1 引言

超材料是一种人工复合结构或复合材料^[1-3],因具有独特的电磁特性而受到人们的广泛关注^[4]。超材料吸收器由波士顿大学的Landy等^[5]于2008年首次提出,其本质上是一种谐振结构,由上层电谐振单元、中间介质层和下层金属基板构成,具有高吸收、频率选择性和设计灵活等优点,在热辐射探测^[6]、热辐射成像^[7]和生化物质检测^[8]等领域具有较大的应用潜力。然而,超材料吸收器通常工作在单一频段,吸收频带窄,对入射电磁波偏振模式敏感,这限制了它们在相位成像等领域的实际应用。因此,越来越多的研究集中于多频与宽频超材料吸收器^[9-11]的研发上。

多频和宽频超材料吸收器大多采用顶部电谐振单元的多尺寸和多图案化的结构设计,或者采用两种及更多种金属-电介质层的纵向堆叠^[12]。Xie等^[13]设计了一种Ag/SiO₂/Ag的三明治阵列结构,其在波长6.7~7.1 μm范围内的平均吸收率为86.8%。Bouchon等^[14]设计了由4个不同尺寸的金属-介质盘水平排列组成的宽波段偏振无关吸收器,通过实验验证了其在波长为8 μm处具有带宽为2.5 μm的宽波段吸收,平均吸收率为70%。Yang等^[15]设计了一种基于梯形阳极氧化铝(AAO)模板的宽带红外超材料吸收器,其在波长3.9 μm处的吸收率可达90%,在3.4~6.1 μm范围内的吸收率均大于60%。但上述吸收器仍存在吸收率不可调控等问题。VO₂在68 ℃时会发生从介质到金属的可逆相变,相变前后晶体结构的变化将导致其光学特性和电学特性的变化^[16]。基于VO₂的热致相变特性,人们致力于研究新型的可调吸收器。伍征义等^[17]设计了Au/VO₂周期性方形孔洞阵列结构的红外可调吸收器,其在2.3 μm处近乎完全吸收,在高低温之间的吸收率差为80.3%。Liang等^[18]设计了VO₂/Pt平面结构频率可调吸收器,实现了中心波长由0.73 μm至0.905 μm的动态调控。Liu等^[19]设计了W/VO₂可调吸收器,其在波长5.28 μm处的吸收率高达99.70%,在高低温之间的吸收率差为89.74%。上述可调吸收器的吸收率虽然较高,但均为单频吸收,且吸收波段窄,这限制了它的应用范围。3~5 μm波段是中红外的一个重要的大气窗口,主要被应用于**领域的红外制导中,飞机尾焰、导弹尾焰以及坦克的排气装置附近都会辐射出这一波段的电磁波。目前,针对该窗口的全波段吸收器的研究还较少,因此,设计一种3~5 μm中红外全波段可调吸收器是非常必要的。

本文基于VO₂的热致相变特性,设计了一种W/VO₂方形纳米柱阵列可调中红外宽频吸收器,采用时域有限差分(FDTD)法分析了吸收器结构参数对吸收性能的影响,以及谐振腔尺寸和排列对吸收光谱的影响,通过电磁场强度分布来分析吸收器的吸收机理,最后模拟计算了宽频吸收器在不同偏振态和入射角度下的吸收特性。

2 结构设计与仿真

2.1 结构设计

W/VO₂方形纳米柱阵列可调中红外宽频吸收器选用玻璃为衬底,在衬底表面镀上W薄膜,随后在W薄膜上制备W/VO₂方形纳米柱阵列。吸收器周期单元的三维结构如图1(a)所示,图1(b)为其俯视图。吸收器处于自由空间中,周围气氛为空气,结构单元沿着X和Y方向成周期性分布。周期单元由5个方形纳米柱组成,各纳米柱相应的膜层厚度均保持一致,其中一个纳米柱位于结构单元的中心,其他4个纳米柱沿周期单元的两条对角线排列。位于同一对角线的两纳米柱边长(分别记为d₁、d₂)相同,距离周期单元中心线的水平距离(边长为d₁和d₂的两对纳米柱到单元中心线的距离分别为L₁、L₂)相等,中心纳米柱边长为d₃;单元周期为T,顶部W层厚度为h₁,中间VO₂介质层厚度为h₂,底层W膜厚度为h₃。金属-介质-金属三层结构的设计是为了激发金属表面等离子体共振,形成电偶和磁偶极子,从而将入射光高效耦合进吸收器。选择W作为金属材料是因为其具有耐腐蚀、高熔点和低成本的优点,折射率不受温度影响,且其介电常数虚部大,可有效拓宽吸收器的吸收率^[20]。VO₂膜层的引入是为了利用它的热致相变特性来调控吸收器的吸收性能。

图 1. 吸收器结构示意图。(a)周期单元三维立体图;(b)周期单元俯视图

Fig. 1. Structural diagrams of absorber. (a) Three-dimensional view of unit cell; (b) top view of unit cell

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2.2 仿真与分析

为了研究W/VO₂方形纳米柱阵列可调中红外宽频吸收器的光学特性,利用FDTD Solution软件对吸收器在2.5~7 μm波段的光吸收特性进行仿真模拟。仿真中所用的W数据取自CRC数据库,VO₂的折射率(n)和消光系数(k)数据均来自本课题组的前期研究结果,利用椭偏仪测得VO₂在给定温度和波长下的n值和k值,再将测定值与修正的Sellmeier方程进行数值拟合^[21]。在仿真中,Z=0平面位于玻璃基底与底层W膜的分界面处,光沿着Z轴的负方向入射,在X和Y方向上为周期性边界条件,并且在Z方向上使用完美吸收边界条件。根据菲涅耳定律,整个吸收可以通过A(λ)=1-R(λ)-T(λ)计算,其中:A(λ)为吸收率,R(λ)为反射率,T(λ)为透射率,λ为波长。底层W膜的厚度h₃=0.1 μm,这一厚度远大于工作范围内的趋肤深度^[22],可防止任何入射光通过基底材料,从而可以实现几乎为零的透射率。因此,吸收率A(λ)=1-R(λ)。

对W/VO₂方形纳米柱阵列中红外宽频吸收器而言,其吸收特性主要受纳米柱边长、各膜层厚度和单元周期大小的影响。周期T的选择主要考虑两个方面:其一,周期单元内需要有足够的空间容纳5个方形纳米柱,即周期T>2d₂+d₃;其二,为了降低衍射级次对吸收性能的影响,周期应小于工作波长的最小值,即T应小于3 μm。考虑到实际的制备工艺条件,设计的膜层不宜太薄,因为难以制备,膜层过厚则难以保证其均匀性。

综合考虑上述因素后,选择顶层W膜厚度h₁=0.15 μm,介质层VO₂厚度h₂=0.20 μm,W/VO₂方形纳米柱边长d₁=0.42 μm、d₂=0.55 μm、d₃=0.64 μm,周期T=2.30 μm,将以上参数作为吸收器仿真的初始参数。

图2(a)所示为介质层VO₂厚度h₂对吸收器吸收性能的影响,仿真计算时,h₂从0.10 μm增加到0.35 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:20 ℃时的吸收率峰值先增后减;80 ℃时的吸收率逐渐增强;当h₂=0.30 μm时,在3~5 μm工作波长范围内的平均吸收率为94%,高低温下的平均吸收率差为72.6%,吸收器的吸收效果较佳。这是因为介质层厚度h₂可以调节吸收器与自由空间的阻抗匹配,降低吸收器的反射率,保证介电常数与磁导率相等[ε(λ)=μ(λ)],使结构阻抗z(λ)= μ(λ)/ε(λ)与自由空间阻抗Z₀(λ)相等,从而达到完美吸收。图2(b)所示为纳米柱边长d₃对吸收器吸收性能的影响,d₃从0.57 μm增加到0.66 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:20 ℃时,长波处的吸收峰发生红移,4~5 μm波长范围内的吸收率随之变化,而3~4 μm波长范围内的吸收率基本不受影响;80 ℃时,吸收率几乎不受d₃变化的影响;当d₃=0.63 μm时,吸收器在3~5 μm波段的平均吸收率为94.2%,吸收效果较好。图2(c)所示为纳米柱边长d₁对吸收器吸收性能的影响,d₁从0.42 μm增加到0.47 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:20 ℃时,短波吸收峰发生红移,d₁的变化导致3~4 μm波长内的吸收率发生变化;80 ℃时,吸收率几乎无变化;相比之下,当d₁=0.45 μm时,吸收器在3~5 μm工作波长范围内呈现出较好的宽频吸收性能,平均吸收率为94.6%。图2(d)所示为纳米柱边长d₂对吸收器吸收性能的影响,d₂从0.52 μm增加到0.57 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:20 ℃时,改变d₂的大小可以进一步优化吸收器的吸收效果;当d₂=0.55 μm时,吸收率曲线平缓,吸收效果较好。图2(e)所示为顶层W膜厚度h₁对吸收器吸收性能的影响,h₁从0.13 μm增加到0.18 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:20 ℃时的吸收率曲线整体发生微弱的红移,但吸收率几乎不受影响,说明参数h₁对吸收器吸收性能的影响较小,因此h₁选用初始参数值0.15 μm。图2(f)所示为周期T对吸收器吸收性能的影响,T从2.00 μm增加到2.50 μm,其他参数均设置为初始参数。可以看出:吸收率在20 ℃时呈先增后减的趋势,吸收率曲线变化平缓;80 ℃时吸收率逐渐减小;当T=2.29 μm时,3~5 μm工作波长范围内的平均吸收率高达96.2%,高低温下的平均吸收率差为74.1%,吸收器的吸收效果最好。

纳米柱之间的间距决定了周期单元内的纳米柱排列分布格局,为此,研究了20 ℃时不同排列分布对吸收器吸收性能的影响。在初始结构参数中,L₁、L₂均取0.625 μm。首先固定L₂=0.625 μm,L₁从0.55 μm增加到0.90 μm,吸收率的变化如图2(g)所示,可以看出:L₁的变化主要影响了3~3.75 μm波长范围内的吸收率;当L₁在0.6~0.7 μm内时,吸收器在3~5 μm波段的吸收效果好且吸收谱平缓。吸收率随L₂的变化如图2(h)所示,当L₁=0.625 μm时,L₂从0.60 μm增加到0.85 μm。可以看出:当L₂大于0.65 μm后,吸收器在3~5 μm整个波段内的吸收率开始出现下降。

图 2. 吸收器结构参数对其吸收性能的影响。(a)介质层VO2厚度h2;(b)纳米柱边长d3;(c)纳米柱边长d1;(d)纳米柱边长d2;(e)顶层W膜厚度h1;(f)周期T;(g)边长为d1的纳米柱到单元中心线的距离L1;(h)边长为d2的纳米柱到单元中心线的距离L2

Fig. 2. Effects of structural parameters of absorber on absorption characteristics. (a) Dielectric layer VO2 thickness h2; (b) nano-pillar side length d3; (c) nano-pillar side length d1; (d) nano-pillar side length d2; (e) top W film thickness h1; (f) period T; (g) distance L1 between nano-pillar with side length d1 and center line of unit; (h) distance L2 between nano-pillar with side length d2 and center line of unit

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基于上述仿真结果,最终优选出的周期单元参数为:T=2.29 μm,d₁=0.45 μm,d₂=0.55 μm,d₃=0.63 μm,h₁=0.15 μm,h₂=0.30 μm,L₁=L₂=0.625 μm。在此最佳结构参数下,模拟计算了吸收器在光正入射时的吸收特性曲线,结果如图3所示。可以看出:20 ℃时,吸收器在3~5 μm波长范围内的平均吸收率为96.2%;80 ℃时,介质层VO₂由介质态转化为金属态,整个吸收器表现为强反射,吸收受到抑制,高低温下的平均吸收率差为74.1%。此外,还仿真计算了吸收器在40,60,65,70,75 ℃下的吸收特性曲线,如图3中虚线所示。可以看出:随着温度升高,吸收带宽变化不大,但吸收率逐渐降低。这是因为从20 ℃到80 ℃的升温过程中,VO₂的n值逐渐增大,温度达到72 ℃后,n值增速减慢。因此,随温度升高,吸收器的吸收光谱会有一个梯度递减的过程。与已有的可调超材料红外吸收器^[17,19]相比,W/VO₂方形纳米柱阵列可调吸收器的吸收谱较宽,在3~5 μm波长范围内的吸收效果较好。

图 3. 吸收器吸收率随温度变化的曲线

Fig. 3. Absorptivity of absorber versus temperature

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3 讨论

对于W/VO₂方形纳米柱阵列可调中红外吸收器,在20 ℃的温度下,当光入射到吸收器上时,局域等离子体共振导致上层W方形纳米柱表面聚集大量正负电荷。由于镜像效应,镜像电荷会聚集在阵列下方的W薄膜表面上。上层W方形阵列中的电位移矢量和底层W薄膜中的电位移矢量反向,两金属层中激发反向平行电流而产生磁偶极子。磁偶极子会与入射光的磁场产生强烈的相互作用,进而引发两金属层之间的局域电磁场增强,导致入射的电磁能量被高效地限制在中间介质层VO₂的局部区域。为解释宽频吸收的机理,模拟计算了波长分别为3,4,5 μm处VO₂介质层中心(即Z=0.25 μm)的磁场分布,如图4所示。可以看出,局域等离子体共振在5个谐振腔中均被激发,说明宽频高吸收特性是5个谐振腔耦合作用的结果。工作波长为3 μm的磁场分布如图4(a)所示,强磁场被局限在VO₂介质层,d₁=0.45 μm的谐振腔处磁场较强,其他尺寸的谐振腔磁场相对较弱,说明此时d₁=0.45 μm谐振腔处与自由空间的阻抗匹配度较好。图4(b)所示为波长为4 μm时的磁场分布,同样,5个谐振腔中均产生了局域等离子体共振,但与3 μm情况下不同的是,波长为4 μm处的电磁波主要被限制在d₂=0.55 μm的谐振腔的VO₂介质层内。从图4(c)可以看出,波长为5 μm处的电磁波主要被限制在d₃=0.63 μm的谐振腔内。各种吸收效果不同,其本质是因为不同结构参数导致的电磁场强度分布不同,入射光波长越长,达到完美吸收所需的谐振腔的边长越大,该现象与文献[ 23]的结果较为一致。图4(d)、图4(e)和图4(f)所示分别为80 ℃时波长为3,4,5 μm的VO₂介质层中心(即Z=0.25 μm)处X-Y截面的磁场分布。可以看出,高温下,VO₂由介质态转化为金属态,吸收器内部的磁场很弱,磁场集中在结构表面,整个吸收器表现为强反射,吸收受到抑制。

图 4. 吸收器在VO2介质层中心(Z=0.25 μm)处X-Y截面的磁场分布。 (a) 20 ℃, λ=3 μm; (b) 20 ℃, λ=4 μm; (c) 20 ℃, λ=5 μm; (d) 80 ℃, λ=3 μm; (e) 80 ℃, λ=4 μm; (f) 80 ℃, λ=5 μm

Fig. 4. Magnetic field distributions of the X-Y section of the absorber at the center of VO2 dielectric layer (Z=0.25 μm). (a) 20 ℃, λ=3 μm; (b) 20 ℃, λ=4 μm; (c) 20 ℃, λ=5 μm; (d) 80 ℃, λ=3 μm; (e) 80 ℃, λ=4 μm; (f) 80 ℃, λ=5 μm

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为研究吸收器吸收性能与入射光偏振的关系,用FDTD Solution软件模拟吸收器在20 ℃、光正入射时不同偏振角下吸收率随波长的变化,结果如图5(a)所示,其中红色表示高吸收率。可以看出,吸收光谱受偏振角度的影响较小。吸收器顶层W/VO₂方形纳米柱虽呈对称排列,但并非完全旋转对称,从而导致各个偏振方向上的面积不等,吸收器在各方向上的自由电子分布不完全相同,但面积差异很小,因此受偏振光的影响较小。此外,模拟计算了20 ℃时光在横磁波(TM)和横电波(TE)偏振下,吸收器在3~5 μm工作波长范围内不同入射角下的平均吸收率,结果如图5(b)所示。可以清楚地看出,吸收器的吸收率对入射角不敏感,两种偏振下均表现出广角吸收特性。在TE偏振下,平均吸收率大于90%的最大入射角为41°,TM偏振下最大入射角扩大至53°,TE偏振比TM偏振更具角度依赖性,这是因为等离子体共振主要是磁共振,吸收器对磁场的平面外分量更敏感。

图 5. 20 ℃时吸收器的吸收率。(a)不同的偏振角;(b)TM和TE偏振下的不同入射角

Fig. 5. Absorptivity of the absorber at 20 °C. (a) Different polarization angles; (b) different incident angles for TM polarization and TE polarization

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4 结论

本课题组设计了一种基于W/VO₂方形纳米柱阵列的可调中红外宽频吸收器,利用FDTD法计算了各结构参数对吸收器吸收性能的影响,获得了吸收器的最佳结构参数。结果表明:在最优的参数条件下,所设计的吸收器在3~5 μm波长范围内的平均吸收率为96.2%,高低温下的平均吸收率差为74.1%;吸收器具有广角吸收特性,且吸收率受偏振角的影响较小。与传统的吸收器相比,该吸收器的吸收率高,吸收波段宽,且能对吸收性能进行调控。本研究对新型智能可调红外光电器件的研发具有一定的参考价值。