1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所光子器件与材料安徽省重点实验室，安徽 合肥 230031
3 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031
4 国防科技大学先进激光技术安徽省实验室，安徽 合肥 230037
使用中心波长为1658.7 nm的可调谐半导体分布反馈式（DFB）激光器，基于离轴积分腔光谱（OA-ICOS）技术，对激光器调谐范围内的甲烷稳定碳同位素分子13CH4和12CH4的光谱进行同时测量。选取光纤耦合助推光放大器（BOA）实现激光器输出光功率的有效放大，在保证积分腔的模式噪声不变的情况下，提高了探测器的可探测光功率，显著增加了有效光程长度，进一步提高了测量结果的信噪比。最后，通过对体积分数为500×10-6的CH4标准气体进行长时间测量，当平均时间达到663 s时，同位素δ（13C）的探测极限达到0.56‰。该技术可为大气环境下甲烷中碳稳定同位素的测量提供参考。
光谱学 光功率放大器 离轴积分腔输出光谱技术 甲烷 碳同位素
1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所光子器件与材料安徽省重点实验室，安徽 合肥 230031
3 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031
4 先进激光技术安徽省实验室，安徽 合肥 230037
5 国家管网集团科学技术研究总院，河北 廊坊 065000
针对石油化工、煤矿安全等领域对气体浓度宽量程检测的需求，对波长调制光谱检测气体浓度时的非线性特征进行了研究，提出仅用波长调制方法实现气体浓度的宽动态范围测量。该方法根据激光吸收光谱技术原理，对吸收项及其泰勒展开式进行分析，在小吸收度时采用线性近似，在大吸收度时采用三次多项式近似。并且使用甲烷气体（CH4）作为实验对象，搭建了CH4检测系统，验证了该方法在气体浓度宽量程检测方面的可行性。经过实验验证，该方法能够实现4个数量级大跨度范围（1.5×10-6~10000×10-6）的CH4检测。对阈值为1000×10-6（在3 m有效光程下吸收度为0.0236）以下和以上的气体体积分数分别进行检测，反演浓度和标准浓度之间均表现出良好的相关性，拟合优度均大于0.999。另外，在吸收度大于0.0236的范围内，该方法的最大测量相对误差为0.93%，绝对误差为-92.1×10-6。为了验证其稳定性，对体积分数为5000×10-6（吸收度为0.118）的CH4进行长时间测量，并统计其反演浓度的高斯分布，经过计算得到其半峰半宽为15.9×10-6。实验证明该方法突破了传统波长调制光谱只能测量低浓度的局限，在宽量程检测中获得了良好的检测结果，为气体浓度宽量程检测提供了一种新思路，同时也大大拓宽了波长调制光谱的应用范围。
光谱学 波长调制光谱 非线性特征 甲烷气体（CH4） 宽量程检测
1 中国科学院西安光学精密机械研究所 光谱成像技术重点实验室，西安 710119
2 中国科学院大学，北京 100049
3 山东理工大学 物理与光电工程学院，淄博 255000
基于多光束干涉光谱成像原理，研究一种高空间分辨率甲烷气体点源探测方法。首先，介绍了甲烷气体探测仪的工作原理和探测方案，详细设计法布里-珀罗干涉仪的系统参数，并建立甲烷气体探测正演模型。然后，分析了干涉信号和甲烷浓度之间的对应关系，以及仪器参数对探测灵敏度的影响。最终，迭代优化得到各光学结构参数的最优取值。结果表明，在甲烷探测波段为1 630~1 675 nm，自由光谱范围为12.5 nm，光谱分辨率为0.1 nm，法布里-珀罗标准具腔长为0.08 mm，腔内反射率为97.5%，截止滤光片范围为（1 630±4）nm~（1 675±4）nm时，探测源25%浓度变化对应的干涉信号相对变化量范围为［0.65%，4.30%］，探测灵敏度较好。研究结果可为高精度碳监测提供理论依据和技术支撑。
温室气体探测 甲烷 法布里-珀罗干涉仪 探测灵敏度 Greenhouse gases detection CH4 Fabry-Pérot interferometer Detection sensitivity
1 1.上海理工大学 材料与化学学院, 上海 200093
2 2.中国科学院 上海硅酸盐研究所, 上海 201899
甲烷是对全球温升贡献仅次于二氧化碳的温室气体, 且其全球增温潜势是CO2的80倍以上。在全球变暖和大气中甲烷含量不断增长的背景下, 完全催化氧化大气甲烷对于减缓温室效应和全球变暖具有重要价值。然而, 由于甲烷具有较高的结构稳定性, 在温和条件下将其催化氧化一直面临巨大的挑战。本文综述了近年来甲烷完全氧化在热催化、光催化以及光热协同催化三种反应条件下的研究进展, 热催化中高温增大了能耗并加速了催化剂的失活, 开发低温反应条件下的催化剂已经成为甲烷完全热催化的重点; 光催化提供了一种常温常压条件下利用光能氧化甲烷的方法, 但是相对热催化来说反应速率较低; 光热协同催化在光能和热能的协同作用下, 可实现温和条件下的甲烷高效完全催化氧化, 表现出潜在的应用前景。本文就三种反应催化剂的发展进行综述, 系统分析了不同反应的原理, 以及不同反应条件下甲烷完全催化氧化的优势与不足, 同时总结了催化氧化甲烷所面临的挑战, 并提供潜在的解决方案, 期望为今后的甲烷氧化研究提供借鉴。
甲烷完全氧化 热催化 光催化 光热协同 综述 catalytic oxidation of methane thermal catalysis photocatalysis photothermal catalysis review
1 福州大学 至诚学院, 福州 350002
2 福州大学 环境与安全工程学院, 福州 350116
利用自主设计和搭建的1 m3矩形泄爆系统, 开展了顶部点火条件下7%～13%浓度范围的甲烷-空气预混气体泄爆实验, 研究甲烷浓度对泄爆过程中火焰演化和内部超压特性的影响规律, 并结合压力时程曲线和火焰演化图像等进行机制分析, 研究结果表明: 浓度对甲烷-空气预混气体的泄爆特性有显著影响, 在特定甲烷浓度下, 容器内部超压出现双峰现象, 在各浓度下均出现压力峰值P1, 而压力峰值P2仅在浓度为9%出现。各浓度均出现的第一压力峰值P1随着浓度的增加呈现先增大后减小的趋势, 而该峰值出现时间的变化趋势却与之相反, 两者均在甲烷浓度10%下取得极值。这一现象主要由初始火焰传播、外部爆炸、亥姆霍兹振荡和泰勒不稳定性等因素综合影响形成。仅在甲烷浓度9%出现由火焰与声波耦合作用诱发产生的声学峰值P2, 该峰值远大于压力峰值P1; 其主要由火焰和声压的相互促进与扰动触发热声耦合作用影响形成。火焰向下传播速度随浓度呈先增加后减小的趋势, 在甲烷浓度10%时达到最大值, 且稍富燃状态下燃烧速度总体较快。
甲烷爆炸 泄爆 顶部点火 火焰演化 methane explosion vented explosion top ignition flame evolution
传统接触式甲烷泄漏传感器检测范围小且效率低，而结合非接触式红外热成像的机器视觉算法可实现远距离、大范围红外甲烷实例分割，对于提高甲烷检测效率及保障人员安全具有显著优势。然而远距离甲烷气体图像轮廓模糊、泄漏的甲烷气体与背景对比度较低且形状易受大气流动因素影响等问题限制了红外甲烷实例分割性能。针对上述问题，本文提出一种空间信息自适应调控和特征对齐的网络模型（Adaptive spatial information regulation and Feature alignment Network， AFNet）实现甲烷泄漏红外实例分割。首先，为增强模型的特征提取能力，提出自适应空间信息调控模块赋予主干网络不同尺度残差块自适应权重丰富模型提取的特征空间；其次，构建加权双向金字塔弥补特征金字塔自顶而下的特征传播方式导致的低层特征空间位置和实例边缘信息弥散丢失问题，以适应甲烷气体复杂轮廓变化下前景目标定位检测和轮廓分割需求。最后，设计原型特征对齐模块捕获长距离气体特征之间的语义关系丰富原型语义信息量以改善生成目标掩码质量提高甲烷气体分割精度。实验结果表明，本文提出的AFNet模型AP50@95，AP50定量分割精度分别达到42.42%，92.18%，相比于原始Yolact模型分割精度，分别提高9.79%，6.18%，推理速度达到36.80 frame/s，满足甲烷泄漏分割需求。实验结果验证了本文算法对红外甲烷泄漏分割的有效性和工程实用性。
红外甲烷 自适应调控 特征对齐 特征金字塔 实例分割 infrared methane adaptive regulation feature alignment feature pyramids instance segmentation 光学 精密工程
2023, 31(20): 3034
1 新疆师范大学物理与电子工程学院, 新疆 乌鲁木齐, 830054
2 新疆计量测试研究院, 新疆 乌鲁木齐, 830011
在Semi-empirical方法AM1基组下研究了外电场(0~0.040 arb. units)作用下二溴一氯甲烷分子的光谱特征和解离特性：外电场对分子键长、偶极矩、总能量、能级分布规律、红外光谱等的影响；通过计算得到解离势能曲线。结果表明，沿着y轴方向加外电场，强度从0 arb. units增加到0.040 arb. units时: 二溴一氯甲烷分子键长明显拉长，分子偶极矩增大；总能量先增大后减小；能隙随着电场的增大而减小；红外光谱随外电场的增强出现红移或蓝移现象。此外，随着外加电场的增强，势垒降低，解离需要的能量逐渐减小，当外电场达到0.040 arb. units时，分子发生解离。计算结果说明分子1C-3Cl键在外电场下容易断裂，这为二溴一氯甲烷的降解提供了理论依据。
光谱学 解离势能 外电场 二溴一氯甲烷 spectroscopy dissociation potential energy external electric field dibromochloromethane
中国矿业大学环境与测绘学院江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室，江苏 徐州 221116
煤炭开采是我国最主要的甲烷排放源之一，建立高时空分辨率的甲烷排放清单是推动煤炭行业甲烷减排的重要抓手。以Sentinel-5P/TROPOMI、GHGSat-D/WAF-P、GF-5/AHSI为代表的遥感卫星已成功用于区域和点源尺度的煤炭行业甲烷排放检测与量化研究。介绍当前可用于煤炭行业甲烷排放研究的遥感卫星及数据，分析相应的甲烷柱浓度及排放速率遥感反演技术进展，并讨论其适用性与优缺点。建议以煤矿聚集区和单一煤矿为两个关键尺度，加快建设中国煤炭行业的“自上而下”甲烷排放清单，指出未来需要重点研究的3点内容：采用TROPOMI数据和简化质量平衡法，反演全国14个大型煤炭基地的甲烷排放；基于10 nm分辨率的高光谱遥感卫星，检测与量化全国数千家煤矿的甲烷排放量；挖掘不同尺度遥感卫星观测之间的内在联系，开展协同分析。
甲烷 煤矿 排放 TROPOMI卫星 高分五号卫星 光学学报
2023, 43(18): 1899908
