近年来, 中国经济发展迅速, 工业化程度越来越高, 大气环境污染问题加剧, 严重影响人民的日常生活, 因此对大气污染物的实时监测研究尤为重要。 城市边界层大气中各类污染源排放的相互作用, 使得其污染问题复杂多变, 特别是在重污染过程中污染物在大气中的垂直分布和变化情况问题。 成像差分吸收光谱（I-DOAS）技术用于对污染物空间分布的探测, 国内外对该技术的研究主要基于地基扫描、 机载和星载平台, 因其具有长距离、 多组分、 高分辨同时连续实时观测的特点, 观测范围可从小尺度逐渐向大区域拓展, 可为分析大气环境现状提供重要数据支撑。 地基成像差分吸收光谱技术一般用于对某一污染源的探测, 主要研究其对城市大气边界层污染物分布的探测方法, 其中介绍了基于比尔-朗伯定律的差分吸收光谱（DOAS）原理, 分析了基于“推扫”方式的成像系统的成像原理, 并且以大气中常见污染物NO2为例, 2018年6月12日在合肥市科学岛开展对边界层大气NO2的成像遥测实验, 将多芯光纤束前端与紫外镜头耦合, 后端连接光谱仪狭缝, 紫外镜头搭载于二维转台电机上, 设置二维旋转电机合适的仰角, 水平方向上从0°旋转至90°, 观测区域中主要包括郊区, 电厂区和城市区三个典型区域。 选择天顶太阳光谱作为参考谱, 将测量光谱、 参考谱进行相应多通道光谱合并及提取, 每采集一次可获得相对应的38条光谱。 使用DOAS反演方法对所有测量光谱进行数据反演, 得到38×90组NO2的差分斜柱浓度（DSCD）, 并根据观测角度的几何模型, 将浓度信息与空间维上的像元相匹配, 按照扫描方向进行依次插值重构, 扣除复杂背景后, 获得合肥市边界层NO2差分斜柱浓度的二维分布图像, 并且与当天同时进行实验的MAX-DOAS观测数据作对比, 两者在郊区、 电厂区和城市区的相关系数分别为0.86, 0.87和0.83, 结果表明该系统能够有效获取城市边界层大气污染物浓度分布信息。

大气气溶胶的直径从几纳米到几十微米不等, 对大气辐射评估、 全球气候变化、 当地空气质量和能见度以及人类健康都有着直接或间接影响, 尤其秋冬季节是雾霾高发期, 更有利于大气气溶胶的生成、 转化和积累。 目前, 用于气溶胶信息观测的技术有很多, 包括激光雷达、 太阳光度计、 华盖计、 卫星遥感等。 多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）技术是一种被动遥测式光谱设备, 具有稳定、 可实时连续监测等特点, 可同时获取多种痕量气体的浓度信息, 且能反演气溶胶光学厚度（AOD）和气溶胶廓线。 介绍了MAX-DOAS反演气溶胶信息的算法, 并于2017年12月至2018年1月, 在合肥市科学岛开展了MAX-DOAS观测, 观测方位角为0度（正北）, 垂直方向上从低到高扫描10个仰角; 反演时取中午时段的天顶方向测量光谱作为参考光谱。 在337～370 nm波段, 利用QDOAS软件计算出O4斜柱浓度（DSCD）, 然后再利用气溶胶廓线反演算法（PriAM）反演出AOD和气溶胶消光系数（AE）。 将结果与太阳光度计CE318测得的AOD做对比, 小时均值和日均值的相关性系数均为0.91, 结果表明MAX-DOAS在获取气溶胶信息方面具有较高的可靠性。 同时, 将MAX-DOAS获得的近地面气溶胶消光系数与地面站点的点式仪器测得的PM2.5浓度进行了相关性对比, 日均值和小时均值线性拟合相关系数r分别为0.83和0.62, 进一步验证了MAX-DOAS获取气溶胶信息的可靠性。 由于冬季是雾霾的高发期, AOD值较高, 选取2017年12月3日至6日的一次雾霾过程, 廓线结果表明气溶胶主要分布在1.5 km以下, 结合当时的风场信息及雾霾期间的气流后向轨迹图, 可知此次污染是西北方向污染气团输送导致的。

甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色, 是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。 大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。 大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关, 一般来说, 太阳辐射强度越强, 大气光化学反应越剧烈, HCHO的二次来源产率也就越高。 故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。 介绍了基于多轴差分吸收光谱技术 (MAX-DOAS) 获取对流层HCHO垂直柱浓度(VCD)及垂直廓线的反演算法。 该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法, 首先反演气溶胶垂直廓线, 然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。 其中第二步气体廓线反演时, 气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度, 为此, 研究了三种不同气溶胶廓线类型(指数型、 高斯型和玻尔兹曼型)对HCHO垂直廓线反演的影响。 结果表明, 在三种气溶胶廓线类型条件下, 当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时, 气体反演的总误差、 平均核的包络线、 灵敏高度上限、 自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近, 即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。 而对于200 m以下(含200 m)的近地面, 通过指数型、 高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比(VMR)与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%, -0.04%和23.30%, 表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度, 而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。 此外, 还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线, 分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。 结果表明, HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后, 主要来自于本地产生, 即西南风将污染的VOCs气团带到观测点, 经过本地的光化学反应产生HCHO而积累, 造成了此次HCHO浓度升高。 结合气流后向轨迹分析, 来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。 故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。 最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。 结果显示, 气溶胶浓度高时, 反演的灵敏高度和自由度下降, 反演的高度分辨率下降, 且反演总误差增加。