r)=1/f_r=10 ns。于是,在不考虑切趾时,根据傅里叶变换原理^[47],标称光谱分辨率恰好为f_r=100 MHz。

4 实现方案

如第3节所述,DCS通过异步光取样记录干涉图,再由傅里叶变换得到光谱响应。但是,脉冲对内非相邻梳齿线之间的拍频同样也会被探测器检测到,这会导致得到的如图2(d)所示的射频梳混叠了非相邻梳齿线之间的拍频信号,不再与光频梳齿一一对应,从而使得经伸缩变换后的光谱无法分辨^[36]。为此,必须使异步光取样过程满足Nyquist采样定理所规定的带宽限制^[24]。因此,实际应用中,在探测器前须插入可调带通滤光片,通过分段测量再缝合在一起来获取完整光谱^[24]。另外,光梳的单脉冲能量一般仅在亚nJ量级,单次记录的干涉图信噪比(SNR)极低,但是在DCS中,2个脉冲序列相互“穿越”实现异步光取样,干涉图连续不断地自动更新,因此可通过记录大量的干涉图,再进行相干平均来抑制噪声,从而提高SNR^[24,52]。遗憾的是,由于干涉图信号实质上是源于2台光梳脉冲对的载波电场之间的互相关函数,而脉冲载波电场所对应的光学周期仅约为5 fs(假定光载波频率为200 THz),因此,构建DCS的2台光梳之间任何微小的脉冲定时抖动(重复频率噪声)和载波相位波动(偏移频率噪声)均会导致干涉图失真,且这种多彩干扰在后续数据处理中无法消除^[22];不仅如此,光梳之间互相干性不足导致的干涉图失真反过来又将不允许通过对干涉图进行相干平均来提高SNR。因此,为了通过相干平均提高DCS的检测SNR,进而提高灵敏度,对构建DCS的2台光梳的相干性(即噪声性能)提出了极高要求,这种互相干性要求可在频域上加以阐明。在频域上,DCS可看成是多外差光谱仪,源自2台光梳的相应梳齿经探测器拍频,产生射频梳f_n_,rf=nΔf_r+Δf_ceo,如图2(d)所示,这样,若要实现对该射频梳的梳齿分辨,其梳齿线宽必须比Δf_r更窄。不仅如此,为了相干检测出射频梳齿,其线宽还应小于单幅干涉图采集时间的倒数,这就要求DCS的2台光梳还应具有极好的短期相干稳定性,即相对线宽窄^[22]。

正是DCS对2台光梳的互相干性要求极高,才导致DCS概念自2002年提出后无法获得高度互相干的光梳光源,直到2004年才由Keilmann等^[21]首次实验验证成功。在Keilmann等^[21]的实验中,以同一台飞秒锁模钛宝石激光器的输出脉冲作为基频抽运和信号脉冲,通过DFG技术获得已消除偏移频率的10 μm波段中红外的脉冲序列,并通过精密温控和封装等稳定技术,使重复频率在数分钟内的漂移量仅为1 Hz,从而获得了高度相干的中红外光梳,以这种光梳作为DCS光源,实现了对C₂HCl₃样品的光谱测量,并可进行数次相干平均来提高检测SNR^[21]。此后的大量实验结果表明,光梳的任何残留噪声(f_r或f_ceo噪声)均会造成干涉图失真,使得DCS无法达到理论上由光梳重复频率所设定的光谱分辨率,尽管基于射频参考锁定的光梳在光频计量应用中展现出了优良性能,但其短期稳定性受射频参考本身的限制,仅为10^-11~10^-13,毫秒内的f_r和f_ceo噪声均不能满足要求,用于DCS时难以实现有效相干平均^[22]。

为了将DCS推向实用,研究者经过不懈努力,通过不同的技术路线发展出了不同的实现方案,其中有代表性的方案有3种:1)通过提高光梳的绝对相干性来实现DCS中2台光梳之间的高度互相干,以消除干涉图失真,从而实现相干平均^{[24,36,51,53]};2)实时跟踪记录光梳的定时抖动和相位波动,再利用记录的定时抖动和相位波动,通过混频并重新定义干涉图采集时间网格来消除干涉图失真,从而实现有效相干平均^{[22-23,37,54-55]};3)发展具有内禀互相干性的光梳来构建DCS系统^[30,56-58]。下面对这3种代表性实现方案分别进行讨论。

4.1 相干DCS

提高DCS中2台光梳之间互相干性的最直接方案是提高每台光梳的绝对相干性,而光梳相干性或噪声性能在很大程度上取决于其锁定方案。当采用基于光频参考的完全自参考方案锁定光梳时,就可以避免前述杠杆效应引起的过大光学频率噪声,从而使得锁定的光梳(光载波)具有与光频参考相同的相干性。正是出于这样的考虑,NIST的Coddington等^[24]采用超稳腔锁定的2台CW激光器作为光频参考,再通过前述第3种光梳锁定方案来锁定DCS的2台光梳,使得这2台光梳的梳齿线宽达到惊人的Hz量级,从根本上确保了光梳之间的互相干性,不仅有效消除了干涉图失真,还允许对干涉图进行数十min的相干平均,从而大幅提高了DCS的检测灵敏度。

图3所示为Coddington等^[24]提出的基于光频参考的光梳锁定方案示意图,包括光频参考获取和光梳锁定2个部分。采用超稳光腔和Pound-Drever-Hall(PDH)稳频技术^[22],先将1535 nm和1560 nm的2台CW光纤激光器线宽稳定到Hz量级,且数天内的频率漂移仅为10~30 kHz;再以这2台CW激光器作为光频参考,分别检测出它们与光梳中各自最邻近梳齿线间的拍频误差信号,再由1560 nm和1535 nm CW激光器产生的2个拍频误差信号分别独立地驱动伺服系统,反馈控制飞秒锁模光纤激光器的腔长(PZT)和抽运电流,从而实现对光梳的锁定。事实上,这种锁定方案是直接将光梳的2条最邻近梳齿分别锁定到1560 nm和1535 nm的2个光学频率参考。为此,实验中将1560 nm CW激光器产生的拍频误差信号分频后,分别反馈控制大响应带宽(约为100 kHz)的腔外声光调制器(AOM)和大动态范围的腔内PZT,同时将1535 nm CW激光器产生的拍频误差信号反馈控制抽运电流源(带宽约为10 kHz),最终,使得光梳锁定后的梳齿线宽达到Hz量级,积分相位噪声达 0.27~0.47 rad (积分区间为[0.1 Hz,3 MHz]),对应于0.22~0.38 fs的时间抖动^[24]。

图 3. 光频参考锁定光梳的结构示意图[24]

Fig. 3. Configuration of OFC locked with optical frequency reference scheme[24]

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Coddington等^[36]将上述方案锁定的2台光梳分别作为本地(LO)光梳和源光梳,构建出了如图4(a)所示的典型DCS系统。2台光梳的重复频率均约为100 MHz,重复频率之差为1 kHz。源光梳通过待测样品氰化氢气体(HCN)后,再与LO光梳合束与检测。为了避免混叠,在探测器前插入了带宽为2 nm的可调带通滤光片,并采用平衡探测器抑制强度噪声干扰,提高检测SNR。数据采集以LO光梳脉冲作为时钟,干涉图数据点的采集与相干平均由可编程逻辑门阵列(FPGA)自动实现。由于所用2台光梳的相对线宽仅为0.3 Hz,因此可以对采集的干涉图直接实现3000次以上的有效相干平均,在线性相位补偿后,可实现10⁵次相干平均^[24]。所用光梳的绝对相干性好,使得其具有极高的互相干性,因此这种DCS称为相干DCS。在图4(a)中,由于仅以源光梳脉冲通过样品,再与本地光梳脉冲合束后检测,使得干涉图具有非对称性,因此可同时测得样品的幅度谱和相位谱。图4(b)所示为利用该DCS装置测量得到的HCN样品的相位谱和透过谱^[36]。由图4(b)可知,在192~195 THz区域内的HCN吸收线清晰可辨,分辨率达到了理论值100 MHz,实现了单根梳齿线的分辨,不仅如此,高达数千次的相干平均使得测得的光谱SNR也高达35 dB。图4(c)所示为测量数据中195 THz附近的放大图^[36]。由图4(c)可知,测量值与理论计算值相当吻合,表明利用这种相干DCS装置能够获得极高的测量精度^[36]。

图 4. (a)相干DCS的结构示意图[36];(b)测量的HCN相位和透过光谱[36];(c)图4(b)中195 THz附近的局部放大图,其中相位(绿色实线)和透过谱的实测值(黑色实线)与吸收谱数据经Kramers-Kronig关系计算后的结果(蓝色点线,偏置0.1 rad)相吻合[36]

Fig. 4. (a) Configuration of coherent DCS[36]; (b) measured phase and transmission spectra for HCN sample[36];(c) local zoom near 195 THz in Fig.4(b), measured phase (green curve) and transmission spectra (black curve) agree well with theoretical results (dotted blue line, and offset by 0.1 rad) calculated from absorption data through Kramers-Kronig relation[36]

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图 5. (a)相干DCS用于开放光程多组分路径温室气体在线测量实验现场[59];(b) DCS测量结果与HITRAN数据库结果的对比[59];(c)车载光梳实物照片[61]

Fig. 5. (a) Experimental site layout of open-path multicomponent greenhouse gas online measurements with coherent DCS[59]; (b) comparison of results of greenhouse gases measured by coherent DCS with those calculated with HITRAN database[59]; (c) photograph of vehicle-borne OFC[61]

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采用相干DCS装置的实验室测量获得成功后,Rieker等^[59]将该装置用于km级开放光程多组分路径平均温室气体(CO₂、CH₄、H₂O等)浓度的在线测量,图5(a)所示为实验现场图。在实验中,源光梳和LO光梳同时在相同的路径上传输,使得大气湍流效应对测量结果的影响可忽略^[60],通过对5 min内测得的干涉图(3×10⁵幅)进行相干平均,反演得到的光谱SNR高达588(若进行170 min的相干平均,SNR则约为2000)。在测量和相干平均时间为5 min的条件下,经光谱反演测得H₂O、CO₂和CH₄的体积分数精度分别优于2.2×10^-5、10^-6和3×10^-12,如图5(b)所示。未来若采用更宽带宽、更高功率的光梳,则可测气体的种类、测量距离和探测灵敏度均将进一步得到提升。得益于近年来发展的全保偏光纤光梳,采用光频锁定后构建的光梳已可搭载在车载平台上,如图5(c)所示^[61],这为发展高精度现场测量DCS设备奠定了基础。

4.2 自适应DCS

相干DCS方案的测量精度高,但采用了基于超稳腔的光频锁定技术,价格昂贵,系统复杂,不利于发展成实用化的低成本DCS仪器。为此,加拿大Laval大学的Giaccari等^[37]于2008年率先提出了一种实时跟踪记录光梳的定时抖动与相位波动,再在后续数据采集与处理中消除这些定时抖动与相位波动的方案,该方案能有效消除干涉图失真,进而允许通过相干平均来提高检测SNR^[23,37,55]。由于该方案通过跟踪记录误差信号,并以误差信号进行实时校正,因此也称为自适应DCS方案。Giaccari等^[37]最初设计的基于光纤Bragg光栅(FBG)跟踪记录误差信号的自适应DCS方案结构及其测量结果如图6所示。

图 6. (a)基于FBG跟踪记录误差信号的自适应DCS方案[37];(b)自适应DCS的测量结果[37]

Fig. 6. (a) Adaptive DCS scheme based on tracking-recording error signal technique with FBG[37]; (b) measured results with adaptive DCS[37]

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自适应DCS方案结构分为测量和参考2个通道,参考通道采用2只FBG分别实时记录2台光梳之间的定时抖动和相位波动。若假定h_c1(t)=a_c1(t)exp(i2πf_c1t)是FBG 1的冲击响应,其中a_c1(t)为基带冲击响应,f_c1为FBG 1的中心波长,光梳1、光梳2的脉冲电场包络A_1,2(t)可以视为冲击函数δ(t),则光梳1、光梳2的第k个脉冲经过FBG 1后的电场为

\begin{matrix} \begin{matrix} s_{n, c 1} (t) = E_{n} (t) * h_{c 1} (t) = a_{c 1} [t- T_{n} (k)] \exp {i 2 π f_{c 1} [t- T_{n} (k)] + \\ i φ_{n} (k)}, (n = 1,2), (5) \end{matrix} \end{matrix}

式中T_n(k)为光梳n的第k个脉冲的到达时间。经光电探测后的交流电信号为

\begin{matrix} \begin{matrix} s_{d} (t) = h_{d} [t- T_{1} (k)] A_{1} [ΔT (k)] \cdot \exp [i 2 π f_{c 1} ΔT (k) + iΔφ (k)], (6) \end{matrix} \end{matrix}

式中:h_d(t)为探测器冲击响应;A₁(τ)= $\begin{matrix} \int_{-}^{\infty} \end{matrix}$ a_c1(u) $\begin{matrix} a_{c 1}^{*} \end{matrix}$ (u+τ)du为FBG 1基带冲击响应的自相关函数;ΔT(k)=T₂(k)-T₁(k)和Δφ(k)=φ₂(k)-φ₁(k)分别为2台光梳第k个脉冲对内2个脉冲之间的时间延迟和相位差,它们既包含了由重复频率和重复频率差决定的固定部分kΔf/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ ,同时也包含了与2台光梳互相干性相关的相对时间抖动δT和相位波动δφ。在(5)式和(6)式中作变换c1→c2,即可得到2台光梳通过FBG 2的相应结果。

经与光梳1脉冲同步的时钟采样和数字化后,由FBG 1、FBG 2端口分别提取到的电信号r_1d[k]和r_2d[k]为

\begin{matrix} \begin{matrix} r_{1 d} [k] = A_{1} [ΔT (k)] \exp [i 2 π f_{c 1} ΔT (k) + iΔφ (k)], (7) \\ r_{2 d} [k] = A_{2} [ΔT (k)] \exp [i 2 π f_{c 2} ΔT (k) + iΔφ (k)] 。 (8) \end{matrix} \end{matrix}

可见,2台光梳的相对时间抖动和相位波动信息通过r_1d[k]和r_2d[k]被实时记录。

另一方面,测量通道(如图6所示)采集的样品干涉图信号具有与(7)式和(8)式相同的形式,即

\begin{matrix} \begin{matrix} V [k] = A_{m} [ΔT (k)] \cdot \exp [i 2 π f_{m} ΔT (k) + iΔφ (k)], (9) \end{matrix} \end{matrix}

式中:f_m为样品频域响应的中心频率,A_m[ΔT(k)]为2台光梳脉冲基带电场互相关函数与样品基带冲激响应的自相关函数的卷积,若采用非对称式测量,则为2台光梳脉冲基带电场互相关函数与样品基带冲激响应之间的卷积^[55]。若构成DCS的2台光梳完全互相干,则ΔT(k)和Δφ(k)可由脉冲序数k进行换算,即ΔT(k)=kΔf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ ,Δφ(k)=2πkΔf_ceo/f_r(由于干涉图周期性自动更新,因此k在每幅干涉图中央极大值处置零)。当以光梳1光梳脉冲作为触发时钟采集干涉图数据V[k]时,V[k]与ΔT(k)具有一一对应关系,可用时域二维数组(kΔf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ ,V(kΔf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ ))表征干涉图数据,傅里叶变换后可得正确的光谱。但是,当ΔT(k)和Δφ(k)还包含因2台光梳互相干性低而产生的δT和δφ时,采集到的干涉图数据则为V(kΔf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ +δT)exp(iδφ),这样,若仍以采集时间网格Δf_r/ $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ 对干涉图数据进行傅里叶变换,则将导致光谱失真。

将(7)式归一化后再与(9)式相乘(通过数字或模拟电路容易实现这类混频运算),可得

\begin{matrix} \begin{matrix} V [k] \frac{r_{1 d}^{*} [k]}{|r_{1 d} [k]|} = A_{m} [ΔT (k)] \cdot \\ \exp [i 2 π (f_{m} - f_{c 1}) ΔT (k)] 。 (10) \end{matrix} \end{matrix}

(10)式表明,对以光梳1光梳脉冲作为时钟触发采集的干涉图数据进行混频运算,其结果就可以消除测量的干涉图数据点的相位波动。另一方面,若以(7)式和(8)式测得的干涉图数据(参考信号)进行相乘运算,则得

\begin{matrix} \begin{matrix} r_{grid} [k] = \frac{r_{1 d}^{*} [k] r_{2 d} [k]}{|r_{1 d}^{*} [k]| |r_{2 d} [k]|} = \\ \exp [i 2 π (f_{c 2} - f_{c 1}) ΔT (k)] 。 (11) \end{matrix} \end{matrix}

由(11)式可见,r_grid[k]是以ΔT(k)为时间变量、f_c2-f_c1为恒定频率的正弦信号。若假设起始时刻为ΔT(0)=0,则r_grid[k]第k次过零点时,有ΔT(k)=k/(f_c2-f_c1)。若以r_grid[k]过零点这一事件对应的时刻触发干涉图采集,则采集到的干涉图数据为二维数组(k/(f_c2-f_c1),V[k/(f_c2-f_c1)]),即消除了干涉图延迟时间轴因2台光梳之间相对时间抖动和相位波动而造成的失真,进而允许对其实现相干平均。

采用上述跟踪校正方案,Giaccari等^[37]于2008年成功地对HCN的吸收谱进行了测量,并实现了10次相干平均,干涉图的SNR可以达到20,相干平均后的光谱如图6(b)所示。在该测量中采用2只FBG提取参考信号,而FBG限制了脉冲对内脉冲的时延量,即仅能有效采集到部分时间延迟下的干涉图数据,使测得的光谱分辨率仅为0.067 cm^-1 (2 GHz)。此外,与FBG相互作用的脉冲对内2个脉冲能量极低^[55],造成了参考信号的SNR难以提高。

为此,Roy等^[23]于2012年改用2台窄线宽CW激光器作为中间振荡器来代替2只FBG。由于这种替代在本质上只是以CW激光器频域响应取代FBG频域响应来获取参考信号,因此CW激光器获取到的参考信号具有与(7)式相似的形式。例如,由第1台CW激光器获取的参考信号^[55]可表示为

\begin{matrix} \begin{matrix} r_{1 d} [k] = P_{CW 1} \sqrt[]{P_{OFC 1, λ 1} P_{OFC 2, λ 2}} \exp {i 2 π f_{CW 1} ΔT (k) + \\ iΔφ (k) + i φ_{CW 1} [ΔT (k)]}, (12) \end{matrix} \end{matrix}

式中P_CW1为第1台CW激光器的功率,P_OFC1,λ1和P_OFC2,λ2分别为2台光梳中与该CW激光器最邻近梳齿λ₁和λ₂的功率,f_CW1为该CW激光器的中心频率,φ_CW1[ΔT(k)]为时间延迟ΔT(k)内CW激光器引入的相位差。若所采用的CW激光器的线宽Δν足够窄,如Δν=30 kHz,则在频率噪声为白噪声的近似下,在时间延迟ΔT=10 ns(对应于典型的干涉图数据点采集时间间隔)内,由CW激光器引入的相位波动仅为φ_CW1= $\begin{matrix} \sqrt[]{2 πΔνΔT} \end{matrix}$ =43 mrad,由(12)式可知,如此低的相位波动对参考信号幅值的影响可以忽略。这样就可采用(7)~(11)式所描述的方案校正干涉图信号。不仅如此,由于采用了CW激光器代替FBG,因此能有效采集到完整时间延迟下的干涉图数据,并且,通过与功率相对较高的CW激光器之间拍频,使得采集到的参考信号的SNR也大幅提升。Roy等^[23]以CW激光器代替FBG构建出DCS系统,对C₂H₂成功实现了长达24 h的干涉图实时校正和相干平均,相干平均后的干涉图的SNR高达55 dB,使得光谱分辨率也达到了所用光梳重复频率决定的100 MHz,在构建的DCS系统中采用基于FPGA的实时跟踪校正,方便地实现了对海量数据的高速处理与存储。

在文献[ 23,37,55]研究的基础上,2014年,诺贝尔奖获得者Hänsch也报道了一种自适应DCS系统,其结构示意图如图7(a)所示。该DCS采用2台自由运转光梳(未锁定的锁模光纤激光器)构建,并采用商用常规射频电子器件构建模拟电路来产生基于CW激光器与自由运转光梳拍频的AS 1和AS 2参考校正信号,通过将采集的干涉图信号与AS 1混频来消除相位误差,再以AS 2时钟重新定义采样时间网格以消除定时抖动,大幅降低了对数据处理和存储软硬件的要求。利用图7(a)所示的DCS系统,同样也允许通过相干平均提高SNR,进而抑制光谱失真。图7(b)所示为恒定时钟和自适应时钟取样时测得的C₂H₂吸收谱与HITRAN数据库结果的对比。由图7(b)可知,该DCS系统已可实现梳齿分辨的光谱分辨率^[22]。最近,自适应DCS又出现了新的进展^[62-63],采用卡尔曼数字滤波器,可直接由采集的干涉图提取定时和相位抖动参考信号,从而无须再通过FBG和CW激光器来提取。

图 7. (a)基于CW激光参考的自适应DCS示意图[22];(b)恒定时钟和自适应时钟取样时测得的C2H2吸收谱与HITRAN数据库结果的对比[22]

Fig. 7. (a) Schematic of adaptive DCS based on CW laser references[22]; (b) comparison of C2H2 absorption spectra respectively measured by constant and adaptive clocks sampling with those obtained by using HITRAN database[22]

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4.3 单光梳DCS

相干DCS采用超稳光腔获取超窄线宽的超稳激光器光频参考,并由光频锁定方案确保2台光梳的绝对相干性,最终实现光梳之间的互相干性,锁定技术要求高,系统装置复杂;自适应DCS通过实时跟踪记录光梳之间的相对时间抖动和相位波动,再在干涉图采集处理过程中加以校正,重建光梳之间的互相干性,数据处理电子线路与算法也较繁杂。事实上,避免干涉图失真从而实现相干平均的关键是,确保DCS中2台光梳脉冲序列之间的高度互相干性。若2个脉冲序列由同一台光梳(或飞秒激光器)产生,则它们将具有天然的互相干性,由此构建的DCS不仅可避免干涉图失真,实现相干平均,而且因只需一台激光器而具有结构简单、低成本等优点。但问题是,如何由同一台光梳产生出具有微小重复频率差的2个脉冲序列。经近年来的努力,由同一台光梳通过调谐其谐振腔,结合腔外延时线技术,或参考光纤通信中的多路复用技术,通过对偏振、波长和传输路径的复用,已可产生具有微小重复频率差的2个互相干脉冲序列,并由此构建出了基于单台光梳的DCS系统,且进行了演示测量实验。

图8(a)所示为Lee等^[27]于2015年设计的基于腔调谐和延时复用技术的单光梳DCS方案。该方案采用双伺服控制装置分别调节飞秒光纤激光器腔内位移平台和电光调制器(EOM),实现了脉冲重复频率的线性扫频(扫频精度直接溯源至铷钟),线性扫频的脉冲序列通过不等臂干涉仪,干涉仪2个臂的长度通过反馈稳定,这样,干涉仪输出端将输出具有重复频率差的2串脉冲序列,进而可实现异步光取样,如图8(b)所示。利用图8(a)所示的DCS系统,Lee等^[27]对HCN样品进行了吸收光谱测量,结果表明,该DCS系统可对8 THz带宽的光谱进行测量,光谱分辨率可达0.5 GHz,在6200 s单次测量时间内,获得的SNR为350。尽管该DCS系统仅以自由运转的飞秒激光器作为光源,但是,脉冲重复频率线性扫频需溯源至铷钟,光纤干涉仪臂长须主动控制,以消除环境扰动的影响,从而使得整个系统的控制复杂,实现难度大;并且,因受到重复频率线性扫描速率的限制而测量耗时长,制约了这种DCS方案的实际应用。

图 8. 基于腔调谐与延时复用技术的单光梳DCS方案的结构示意图和测量原理[27]。(a)结构示意图;(b)测量原理

Fig. 8. Configuration and measuring principle of DCS scheme based on single OFC with repetition rate tuned and time-delay-multiplexing technique[27]. (a) Configuration; (b) measuring principle

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通过调控飞秒脉冲在激光腔内的偏振、传输方向与双波长运转等,也可使同一台飞秒锁模激光器输出2种不同特性的飞秒脉冲序列。例如,当激光谐振腔内为保偏介质时,使飞秒锁模激光器中2个相互正交偏振方向的脉冲同时实现锁模运转,则腔内介质的双折射效应将自然使得2个正交偏振方向的锁模脉冲具有微小的重复频率差;当飞秒锁模激光器设计成双向工作,且不同传输方向的脉冲谐振腔腔长稍有不同时,同样也可产生具有微小重复频率差的双向脉冲序列;此外,当飞秒锁模激光器设计成双波长运转时,因中心波长不同和群速度色散不同而使得输出双波长脉冲序列也具有微小的重复频率差。基于上述思路,研究者从2010年开始设计、研制这类旨在用来构建DCS的具有微小重复频率差的飞秒脉冲锁模激光器。例如,2014年,Gong等^[64]研制出了一种双偏振锁模光纤激光器,该激光器的中心波长处于1560 nm附近,但包含了重复频率为17 MHz的2种不同偏振脉冲序列,重复频率差约为86 Hz;2015年,Link等^[58]研制出了一种中心波长为966 nm的双偏振锁模半导体激光器,双偏振脉冲重复频率约为1.89 GHz,重复频率差为5 MHz。2016年,Ideguchi等^[57]采用克尔锁模技术研制出了一种中心波长为850 nm的腔内双向传输双输出端的固体飞秒激光器,输出脉冲的重复频率约为932 MHz,重复频率差为325 Hz。特别重要的是,该飞秒激光器输出的2列脉冲所对应的梳齿在1 ms内的相对线宽可达13 kHz,并且,利用该飞秒激光器构建出了如图9(a)所示的DCS装置,对Nd∶YVO₄吸收谱进行测量时,获得了93 GHz的光谱分辨率;同年,Zhao等^[30]采用双波长飞秒锁模光纤激光器构建出了如图9(b)所示的单光梳DCS系统,所用单光梳输出的2个脉冲序列的重复频率约为53 MHz,重复频率差约为1.2 kHz,10 dB光谱交叠范围为1528~1543 nm,在20 ms内测得梳齿相对线宽达250 Hz,表明2个脉冲序列具有很好的互相干性,利用该单光梳DCS系统对C₂H₂吸收谱进行了成功测量,允许的相干平均次数达199,使得SNR为100,从而获得了188 MHz(1.5 pm)的光谱分辨率;也是在2016年,Mehravar等^[65]采用双向输出的飞秒锁模光纤激光器构建出一种单光梳DCS系统,双向输出脉冲的光谱覆盖基本相同,中心波长均约为1555 nm,重复频率为72 MHz,重复频率差为82 Hz,1 s内梳齿相对线宽为1.6 kHz,利用该单光梳构建的DCS系统对HCN吸收谱进行了测量,允许进行15次相干平均,SNR达50,从而获得了约1 GHz的光谱分辨率。2017年,Hébert等^[56]进一步将上述单光梳DCS与自适应方案结合起来运用,所用单光梳为1555 nm波段芯片衬底型双向输出激光器,输出脉冲序列的重复频率为822 MHz,重复频率差约为10.5 kHz,测得71 ms内的相对线宽为12.9 kHz。为了改善2个脉冲序列之间的互相干性,利用直接从干涉图中提取的参考信号对干涉图自身的相位和定时误差进行校正,经过校正后的相对线宽可达28 Hz,利用该DCS对HCN吸收谱测量时,允许的相干平均次数增加到700,光谱SNR提高到300,分辨率达822 MHz。

图 9. (a)基于腔内双向传输双输出端的单激光器DCS[57];(b)基于双波长锁模的单个光纤激光器DCS[30]

Fig. 9. (a) DCS based on single laser source with dual-output ports extract lights respectively propagating in different directions inside cavity[57]; (b) DCS with dual-wavelength mode-locked fiber laser[30]

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上述由单个激光器输出的具有微小重复频率差的2个脉冲序列来构建DCS系统的方案,因抑制了共模噪声而使得2个脉冲序列可保持天然的互相干性^[56],并且具有结构简单、易于集成和成本低等优势,受到了广泛关注。这种单光梳DCS方案正成为近年来的又一个研究热点,其关键是如何开发出紧凑、稳定的飞秒锁模激光器,并使该激光器能输出具有微小重复频率差的高度互相干2个脉冲序列。

5 未来趋势

迄今已发展出了上述3种主要的DCS实现方案,这3种方案均可实现(或重建)异步光取样所需2个脉冲序列之间的高度互相干性,从而允许通过相干平均来提高光谱测量的分辨率和SNR。基于3种实现方案的演示应用实验均表明,DCS是一种集高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖,以及实时测量等指标于一身的新型光谱分析技术。尽管如此,DCS毕竟问世不久,不论是光谱测量性能指标,还是应用领域及相关仪器研制等方面,在未来仍然具有很大的发展空间。

5.1 性能指标

分辨率、灵敏度、光谱测量范围和测量时间是考察一种光谱测量技术优劣最为重要的4项指标。相比于其他光谱分析技术,DCS的最大优势在于它在原理上可使这4项指标同时达到高性能,但与其他光谱技术比较,具体每项指标并无明显优势。因此,提高这4项关键性能指标是未来DCS发展的首要任务。

5.1.1 光谱分辨率

在不考虑切趾的情况下,DCS的分辨率在原理上严格等于所用光梳的重复频率^[50],因此,提高DCS分辨率的最直接方法是降低光梳的重复频率。但是,低重复频率光梳的腔较长,受环境扰动影响严重,高稳定度、甚低重复频率光梳的研制仍然存在极大困难。2016年,Hébert等^[66]提出了一种采用脉冲相位调制法等效降低光梳重复频率的方案,如图10(a)所示,该方案使得在大幅提高光谱分辨率的同时,避开了高稳定度、甚低重复频率光梳研制的困难。该方案成功地将DCS的1台光梳重复频率由100 MHz等效降低为原来的1/127,实现了787 kHz的光谱分辨率。2014年,日本大阪大学的Yasui等提出了一种采用光谱交织法间接提高DCS分辨率的方案^[28,67-69],所用DCS结构如图10(b)所示,通过小幅步进调谐信号光梳的重复频率,并测量出不同重复频率时的多外差光谱,就可得到具有微小频率偏移的多组射频梳,且这些射频梳在频率轴上相互均匀交错。这样,将这些多组光谱数据整合在一起进行光谱反演时,就会有效提高数据密度,从而提高光谱分辨率。利用该方法对低压CH₃CN气体进行测量的实验结果表明,光谱分辨率可达1.25 MHz^[67]。

图 10. (a)基于脉冲相位调制技术[66]和(b)光谱交织方法[69]提高DCS光谱测量分辨率的原理方案

Fig. 10. Operation principles and realization schemes for improving spectral resolution of DCS with (a) phase-modulated pulse technique[66]and (b) spectral interleave scheme[69]

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通过脉冲相位调制等效降低光梳重复频率和光谱交织处理方法均可突破光梳重复频率对DCS分辨率的限制,使得DCS光谱分辨率在理论上仅受限于所用光梳梳齿的相对线宽^[24]。但是,脉冲相位调制法在提高分辨率的同时,因采样定理的限制而在相当程度上牺牲了光谱的测量范围,而光谱交织处理方法则因需大幅增加测量时间来采集多组光谱数据而影响DCS的测量实时性。显然,这类问题有待于进一步研究解决。

5.1.2 探测灵敏度

在DCS中,探测灵敏度通常由测得光谱的SNR高低进行描述^[70-71]。事实上, DCS实测光谱H(ν)与真实光谱H₀(ν)存在差别,由(3)式和(4)式可知,二者之间满足H(ν)= $\begin{matrix} {\tilde{V}}_{test} \end{matrix}$ (ν)/ $\begin{matrix} {\tilde{V}}_{ref} \end{matrix}$ (ν)=H₀(ν)+σ,其中 $\begin{matrix} {\tilde{V}}_{test} \end{matrix}$ (ν)为测量通道采集干涉图电压值的傅里叶变换, $\begin{matrix} {\tilde{V}}_{ref} \end{matrix}$ (ν)为参考通道采集干涉图电压值的傅里叶变换,σ为标准偏差,而光谱SNR则定义为R_SN= $\begin{matrix} {σ^{- 1}}^{[72]} \end{matrix}$ 。影响DCS光谱SNR的因素有2种:一是测量过程中引入的加性和乘性噪声;加性噪声主要是散粒噪声、光源相对强度噪声和因探测器有限动态范围造成的测量噪声;乘性噪声则为2个脉冲序列之间的相对时间抖动和相位波动^[70]。另一种影响因素与DCS的测量条件相关,包括干涉图采集时间、光谱元素数量、测量波段、样品间相互作用距离,等等。现有研究^[70]已表明,测量条件对DCS光谱SNR的影响可近似描述为R_SN∝ $\begin{matrix} \sqrt[]{T} \end{matrix}$ /M,其中T为干涉图采集总时间,M为由分辨率和光谱范围共同决定的光谱元素总数。这样,就可以定义光谱SNR的品质因数 $\begin{matrix} {F_{SNR}}^{[25,70]} \end{matrix}$ ,即F_SNR=R_SNM/ $\begin{matrix} \sqrt[]{T} \end{matrix}$ ,从而评价测量过程中加性和乘性噪声对光谱SNR的影响。F_SNR越大,在相同光谱元素总数和干涉图采集总时间下的光谱SNR越高,即测量过程中引入的噪声水平越低。目前已报道的大部分DCS的F_SNR约为10⁶~10⁷,而在文献[ 21]中,DCS系统允许进行连续24 h的干涉图相干平均,故其品质因数高达2×10⁸ Hz^1/2,为迄今最高。此外,传统光谱分析中习惯采用平均时间1 s内单位光谱元素恰好可被探测的吸收度,即噪声等效吸收(NEA),来评价光谱分析仪器的探测灵敏度。为了方便与其他光谱测量技术比较,文献[ 72-73]也给出了表征DCS的NEA表达式,即α_min= $\begin{matrix} (L_{eff} R_{SN})^{- 1} \end{matrix} \begin{matrix} \sqrt[]{\frac{T}{M}} \end{matrix}$ ,其中α_min和L_eff分别为单位光谱元素的NEA和有效相互作用长度。这样,α_min直接与样品浓度相对应,其值越小,灵敏度越高。

表1所示为本文归纳的部分典型DCS探测灵敏度性能参数。由表1可知,DCS探测灵敏度已达到较高水平,特别是腔增强DCS(CE-DCS)的NEA已达到10^-10 cm^-1·Hz^-1/2,可实现优于10^-12(体积分数)量级CO₂气体的探测^[73]。尽管如此,如何进一步提高DCS的探测灵敏度,以满足超痕量(如人类呼吸气体、同位素等)物质探测应用的需求,仍然是未来的一项重要挑战。由于DCS光谱SNR的主要影响因素是测量过程引入的加性与乘性噪声,以及包括干涉图采集时间与光谱元素数量等相关的测量条件,因此,提高DCS灵敏度的技术途径也主要应围绕这2个方面进行。在噪声抑制方面,相干和自适应DCS方案分别通过确保和重建2台光梳的互相干性来抑制光梳光源的乘性噪声,进而运用相干平均来有效抑制光梳的加性噪声^[70],最终使得DCS光谱SNR受光源噪声的影响达到极低水平。但是,如何在单光梳的DCS等方案中提高2个脉冲序列间的互相干性,以及如何在兼顾分辨率、光谱测量范围和测量时间等性能指标的同时,抑制光源噪声对灵敏度的影响,未来仍需要深入研究。另外,在传统光谱分析技术中,改善测量条件可有效提高探测灵敏度,该方案在提高DCS探测灵敏度时同样有效。研究已表明,光梳光谱范围应选与样品相互作用强的波段,如气体分子中红外基带强吸收波段^[16],利用长程吸收池、多次反射吸收池、开放式长程测量和腔增强技术均可有效提高DCS的探测灵敏度^[19],尤其是腔增强技术。演示实验已表明,该技术可将DCS的NEA由10^-7 cm^-1·Hz^-1/2提高至优于10^-10 cm^-1·H $\begin{matrix} {z^{- 1 / 2}}^{[71]} \end{matrix}$ ,这类工作目前正在快速推进中。

表 1. 已报道的DCS的性能指标

Table 1. Performance indexes for reported DCS

DCS	NEA /(cm^-1·Hz^-1/2)	F_SNR /(Hz^1/2)	SNR	Resolution /GHz	Spectrum coverage
CE-DCS^[73]	1×10^-10	4.6×10⁵	380@18 μs	4.500	20 nm@1040 nm
CE-OE-DCS^[72]	1.5×10^-8	2.9×10⁴	189@320 s	0.203	50 GHz@1550 nm
OP-DCS^[59]	7.3×10^-10	1.4×10⁶	588@300 s	0.100	32 nm@1620 nm
LA-DCS^[23]	2.2×10^-7	2.3×10⁸	316000@24 h	0.100	18 THz@1560 nm
A-DCS^[22]	4.2×10^-7	1.25×10⁷	20@467 μs	1.100	14.5 THz@1560 nm
OPO-DCS^[74]	5.3×10^-7	5.3×10⁶	81@720 μs	6.000	10.5 THz@3 μm
Raman-DCS^[75]	2×10^-6	1.8×10⁷	1000@296 μs	120.000	42 THz@12 μm
OE-DCS^[35]	1.7×10^-9	1.3×10⁶	2600@52 ms	0.300	35 GHz@1550 nm
MC-DCS^[34]	2.5×10^-7	3×10⁶	74@20 μs	22.000	4 THz@1550 nm

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5.1.3 光谱测量范围

DCS光谱测量范围主要受限于所用光梳光谱覆盖范围,现有光梳光谱大多处在近红外波段。为了满足不同波段DCS光谱测量的需要,研究者早就开始发展紫外、深紫外、中远红外甚至THz波段的光梳,所用方法主要是非线性变频技术。例如:基于近红外光梳,利用惰性气体(如氙气)高次谐波产生(HHG)获取紫外、深紫外波段的光梳^[76];利用BBO等非线性晶体的二次谐波产生效应(SHG)获取可见光波段光梳^[54,77];通过DFG^[21,52,78]和光参量振荡技术(OPO)^[74,79]获取中远红外光梳;利用光导天线技术(PCA)获取THz波段光梳^{[67,74,79-81]},等等。为了避免非线性变频拓展光梳波段过程中所涉及的复杂调控与锁定,同时也为了降低成本与系统复杂性,研究者正在发展基于掺Cr²⁺锁模激光器^[82]、量子级联激光器(QCL)^[83]等直接产生中红外光梳的技术,发展适合DCS应用的不同光学波段的光梳技术将是未来的研究重点之一。

现有近红外波段光梳的DCS光谱探测范围一般仅约为几十纳米^[82]。近年来,基于高非线性光纤或微结构光纤光谱拓宽的光梳,已实现了超过1个倍频程的超宽带DCS光谱测量^[84-85];同时,基于光与待测物质之间的非线性相互作用^[86],还发展出了双光子^[87]和拉曼相干光谱^[88]拓展DCS光谱测量范围的方案,通过运用光纤级联拉曼效应,可在数百纳米范围内调谐飞秒脉冲的中心波长^[89]。

图11所示为部分已报道的DCS光谱的测量波段与范围(所用光谱拓展技术包括PCA^{[44,64-65,76,78]}、OPO^[71,76]、DFG^[19,49,75]、QCL^[80]、SHG^[51,74,83]、HHG^[73]等)。由于不同光学波段的光谱特征反映了不同物质成分和物质不同层次的结构特性,而宽光谱测量范围意味着多组分同时测量。因此,未来DCS仍将沿着开发不同测量波段和拓展光谱覆盖2个方向发展,特别是目前尚处于空白的深紫外波段DCS、稳定且可靠的中远红外和THz波段DCS。

图 11. 已报道的DCS光谱测量波段与范围

Fig. 11. Measureable wavebands and spectral ranges for DCS published

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5.1.4 测量时间

假定数据采集处理和光谱反演所需时间可忽略,DCS的光谱测量时间为干涉图更新时间、相干平均次数以及为了满足Nyquist采样定理而进行光谱分段测量的分段数的乘积。通过增大重复频率差可缩短干涉图更新时间;通过增大相互作用距离或采用腔增强等技术可使光谱的SNR提高^[73],从而可减少所需的相干平均次数;而通过采用并行检测技术^[27]可实现多个光谱段的同时测量,这些方法均可用来缩短DCS的光谱测量时间。原理上,DCS的光谱测量时间极限取决于干涉图更新时间,增大重复频率差Δf_r可缩短干涉图的更新时间,但是,光谱探测带宽Δν= $\begin{matrix} f_{r}^{2} \end{matrix}$ /2Δf_r因受采样定理限制而将随之减小,这就使得光谱分段测量的分段数增加,导致分段测量与光谱缝合误差增大。因此,增大Δf_r时,应适当增加重复频率f_r,同时还应减小重复频率增加对光谱分辨率的影响。尽管如此,研究^[90]已表明:提高重复频率差以缩短干涉图更新时间,并运用高重复频率光梳,仍然十分有利于缩短DCS的光谱测量时间;而通过结合腔增强等技术提高光谱SNR来减少所需相干平均次数,同样也是缩短DCS光谱测量时间的有效途径^[73]。

5.2 应用技术

作为一种新型的主动光谱探测方法,DCS可通过探测分析光谱响应来获得物质种类、结构及含量等信息。由于最先发展的基于飞秒锁模钛宝石激光器和光纤激光器的光梳光谱覆盖范围处于可见与近红外波段,而CO₂、CH₄、C₂H₂和HCN等气体分子的振转泛频吸收带恰好处于该波段,因此,在DCS发明之初就被用于大气成分检测与分析。目前,通过应用DCS已能在实验室内很好地开展高分辨率高灵敏度多组分实时大气成分光谱分析,在温室气体成分与浓度在线探测方面也取得了良好的实际应用效果^[26]。但是,现有DCS系统的测量距离较短,仅能测量路径的平均结果,不具备空间分辨能力,且仅限于对温室气体和水汽的探测,探测灵敏度尚有待于进一步提高。因此,未来需发展高功率光梳技术,以解决当前DCS大气成分探测中可探测距离短的不足,还需发展宽带和中远红外光梳,以扩大可测量的气体种类和提高探测灵敏度。近期已演示成功了基于光梳测距与DCS相结合的光谱激光雷达技术^[91],这对未来运用DCS开展距离分辨的大气成分分析和浓度探测提供了新思路。

在大气探测领域中的成功应用与示范促使DCS正快速应用于材料科学、生物化学、食品安全、药物研发等众多领域,待测样品也由气相发展至固相和液相。例如:2016年,Ideguchi等^[57]利用DCS成功测量出Nd∶YVO₄晶体的透射谱;同年,Asahara等^[92]利用非对称式DCS测量出了硅晶圆等材料的复透射谱及复折射率。此外,基于光与物质间的非线性相互作用,利用DCS还测得了Rb泡的双光子吸收光谱,由此分析出其能级结构^[87];采用相干拉曼DCS实现了对生物化学材料中多组分有机物的检测^[88],等等。总之,DCS应用技术正处在快速发展中,可以预见,随着远红外和THz波段光梳技术的发展,DCS的应用领域必将大幅扩展,应用技术也会得到不断进步与完善。

随着近年来DCS的性能提升与应用领域的扩展,研究人员开始考虑同时兼具高时空分辨率(或灵敏度)的DCS。例如:通过与扫描显微镜技术相结合,使相干拉曼DCS具有一定的空间分辨能力,从而发展出光谱成像应用(如图12所示),进而实现对材料或生物组织的光谱成像检测^[75];通过采用高重复频率光梳,同时增大光梳间的重复频率差,成功地提高了时间分辨率^[90],这就使得DCS可望实现对理化动力学过程的分析检测。此外,采用腔衰荡光梳光谱技术^[93]已能在人类呼吸气体中检测到幽门螺旋杆菌^[94-95],并成功探测到体积分数为43×10^-15的CO₂中的放射性¹⁴C同位素^[96],这为未来应用DCS进行呼吸气体检测与病理分析,以及建立相应数据库、宽带超痕量物质结构分析等应用提出迫切而又有现实可能性的重大需求。

图 12. 相干拉曼DCS及其测量的光谱与成像结果[75]

Fig. 12. Coherent Raman DCS and its measured spectral and imaging results[75]

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综上,DCS应用技术的未来发展主要包括2个方面:一是持续提升DCS性能指标以满足各不同应用领域对可测物质种类、浓度及测量时间等的需求;二是在推进DCS实际应用的同时,通过揭示与运用光与物质非线性相互作用,进一步发展DCS的新型应用技术^[97]。

5.3 仪器研制

DCS仪器设备是其技术与应用发展的直接体现,设计与研制DCS仪器设备,特别是便携式、可搭载于运动平台的现场探测仪器设备,也是未来DCS的发展重点。在研发DCS仪器设备时,首要问题是研发稳定、紧凑的光梳光源。全保偏光纤型光梳的稳定性好^[98],可有望成为DCS仪器设备的可靠光梳源;基于微腔型^[34]和芯片衬底的光梳^[56]具有结构紧凑、价格低廉等优势,未来若能有效提升其性能与稳定性,它也将成为DCS仪器中极具竞争力的光梳源。其次,尽管相干DCS方案性能卓越,但因需采用超稳腔而不适合用来发展仪器设备,自适应DCS以及基于单光梳的自适应DCS方案则在仪器化方面优势明显;近期提出的主从结构光梳锁定方案^[99]、射频光频复合锁定方案^[100]可能也是未来DCS仪器设备的备选方案。最后,开发先进的集成与封装工艺,提升环境隔离水平^[32],运用FPGA等技术提高集成度,同样也是研发DCS仪器设备的关键因素。尽管早已出现商售光梳,对光梳的稳健性也开展了系列研究^{[61,98,101-102]},韩国先进科学技术所^[103-104]和德国MPQ^[105-106]甚至已分别将光纤型光梳搭载于低轨卫星和深空探测火箭上,开展了太空环境下光梳稳定性测试和精密光频计量应用研究,但是,DCS仪器设备尚未商售。鉴于DCS的独特优势和广阔的应用前景,世界主要国家正在纷纷投入巨资加速研发,美国、德国等发达国家早已开始申请注册了核心技术专利,主要涉及宽带超连续谱(SC)光源^[107]、新型激光器^[108-109]和微腔光梳^[110]等光源技术,基于相干锁定^[111]、前馈锁定^[112]和腔增强光谱技术^[113]等的DCS结构方案,以及光谱成像^[114]、近场应用^[115]、(危险)气体监测^[116]和CW波长与线宽高精度测量^[117]等应用技术,相信在不久的将来就会出现DCS商用设备。面对这种竞争激烈的局面,如何设计与研发具有自主知识产权的DCS仪器设备,将是未来我国发展DCS及其应用的重点挑战之一。

6 总结

光梳是一种高精度、高稳定度且具有梳状光谱结构的高品质激光源,在光频计量、时频传递与分配、精密激光光谱等众多领域应用广泛。近年已发展出多种基于光梳的精密激光光谱技术,其中DCS因具有可同时获取高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖和快速测量等优点而倍受关注。DCS光谱探测的实质是利用2列具有微小重复频率差的光梳脉冲实现异步光学取样,采集干涉图,进而反演出待测样品的光谱。但是,2台光梳之间任何微小的脉冲定时抖动和载波相位波动均会导致干涉图失真,不能运用相干平均来提高干涉图的SNR。鉴于此,相继发展出了不同的实现方案,包括相干DCS、自适应DCS和具有内禀互相干性单光梳的DCS方案。DCS已用于高分辨率、高灵敏度的多组分实时大气成分光谱分析,并在温室气体成分与浓度在线探测方面取得了良好的实际应用效果。当前,研究者仍然在着力提高DCS的主要性能指标,以满足不同应用领域对可测物质种类、浓度及测量时间等方面的需求,包括突破受重复频率制约的分辨率、受光梳噪声和测量条件制约的灵敏度、开发不同测量波段光梳并拓展DCS测量光谱的范围,采用并行检测等技术以缩短DCS的测量时间等,同时还通过揭示与运用光与物质的非线性相互作用来发展DCS新型应用技术。由于仪器设备是技术与应用发展的直接体现,因此设计与研制DCS仪器设备,特别是便携式、可搭载于运动平台的现场探测仪器设备,已成为当前和未来DCS发展的一项重点工作。

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1 引言

2 光学频率梳

图 1. (a)理想锁模激光器输出脉冲电场的时域和频域结构示意图;(b)光梳的3种典型锁定方案

Fig. 1. (a) Time domain and frequency domain diagrams for pulse electric field of ideal mode-locking laser; (b) three typical locking schemes for OFCs

3 DCS的测量原理

图 2. (a)基于光梳的FTS主动测量原理示意图[25];(b) DCS测量原理示意图[25];(c) DCS的时域异步光取样测量过程;(d) DCS的频域多外差测量过程

Fig. 2. (a) Schematic for actively measuring principle of OFC-based FTS[25]; (b) schematic for DCS measuring principle[25]; (c) asynchronous optical sampling and measuring process in time domain; (d) multiheterodyne in frequency domain for measuring process of DCS

4 实现方案

4.1 相干DCS

图 3. 光频参考锁定光梳的结构示意图[24]

Fig. 3. Configuration of OFC locked with optical frequency reference scheme[24]

图 4. (a)相干DCS的结构示意图[36];(b)测量的HCN相位和透过光谱[36];(c)图4(b)中195 THz附近的局部放大图,其中相位(绿色实线)和透过谱的实测值(黑色实线)与吸收谱数据经Kramers-Kronig关系计算后的结果(蓝色点线,偏置0.1 rad)相吻合[36]

图 5. (a)相干DCS用于开放光程多组分路径温室气体在线测量实验现场[59];(b) DCS测量结果与HITRAN数据库结果的对比[59];(c)车载光梳实物照片[61]

Fig. 5. (a) Experimental site layout of open-path multicomponent greenhouse gas online measurements with coherent DCS[59]; (b) comparison of results of greenhouse gases measured by coherent DCS with those calculated with HITRAN database[59]; (c) photograph of vehicle-borne OFC[61]

4.2 自适应DCS

图 6. (a)基于FBG跟踪记录误差信号的自适应DCS方案[37];(b)自适应DCS的测量结果[37]

Fig. 6. (a) Adaptive DCS scheme based on tracking-recording error signal technique with FBG[37]; (b) measured results with adaptive DCS[37]

图 7. (a)基于CW激光参考的自适应DCS示意图[22];(b)恒定时钟和自适应时钟取样时测得的C2H2吸收谱与HITRAN数据库结果的对比[22]

Fig. 7. (a) Schematic of adaptive DCS based on CW laser references[22]; (b) comparison of C2H2 absorption spectra respectively measured by constant and adaptive clocks sampling with those obtained by using HITRAN database[22]

4.3 单光梳DCS

图 8. 基于腔调谐与延时复用技术的单光梳DCS方案的结构示意图和测量原理[27]。(a)结构示意图;(b)测量原理

Fig. 8. Configuration and measuring principle of DCS scheme based on single OFC with repetition rate tuned and time-delay-multiplexing technique[27]. (a) Configuration; (b) measuring principle

图 9. (a)基于腔内双向传输双输出端的单激光器DCS[57];(b)基于双波长锁模的单个光纤激光器DCS[30]

Fig. 9. (a) DCS based on single laser source with dual-output ports extract lights respectively propagating in different directions inside cavity[57]; (b) DCS with dual-wavelength mode-locked fiber laser[30]

5 未来趋势

5.1 性能指标

图 10. (a)基于脉冲相位调制技术[66]和(b)光谱交织方法[69]提高DCS光谱测量分辨率的原理方案

Fig. 10. Operation principles and realization schemes for improving spectral resolution of DCS with (a) phase-modulated pulse technique[66]and (b) spectral interleave scheme[69]

表 1. 已报道的DCS的性能指标

Table 1. Performance indexes for reported DCS

图 11. 已报道的DCS光谱测量波段与范围

Fig. 11. Measureable wavebands and spectral ranges for DCS published

5.2 应用技术

图 12. 相干拉曼DCS及其测量的光谱与成像结果[75]

Fig. 12. Coherent Raman DCS and its measured spectral and imaging results[75]

5.3 仪器研制

6 总结

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