太赫兹量子级联激光器研究进展 
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1 引言
太赫兹(THz)波是一种介于微波和红外之间的电磁波,其激射频率范围为0.1~10.0 THz,对应波长为3 mm~30 μm[1]。THz波可以穿透纸张、塑料和陶瓷等包装材料,并且光子能量低,对生物体无辐射损害。许多材料和物质在THz波段具有很强的特征谱,很多生物大分子的振动和转动频率也在THz波段。此外,THz波作为载波具有比微波更高的带宽,因此THz波在安检、成像、医学诊断、材料分析和高速无线通信等领域具有重要的应用需求[2-3]。在1~5 THz范围内,THz量子级联激光器(THz QCL)是产生THz波最有效的电泵浦半导体辐射源[4-5],具有固态易集成和转换效率高的优点。其是基于子带间跃迁的单极性器件,有源区由周期性的多量子阱级联而成。器件工作时只有电子参与,电子在导带中不同子带间跃迁辐射光子,光子频率由子带间能级差决定,不再由半导体禁带宽度决定。THz QCL的研究重点主要有两个方面:一个是从激光器有源区结构上着力扩展THz QCL的激射频率、提高器件的工作温度及输出功率等;另一方面是从激光器谐振腔也就是波导结构上进一步改善激光性能。从2002年第一个THz QCL被研制出来[6],经过十几年的发展,目前THz QCL的激射频率覆盖范围为1.2~5.2 THz,最高输出功率达2.4 W,最高工作温度超过了210 K。另外在波导结构上通过实施光栅、光子晶体及超表面等光子工程,使激光的出光方式发生改变,光束质量及输出功率得到进一步提升。本文先对THz QCL的基本原理进行介绍,再综述THz QCL在高性能方面及波导光子工程方面的研究进展,并对本课题组开展的THz QCL频梳的研究工作进行梳理。
2 太赫兹量子级联激光器
2.1 THz QCL简介
THz QCL的有源区也就是增益介质呈周期性的多量子阱级联结构,量子阱中的能带分裂成子带,电子在导带的子带间跃迁辐射一个光子,并弛豫注入下一个周期继续发生辐射跃迁。目前常用的THz QCL有源区结构包含束缚态向连续态跃迁结构、共振声子结构以及束缚态向连续态跃迁和共振声子杂化结构[4,7],典型的能带结构分别如
图 1. 三种THz QCL有源区结构的导带图及两种波导结构[7]。(a)束缚态向连续态跃迁;(b)共振声子;(c)杂化结构;(d)半绝缘表面等离子体波导;(e)双面金属波导
Fig. 1. Conduction band diagrams of three types of THz QCL active regions and two kinds of waveguide structures[7]. (a) Bound to continuum; (b) resonant phonon; (c) hybrid structure; (d) semi-insulating surface plasmon waveguide; (e) metal-metal waveguide
对于THz波,介质很难进行有效的光学限制,一般采用金属层来实现。THz QCL波导结构主要有半绝缘表面等离子体波导和双面金属波导[7-8],分别如
THz QCL基本采用GaAs/AlGaAs材料体系,这种材料体系的优点是任意Al组分的AlGaAs材料都可以与GaAs达到晶格匹配,材料外延技术相对成熟。也有相关研究采用与InP衬底晶格匹配的InGaAs/InAlAs[12]和InGaAs/GaAsSb[13]超晶格作为有源区。这类材料的电子有效质量比GaAs基材料更低,然而在材料性能研究及外延技术方面都不如GaAs基材料成熟。在输出功率及工作温度等性能指标上,InP基THz QCL都逊色于GaAs基THz QCL。GaN/AlGaN材料相比于GaAs具有更高的纵光学声子能量,有望进一步提高THz QCL的工作温度,甚至实现在室温下工作。Hirayama等[14]进行了大量关于GaN/AlGaN基THz QCL的研究工作,比如在蓝宝石衬底上采用分子束外延技术及金属有机化学气相沉积技术生长了GaN/AlGaN基THz QCL有源区材料,研制的THz QCL在低温条件下辐射有可探测的THz激光。然而大面积、可重复和高质量GaN/AlGaN异质材料的外延非常困难,材料性能严重限制了GaN/AlGaN基THz QCL器件的发展。
2.2 高性能THz QCL
激射频率、输出功率及工作温度是THz QCL的三个基本性能指标。下面综述了一些从有源区方面实现极限激射频率、大功率输出和高工作温度的高性能THz QCL。
激射频率方面,Walther等[15]研制了基于GaAs/Al0.1Ga0.9As多量子阱的束缚态向连续态跃迁的有源区结构THz QCL,器件的激射频率低至1.2 THz,这是目前报道的无磁场辅助的最低激射频率。基态QCL的原理是在多量子阱中只有基态子带参与电子的输运和辐射跃迁。基态QCL有更窄的势阱,高能级子带更远离基态,辐射跃迁释放的光子能量更大。为了提高THz QCL的激射频率,Chan等[16]采用了基态QCL的有源区结构,实现了5.2 THz QCL激射频率,这也是目前THz QCL最高的激射频率。谱宽方面,苏黎世联邦理工学院Faist小组[17]采用三个不同中心频率的有源区叠加而成的量子级联结构研制了超宽谱THz QCL,三个有源区的中心频率分别为2.9,2.6,2.3 THz,通过优化设计获得匀质宽增益谱,激光器的激射频率连续覆盖范围为1.64~3.35 THz,谱宽达到1.71 THz。
THz光子能量低,容易受到声子的影响,有源区需要在低温条件下保持粒子数反转、降低非辐射跃迁几率,这就使得THz QCL通常需要在大体积的低温制冷系统中工作。到目前为止,已经有很多研究致力于提高THz QCL的工作温度,以期实现小型化和便携式的THz辐射源。
水对THz波的吸收作用较大,实际应用中,光路系统的水汽及样品物质的水分都会衰减THz波的能量,因此THz技术对大功率THz QCL提出了要求。
图 2. 代表性的高性能THz QCL统计图。(a)代表性的THz QCL最高工作温度与频率的关系;(b)代表性的THz QCL最高输出功率随年份的变化
Fig. 2. Statistics of representative high-performance THz QCLs. (a) Relationship between representative THz QCL maximum operating temperature and frequency; (b) representative THz QCL maximum output power varies with year
3 光子工程
除了有源区方面的研究,THz QCL的另一个研究重点为谐振腔或波导方面。尤其是对于双面金属波导THz QCL,亚波长出光孔径及高端面反射率导致了这种激光器具有异常发散的光束质量和很低的输出功率。下面综述一些用于双面金属波导THz QCL以改变出光方式、改善光束质量、提高输出功率以及实现光谱控制和频率可调谐的光子工程。
3.1 一维光栅
分布反馈(DFB)结构通过周期性的布拉格(Bragg)光栅来实现对光的反馈,只有满足Bragg波长的光才能加强反射,得到前向波和后向波的耦合,实现纵模选择。采用光栅的DFB激光器在单色性及稳定性方面优于法布里-珀罗(F-P)腔激光器。光栅阶数决定了出光方向,将二阶光栅引入双面金属波导THz QCL中,激光沿腔长方向振荡反馈,沿垂直表面方向出射,如
Xu等[26-27]提出一种渐变光子异质结的光栅结构,金属光栅周期从中心到两端呈递减趋势,或光栅金属填充比从中心到两边呈递减趋势。这种光栅结构能够将对称模局限在波导中部,将反对称模限制在波导两端。通过采用这种模式分离结构和两端吸收区来增加反对称模的损耗,迫使器件在对称模中工作以提高出光效率。结果激光器的斜率效率比二阶DFB激光器增加了一个数量级,且远场呈现低散射的单个椭圆高斯光斑[26],如
图 3. 一维光栅THz QCL。(a)二阶DFB THz QCL[25];(b)渐变光子异质结THz QCL[26];(c)混合光栅DFB THz QCL[28];(d)三阶DFB THz QCL[29];(e)天线反馈等离子体THz QCL[30];(f)线DFB THz QCL[31]
Fig. 3. One-dimensional grating THz QCL. (a) Second-order DFB THz QCL[25]; (b) graded photonic heterostructure THz QCL[26]; (c) hybrid grating DFB THz QCL[28]; (d) third-order DFB THz QCL[29]; (e) antenna feedback plasmonic THz QCL[30]; (f) wire DFB THz QCL<
渐变光子异质结光栅和非对称二阶与四阶混合光栅是在二阶光栅的基础上进行了改进,增加反对称模的损耗,迫使激光器工作在对称模,主要优势在于增加辐射效率,可实现激光器的大功率输出。同时远场性能也得到改善,呈单个椭圆形光斑。
不同于二阶光栅表面发射机制,Amanti等[29]提出了一种基于三阶光栅的双面金属波导THz QCL,光栅提供波导内光学反馈及提供耦合输出的散射,如
三阶光栅、天线反馈等离子体光栅及线DFB光栅与相控阵列类似,均有锁相效果,优势在于可形成低散射的窄光束。将光栅波失与波导方向的自由空间波失进行耦合,则激光沿波导双向发射。其中天线反馈等离子体光栅主要起到耦合输出锁相的作用,反馈作用弱,因此激光单模稳定性不如DFB光栅,激光器的输出功率也受到影响。线DFB光栅就是在天线反馈等离子体光栅的基础上增加了一阶DFB光栅,使其具有一阶DFB光栅的反馈作用,在保证窄光束的同时提高单模稳定性和激光输出功率。三阶光栅兼具强反馈和阵列锁相效果,然而有源区的窄缝深刻蚀给工艺增加了一定难度。
3.2 二维光子结构
为了从两个维度上更好地控制激光光束发散度,获得理想的高斯光斑,一些二维光子结构如环形光栅、同心圆光栅、光子晶体、光子准晶和随机结构等被用于双面金属波导THz QCL中。
Mujagic等[32]提出了一种面发射的环形光栅THz QCL。这种环形光栅相当于将一维线性光栅进行弯曲首尾相连,激光器在回音壁模式下工作,具有很强的光束准直效果,远场光斑对称并接近环形,发散角仅为15°,辐射效率是同面积F-P腔激光器的2倍,如
在金属波导表面制作二维光子晶体结构,能够改善THz QCL的激光远场发散性能。这种光子晶体THz QCL在带边模式下工作,表面金属层呈周期性分布的孔洞具有分布反馈作用,使得THz激光从表面垂直出射。Chassagneux等[34]研制了光子晶体面发射THz QCL,并研究了边界条件对光子晶体THz QCL的影响。通过在波导表面金属层及上接触层上制作周期性孔洞以形成光子晶体,孔洞点阵呈正三角形分布,光子晶体整体形状为正六边形,外围一圈上接触层的有无对应吸收边界条件和镜面边界条件,如
不同于周期性的光子晶体结构,准晶结构不具有完整的空间周期性,但是具有确定性的构造规则。Vitiello等[36]采用五边形旋转对称的彭罗斯拼图准晶结构图形化波导上表面金属层及上接触层,研制了光子准晶THz QCL,如
图 4. 二维光子结构THz QCL。(a)(b)环形光栅DFB THz QCL及模拟的基模TM1,42电场分布[32];(c)(d)同心圆光栅THz QCL及其远场[33];(e)(f)光子晶体THz QCL[34];(g)(h)渐变光子晶体THz QCL及其远场[35];(i)(j)光子准晶THz QCL及其电场分布[36];(k)(l)随机THz QCL及其电场分布[37]
Fig. 4. Two-dimensional photonic structure THz QCL. (a)(b) Ring DFB THz QCL and calculated TM1,42 mode[32]; (c)(d) concentric-circular-grating THz QCL and far-field[33]; (e)(f) photonic-crystal THz QCL[34]; (g)(h) grading photonic crystal THz QCL and far-field[35]; (i)(j) photonic quasi-crystal T
总之,环形光栅和同心圆光栅是一维光栅向二维方向的扩展。其中环形光栅对有源区材料的利用率极低,环形内部的材料对激光增益没有贡献,同心圆光栅增益区覆盖整个圆区域,然而必须使用桥连结构导通光栅中每个金属环,桥连结构容易影响模式分布,从而影响远场光斑。光子晶体有很高的品质因子,在保证单模窄光束的同时,器件面积可以制作得很小。然而光子晶体THz QCL在光子带边反对称模式下工作,激光辐射效率有限。光子准晶彻底抛开光子晶体对称模和反对称模的概念,激光输出效率得以大大提高。随机激光器的优点在于获得准直的激光输出之外,激光相干性低,激光频率不受光子结构的限制,容易进一步实施调谐。
3.3 超表面结构
实现大功率输出及对称准直、接近衍射极限的高质量光束对于半导体激光器来说是一个挑战。在可见光和近红外波段,一个成功的案例是垂直外腔表面发射激光器(VECSEL)的研制。典型的VECSEL结构包括半导体有源区、一起生长的半导体分布布拉格反射镜和外部反射镜。半导体分布布拉格反射镜和外部反射镜一起构成谐振腔。
Xu等[38]采用THz 量子级联(QC)超表面结构实现了THz VECSEL,如
Curwen等[39]采用优化的THz QC超表面结构研制了大功率的THz VECSEL。超表面结构由双面金属脊波导阵列组成,包含THz量子级联材料,采用金属网格作为输出耦合器。优化之处在于每个脊波导有更大的宽度,脊波导激射模态为三次高阶横模(TM03),如
激光偏振状态的动态控制对于偏振成像、偏振光谱和椭圆偏振测量等应用非常重要,常规的方法是采用外部元件控制激光偏振态。直接切换激光器的偏振状态具有切换速度快、结构紧凑及转换效率高的特点,但这种技术也具有挑战性并难以实现。Xu等[40]采用超表面结构实现了THz激光器直接电控偏振技术。极化敏感的超表面由两种不同结构z字型脊波导面发射天线阵列交替组成,两种阵列被设计成具有特定的极化方向,两个极化方向之间夹角为90°,如
短腔结构有利于实现激光器的宽谱可调谐,而VECSEL非常适合采用短腔结构,因为其增益来源于超表面,不涉及腔体中间,因此采用短腔结构对激光器的阈值增益没有不利影响。最近,Curwen等[41]采用短腔结构使得激光器振荡在低阶F-P腔模,通过机械控制耦合器改变腔长,实现了宽谱连续可调谐单模THz VECSEL。激光器示意图及超表面结构如
图 5. 基于超表面的THz VECSEL。(a)有源超表面结构[38];(b) THz VECSEL示意图[38];(c)超表面双面金属波导脊阵列示意图[38];(d) THz VECSEL的远场[38];(e) TM03超表面结构示意图[39];(f) TM03超表面THz VECSEL表征[39]; (g)~(i)极化敏感z字形超表面THz VECSELFig. 5. THz VECSEL based on metasurface. (a) Active metasurface structure[38]; (b) schematic of THz VECSEL[38]; (c) schematic of metal-metal waveguide ridge array for metasurface[38]; (d) far field of THz VECSEL[38]; (e) schematic of TM03 metasurface[39
Fig. 5. THz VECSEL based on metasurface. (a) Active metasurface structure[38]; (b) schematic of THz VECSEL[38]; (c) schematic of metal-metal waveguide ridge array for metasurface[38]; (d) far field of THz VECSEL[38]; (e) schematic of TM03 metasurface[39
总之,基于THz QC超表面结构的VECSEL在实现单模、窄准直光束、高输出功率、偏振控制和可调谐方面具有很大的优势。
4 THz光频梳
光频梳在频域上是由一系列频率稳定、等间距且相干的频率线组成的频率齿,在时域上为一系列的超短光脉冲。基于其高频率稳定性和超短时间脉冲特性,光频梳在高精密光谱检测、高时间分辨动力学、激光测距和绝对频率测量等领域具有重要应用。由于缺乏有效的THz源,THz光频梳的研究及应用仍然发展迟缓。而基于电泵浦的多模宽谱THz QCL是实现THz 光频梳的理想选择。本课题组开展了一系列基于THz QCL的光频梳研究,包括射频调制主动稳频THz光频梳、集成石墨烯被动稳频THz光频梳和THz双光梳等。
4.1 主动稳频THz光频梳
射频调制是实现THz QCL频率稳定及频谱展宽的有效手段。对THz QCL外加射频调制信号,当射频频率与纵模间隔相当时,激光模式间隔可被锁定到调制频率上,并且越来越多的模式可以被调制信号带边激发,从而达到发射谱展宽的效果。本课题组研制了低阈值连续波工作的半绝缘表面等离子体波导THz QCL,并研究了射频调制对发射谱性能的影响[42]。射频调制信号通过安装在QCL末端附近的微带线向QCL中注入,调制信号频率设置为拍频信号的中心频率。结果在射频调制作用下,THz QCL趋于光频梳工作模式,在整个驱动电流范围内发射谱均匀展宽,如
图 6. 射频调制对THz QCL发射谱的影响,其中灰色谱线为自由工作状态下发射谱,黑色谱线为射频调制下的发射谱。(a)半绝缘表面等离子体波导THz QCL的发射谱[42];(b)双面金属波导THz QCL的发射谱[24]
Fig. 6. Effect of radio frequency modulation on THz QCL emission spectrum, where the gray spectrum line is emission spectrum in free running mode, and black spectrum line is emission spectrum with RF modulation. (a) Emission spectrum of THz QCL with semi-insulating surface plasmon waveguide[42]; (b) emission spectrum of THz QCL with metal-metal waveguide[24]
4.2 被动稳频THz光频梳
半导体激光器的色散导致了激光模式间距的不均匀性,色散严重限制了光频梳的带宽。色散可由群速度色散(GVD)来表征,THz QCL的色散包括增益色散、波导色散和材料色散。本课题组研究了100,150,200 μm三种不同波导宽度对半绝缘表面等离子体波导THz QCL色散的影响[43]。理论计算表明,在激射频率范围内,宽度为150 μm的QCL具有最平坦的色散曲线,如
图 7. 集成石墨烯被动稳频THz QCL光频梳。(a)不同脊条宽度激光器群速色散模拟[43];(b)不同脊条宽度激光器的拍频信号表征[43];(c)集成石墨烯THz QCL示意图[44];(d) FP-QCL、Si-QCL和GiSAM-QCL的拍频信号表征[44]
Fig. 7. Passive frequency comb based on graphene-coupled THz QCL. (a) Group velocity dispersion simulations for lasers with different ridge widths[43]; (b) inter-mode beat note of three lasers with different ridge widths[43]; (c) schematic of graphene-coupled THz QCL[44]; (d) inter-mode beat note of FP-QCL, Si-QCL, and GiSAM-QCL[
4.3 THz双光梳
THz双光梳系统具有两个THz光频梳,利用两个光频梳在重复频率上的微小差别,将光谱转换到微波频段,该光谱可用于实现高分辨的光谱检测。基于THz双光梳的成谱技术具有集成度高、稳定性强、反应速度快及灵敏度高等优点。
本课题组采用低阈值连续波工作的半绝缘表面等离子体波导THz QCL研制了THz片上双光梳[45],如
最近,还基于低阈值连续波工作的THz QCL提出了一种Y型双光梳系统[46],基于QCL自身的非线性效应实现了双光梳,如
5 总结与展望
近十几年来,THz QCL作为重要的THz辐射源,始终朝着更高性能的方向发展,在激射频率拓宽、工作温度提高和输出功率提升等方面已取得了显著成果。通过波导光子工程THz QCL也实现了光束整形、出光效率提升、谱控制、频率调谐及极化控制等。光频梳是激光技术领域的研究热点,基于THz QCL的光频梳研究有望进一步拓展THz QCL的应用领域。目前制约THz QCL实用性的关键因素是低工作温度,低温制冷系统使得基于THz QCL的THz源体积庞大。现阶段的方向是开发实用的便携式热电致冷THz QCL辐射源,而最终目标是实现THz QCL在室温下工作。相信在不久的将来,经过研究者的不懈努力,THz QCL会像中红外QCL一样可以室温连续波工作,并具有瓦级功率的激光输出,从而推动THz技术及应用走向成熟。
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