通过数值和解析相结合的方法研究了对称和不对称分子谐波辐射与其结构的内在关系。首先应用虚实演化法得到了对称分子H2+和不对称分子HeH2+的基态波函数的数值表达式，从基态波函数出发，计算了束缚-连续态跃迁偶极矩，并与纯解析方法得到的跃迁偶极矩进行了比较。结果表明：对于对称分子H2+，用虚实演化方法计算得到的基态波函数显著改善了奇次偶极矩和奇次谐波谱的一致性；对于不对称分子HeH2+，得到的基态波函数显著改善了奇偶偶极矩最小值和奇偶谐波极化最大值之间的一致性；结果验证了高次谐波谱与跃迁偶极矩之间的一一对应关系。通过跃迁偶极矩可重构分子轨道，从而深入了解对称分子高次谐波与对称分子轨道之间的相互关系及不对称分子奇偶高次谐波与不对称分子轨道之间的相互关系。

通过数值模拟的方法研究了H2+阈下谐波的取向效应. 数值模拟过程中, 主要关注波长为760 nm的阈下谐波, 通过逐次减去激发态贡献的方法, 研究共振相关谐波不同取向角下的变化规律.结果表明: 阈下平行、垂直谐波展示的复杂取向依赖与共振效应密切相关, 该现象主要由与基态共振的各激发态的轴对称性导致. 另外, 用包含跃迁偶极子的简单模型对取向效应进行了概括描述, 并以H2+第一激发态为演化初始态进行了验证. 本文结果可为阈下谐波取向效应的实验研究提供参考.

研究了激光与不对称分子相互作用产生高次谐波及阿秒脉冲的特性,提出了采用多光周期脉冲产生单阿秒脉冲的新机制。发现利用不对称分子可以获得相位一致的阿秒脉冲,从而可以更加精确地控制和测量超快过程。