搭建气体动力学悬浮无容器激光加热装置耦合皮秒级时间门控拉曼光谱仪, 突破常规加热法的温度与坩埚材料的限制的同时, 依靠皮秒级脉冲激光极短的测量周期大幅度屏蔽高温极端条件下黑体辐射对拉曼信号的干扰。 并利用该平台首次原位测定了高熔点MgTi2O5超高温下（1 903、 1 953和2 003 K）的高信噪比熔体拉曼光谱。 并通过耦合三代增强型电荷耦合探测器（ICCD）与纳秒级脉冲激光实现测定MgTi2O5晶体样品室温（RT）到1 673 K的完整温度范围的原位拉曼光谱。 在RT升至1 953 K的升温过程中晶体的拉曼光谱出现展宽和红移现象, 相对强度降低, 当温度升高到熔体（2 003 K）成为单一宽泛的包络线, 表明此时晶体的长程有序的结构已经被破坏, 体系内微结构发生本质改变。 运用密度泛函理论（DFT）计算其常温拉曼光谱, 比照实验光谱, 对主要振动模式进行了归属分析, 拉曼光谱位移低于350 cm-1的低波数区的振动主要归属于晶体的晶格振动, 中波数区域485 cm-1的振动峰为Ti—O—Ti弯曲振动, 主要特征峰648 cm-1处为TiO6八面体内O—Ti伸缩振动; 787 cm-1处为TiO6八面体内O—Ti—O的弯曲振动。 对熔体结构运用量子化学从头计算法, 模拟了系列团簇模型的拉曼光谱, 获得了特征振动模式的波数和散射截面, 实验拉曼光谱采用散射截面校正后, 解谱并定量分析了熔体中团簇结构的分布。 定量分析显示, MgTi2O5晶体熔化后, 存在TiO4四面体构型（不同构型的Qi相对摩尔分数分别为54.6%Q0、 20.1%Q1、 5.0%Q2、 4.8%Q3, Qi为不同桥氧数i的钛氧四面体）和TiO6八面体构型（H0的相对摩尔分数为14.8%, H0为孤立的六配位钛氧八面体）。 Ti4+主要以孤立四面体结构Q0、 二聚体结构Q1四配位形式存在, 少部分以孤立的钛氧八面体H0六配位的形式存在。 结果表明: MgTi2O5熔体成分中占较大比例的孤立结构, 破坏了体系网络连接性, 抑制了玻璃形成能力, 因此该高温熔体不具备形成玻璃的条件。 在升温过程中MgTi2O5晶体的拉曼光谱显示无相变发生; 熔融过程中, 晶体微结构中的Ti—O多面体结构由单一TiO6型转变为TiO4与TiO6型共存。

Nd∶GSAG是重要的942 nm固体激光工作物质，在机载和星载水汽检测中有重要的应用。生长了低浓度Nd∶GSAG晶体，通过与高掺杂浓度Nd∶GSAG、Nd∶YAG进行对比，研究了它的结构、光谱和激光性能。掺杂原子数分数为0.94%的Nd∶GSAG晶体在808.5 nm处的吸收系数为3.79 cm^-1，吸收截面为3.41×10^-20 cm²，⁴F_3/2上能级寿命为275 μs，比掺杂原子数分数为1.20%的Nd∶GSAG晶体高出22 μs。掺杂原子数分数为0.94%的Nd∶GSAG晶体在942 nm和1060 nm处的激光半峰全宽分别为0.53 nm和0.59 nm，比Nd∶YAG在946 nm和1064 nm处的激光半峰全宽0.66 nm和0.64 nm窄，表明其光波单色性更好。掺杂原子数分数为0.94%的Nd∶GSAG在942 nm处的斜效率和光光转换效率分别为5.5%和4.2%，优于Nd∶YAG在946 nm处的斜效率（5.0%）和光光转换效率（3.2%），但在1.06 μm附近低于Nd∶YAG。942 nm处于水汽的吸收波段，上述结果表明Nd∶GSAG的942 nm波段激光有望成为水汽检测的优良光源。

采用提拉法生长出了尺寸为30 mm×50 mm的Yb,Ho∶GdScO3晶体。通过X射线衍射得到了晶体的粉末衍射数据，使用GSAS软件进行了全谱拟合，得到了晶体的结构参数。测试了晶体的拉曼光谱，在100~700 cm-1观察到18个拉曼振动峰。对Yb,Ho∶GdScO3晶体的光谱特性进行了表征，并计算了Yb3+的吸收截面，其在940、975 nm处的吸收截面分别为0.31×10-20、0.42×10-20 cm2。采用Judd-Ofelt理论计算了Ho3+的跃迁强度参量Ωt，Ω4/Ω6值为2.04，并计算了辐射跃迁概率、能级寿命及荧光分支比等光谱参数。结果表明，Yb,Ho∶GdScO3晶体的发光性能良好，是一种有前景的2~3 μm激光晶体候选材料。

YAG晶体在光电子领域有着重要的应用，晶体生长的缺陷控制是需要解决的瓶颈问题。本工作研究了缩颈和无缩颈提拉法生长的YAG晶体的位错形貌及密度分布，通过对YAG晶体进行抛光、浓磷酸位错腐蚀和金相显微镜分析研究，发现YAG晶体的头部位错密度最大，等径处的位错密度最小，延伸至收尾处位错密度略升高，缩颈结束收细直径的地方位错密度显著降低；分析了不同晶向的YAG位错腐蚀坑形貌，由表面模型计算了YAG各晶面的表面能，结果表明：YAG晶体位错蚀坑相对稳定的外露面为(110)和(112)面。通过极射投影图进一步说明了(110)和(112)面的稳定性及其与晶面的位置关系是决定位错腐蚀坑形貌的重要原因。

YAG晶体是一种典型硬脆材料，莫氏硬度达8.5，常温下不溶于任何酸碱，加工难度较大。针对YAG晶体研磨加工，本工作提出一种分步研磨工艺。基于游离磨料研磨的方法，在研磨过程中逐级减小碳化硼(B4C)磨料粒径，选用磨料W40、磨料W28、磨料W14、磨料W7分步骤研磨，4种磨料的粒度范围依次为：40～28 μm、28～20 μm、14～10 μm、7～5 μm。通过研磨参数试验研究了每个步骤中研磨压力、研磨盘和摆轴转速、研磨液中B4C质量分数等参数对研磨效果的影响，得出最佳研磨参数；通过截面显微法测量出YAG晶体研磨后亚表面损伤的深度，确定后续抛光去除量，并探究了亚表面损伤深度hSSD与研磨后表面粗糙度Ra的关系。研究表明：当研磨压力为44.54 kPa、研磨盘和摆轴转速为60 r/min、研磨液中B4C质量分数为15%时，每个研磨步骤均取得最好研磨效果：磨料W40、磨料W28、磨料W14、磨料W7研磨的材料去除率分别为83.12、57.32、27.54、9.53 μm/min，研磨后表面粗糙度Ra分别为0.763、0.489、0.264、0.142 μm。截面显微法测量得出分步研磨后产生的亚表面损伤深度为3.041 μm，需要在后续抛光中去除; 此研磨参数下YAG晶体研磨后亚表面损伤深度与表面粗糙度的关系为：hSSD=41.46×Ra4/3，该研究可为YAG晶体元件的实际加工生产提供指导。

为评估辐照对 Cr:MgAl2O4 晶体光谱特性的影响, 采用辐照剂量为 100 Mrad 的 60Co γ 射线照射抛光后的 Cr: MgAl2O4 晶体样品片, 测量了辐照前后的拉曼光谱、透射光谱和荧光特性, 并对辐照前后光谱变化的原因进行了分析。研究结果表明: 样品的拉曼振动峰值的位置和强度都受到辐照的影响, 但振动峰的数量没有改变; 由于色心的吸收, 辐照后 250～600 nm 波长范围内的透射率均明显降低; 辐照前后样品的荧光发射峰位一致, 但辐照后荧光强度明显降低, 同时辐照后的荧光寿命显著增加。

采用提拉法生长了质量优良的Yb∶GdScO₃晶体，对样品的X射线粉末衍射进行了Rietveld精修，给出了晶体计算密度及掺杂浓度。Yb³⁺的有效分凝系数计算为1.04。室温下测量了其吸收光谱、发射光谱和荧光寿命，首次计算了GdScO₃基质中Yb³⁺的吸收、发射振子强度、谱线强度、跃迁概率、能级寿命和积分发射截面等重要光谱参数，对其激光性能进行了初步评估。结果表明，Yb∶GdScO₃易于输出1 030 nm和1 060 nm波段附近的激光，而对于1 000 nm附近的激光输出则只有在高粒子数反转情况下才可能实现。

GdTaO4和LuTaO4是具有快发光衰减的新型重闪烁体。采用全谱拟合方法拟合了808 nm 激光二极管(LD)激发的M相Nd∶GdTaO4和M′相Nd∶LuTaO4的光致发光谱, 给出了它们的跃迁强度参数Akt,p。在808 nm 激光激发下, GdTaO4中Nd3+离子4F3/2能级的上下两个晶场子能级的粒子布居数比例接近1, 而在Nd∶LuTaO4中则为1.30、1.41, 表明在808 nm激光激发下, Nd3+的4F3/2两个晶场子能级间的无辐射弛豫速率与激发速率相近。通过给出的跃迁强度参数Akt, p计算了Judd-Ofelt跃迁强度参数Ωt, 计算了Nd3+在GdTaO4、LuTaO4中的2P3/2跃迁几率, 表明GdTaO4和LuTaO4中Nd3+的数百纳秒发光跃迁是由高的无辐射跃迁几率导致的快发光衰减。

大尺寸 YAG 晶体的生长不可避免地会出现各种缺陷, 位错是晶体中主要的缺陷之一。位错会产生应力双折射, 降低晶体的光学均匀性, 增大损耗、缩短使用寿命等, 因此生长出无位错或低位错 YAG 晶体对发展高效率固体激光器具有重要意义。本文综述了近四十年来国内外对于 YAG 晶体的位错研究状况，总结了化学腐蚀法、缀饰法、同步辐射法、应力双折射法、X 射线透射形貌术、光散射层貌术等在位错方面的研究以及 TEM、SEM 等方法在 YAG 位错研究上的应用, 并对晶体生长工艺对晶体内部位错密度与分布的影响进行了介绍, 为大尺寸、高品质 YAG 激光晶体的制备和位错研究提供了参考。