中国激光, 2020, 47 (7): 0701011, 网络出版: 2020-07-10   

半导体微纳米线激光器研究进展 下载: 2771次特邀综述

Research Progress on Semiconductor Micro/Nanowire Lasers
于果 1,2李俊超 1,2温培钧 1,2胡晓东 1,2,*
作者单位
1 北京大学物理学院, 北京 100871
2 北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室, 北京 100871
摘要
半导体微纳米线激光器可作为集成的相干光源,在光通信、光计算、传感器、生物学研究等领域有着广泛的应用前景。介绍了国内外在实现半导体微纳米线激光器波长可调谐及单模激射方面的研究进展。讨论了基于光子-激子强耦合效应的激子极化激元Bose-Einstein凝聚现象,为发展低激射阈值微纳米线激光器提供了新的途径。简述了基于激子极化激元的新型激光器的工作原理和新进展。
Abstract
Semiconductor micro/nanowire lasers can be used as integrated coherent light sources. Further, they can be extensively applied in various fields, including optical communication, optical computing, sensors, and biological studies. In this study, we review the domestic and international research progress on wavelength tuning and single-mode lasing of the semiconductor micro/nanowire lasers. Moreover, the Bose-Einstein condensation phenomenon of exciton-polariton based on the strong photon-exciton coupling effect is introduced as a new method to develop micro/nanowire lasers with low lasing thresholds. In addition, the operating mechanism of new lasers based on exciton-polariton and new achievements are presented.

1 引言

半导体微纳米线是指一种横截面直径在数纳米到数十微米之间的线形半导体材料。20世纪90年代以来,人们制备出了具有多种不同材料,甚至含有异质结、多层包覆或其他各种结构的半导体微纳米线,为在介观尺度研究光的产生、传输、放大及调制等基础问题创造了条件,发展出的各种微小器件广泛应用于光伏[1]、生物传感器[2]及固态照明[3]等领域。在介观尺度上,虽然利用光刻工艺可以自上而下制备出各种微纳米线,但利用化学方法自下而上合成微纳米线仍具有显著的优势[4]。一种典型的自下而上合成半导体微纳米线的方法是气-液-固(VLS)生长法,于1964年被首次提出[5]。基于VLS生长法及各种衍生机理[6-9]生长的微纳米线不受制于衬底,从而可以让所生长的半导体晶体避免晶格失配和热失配的影响[10],其细长的形状和较高的表面积与体积之比使位错等结构缺陷大大减少[11]

转移微纳米材料的技术在近些年获得了长足的发展。对生长的微纳米线进行移动操控、再加工可以研制激光器等器件;转移部署后的加工好的器件可以应用于光子集成、光电集成领域;在生命科学领域,对微纳米线激光器进行操纵,可以在细胞尺度上提供精准的光刺激等。在各种微纳转移手段中,直接使用电场或磁场的方法更适合含金属的微纳米线[12];通用的大批量转移法可以利用Langmuir-Blodgett效应对微纳米线在目标表面形成的间距进行控制,形成方向均一的有序结构[13-14];利用微流体通道和预加工的表面,可控制微纳米线的铺设方向[15-16];微接触印刷[17]也是一种大量部署的选择;如果需要一次操控单个微纳米线,则可以采用更加精准的光镊[18]技术,也可以选择借助纳米小球增强光场强度的纳米光镊[19]进行细微调整;而如果配合电场使用光电镊技术,则需要较低的光强,移动物体的速度也可以加快,甚至同时可以精确操控数个微纳米线[4]。这些技术都为微纳米线激光器在未来的应用提供了支持。

相比于以半导体多层薄膜为结构的激光器,微纳米线激光器具有结构简单、易于生长、晶体质量高、侧壁平滑等独特的优势。由于尺寸足够小,微纳米线激光器易于与现有硅基芯片集成,热失配的影响微弱,不至于使结构开裂。此外,在一些极性半导体材料中,基于核壳结构量子阱的微纳米线可以避免极性面生长量子阱引起的量子限制斯塔克效应。对于激光器来说,微纳米线的形状利于光的出射,具有更高的萃取效率[20]

器件的微型化始终具有巨大的现实需求。从数十年前几厘米大小的单个晶体管到大规模集成电路,半导体微电子产业的发展就是一个不断小型化和集成化的过程。激光器同样面临着微型化,以提升器件集成度和能效比。在未来的集成光路中,微纳米线激光器具有巨大的潜力,全光晶体管的出现,使得在集成的全光模块中不需要电的参与,从而可以摆脱电阻电容(RC)时延,这些都依赖于微纳米线激光器的发展。

诚然,微纳米线激光器要走向光计算、光通讯等应用还面临许多挑战。例如,在对微纳米线激光器的波长进行调谐时就遇到了新的难题。传统分立能级的外腔激光器可以进行色散调谐,即在激光腔内插入色散元件就可将不同波长的激光在空间分离,然后选取所需频率的光进行反馈形成振荡;但半导体微纳米线通常本身就承担着光学微腔的作用,不再含有可灵活调整长度的外腔,更不可能在腔内插入光学元件,因此需要有新的波长调谐方法。集成光路等应用还对微纳米线激光器的阈值和功耗提出了更高的要求,这些现实的需求迫使研究者探寻不同于传统激光器的新原理和新技术。

2 微纳米线激光器的波长调谐

相比于基于特定原子和离子能级的固体或气体激光器,基于半导体的激光器得利于其增益介质能带结构的特性,具有较宽的增益谱,即有较大的波长可调谐范围,因此在诸多领域获得了广泛青睐。例如,利用波长调谐效应可以间接测量引起波长改变的物理量,从而制成微型应力传感器、pH传感器[21]等探测工具;光纤通讯对带宽的需求逐年增加,在密集波分复用系统中采用波长可调的激光光源可以显著降低成本[22]。波长可调激光器是基于动态网络的可重构光分插复用器的基础,还可以替代一部分光开关的功能[23]。此外,许多光谱测量也需要激光在一定范围内可调节波长。例如饱和光谱[24]、吸收谱测量等,从而衍生出基于光谱的环境监测传感器[25]、化学物质传感器等。在发展波长可调谐的半导体微纳米线激光器的过程中,人们研究了各种能影响激光器发射波长的因素,尝试了各种机理,通常波长切换和调谐受制于多种效应的共同作用,但主要还是增益-损耗关系的影响。

图 1. 带尾态原理示意图[29]

Fig. 1. Schematic of band tail state principle[29]

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2.1 改变损耗特性

当激光器中不同波长的损耗发生改变时,原先激射的模式可能因损耗变大而被抑制,其他光学模式得以在竞争中胜出,得到足够的能量并形成激光,实现出射激光的波长调谐。例如,将纳米线弯曲成不同大小的环状,改变长波长的散射损耗,从而能出射不同波长的激光[26]。另外一种可利用的损耗是半导体中存在的带尾态[27]吸收。对于III-V族和II-VI族半导体,激子不易被声子场束缚,带尾态的产生主要源自于声子、带电杂质及晶格缺陷的电场对激子的作用[28]。在激子-声子耦合条件下,半导体中会产生延伸进本征吸收边内的带尾态,如图1所示。控制这些带尾态对微纳米线激光器中的光子吸收方式,可以调控激光器的波长。

2013年,Li等[30]通过切割一根直径为402 nm的CdSe纳米线,在不改变激发强度和激发位置的情况下,实现了出射激光波长从746 nm到706 nm的改变。将289 μm长的纳米线逐渐切短到8 μm,出射激光波长越来越短,尤其在切短至100 μm以下时,波长变化显著。该波长变化机理所依据的模型为:纳米线上存在泵浦区、主动波导区及被动波导区[31],被动波导在远端,只传输其中的光;而在泵浦区旁边的主动波导区中会发生吸收-发射-再吸收的过程,纳米线的主动波导区越长,该过程导致的红移程度就越大。从而不同的纳米线长度可以使不同波长的光出射。

如果不对纳米线进行破坏性的切断,可以直接制备多根材料相同、长度不同的纳米线。2013年,Liu等[29]使用4根直径约为250 nm、长度不同的纳米线,分别获得了489~520 nm激光出射,如图2所示。较宽的光致发光峰的形状未发生较大变化,但出射的激光模式逐渐红移。在该实验中,激发光斑盖住了整个样品。作者认为,除了带尾态吸收能量较高的光子外,腔内的激子极化激元也可通过声子散射转移到能量更低的能级,对于长度越长的纳米线,这种作用的影响越大,从而使得激光波长发生红移。在实际应用中,大量制备具有同种材料、特定长度的纳米线并不复杂,只需对具有不同激射波长的激光器进行组合部署,按需点亮并耦合进波导,即能实现输出波长的切换。

图 2. 四根纳米线激射的光学照片及相应的发射光谱,虚线为未激射时的光谱[29]

Fig. 2. Optical images of four nanowires undergoing lasing and the corresponding emission spectra, dashed lines are nonlasing spectra[29]

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2.2 改变增益特性

利用损耗改变模式竞争行为的方式能够调节出射波长,但是出射激光通常是多模的,且激光器的阈值并不低。而直接改变半导体的增益特性有望获得更高效的激光器。对于微纳米线来说,控制其生长条件或利用生长机理,可以使微纳米柱中掺杂的浓度或合金的组分沿径向渐变,从而获得沿径向渐变的带隙。因此,对微纳米线上的不同位置进行泵浦将获得不同的增益,在原理上就可以调节出射激光的波长。另外,组分的变化通常可以显著改变带隙,所以能够大范围调节出射激光的波长。但是,对于一根组分渐变的半导体纳米线,泵浦其带隙较窄的一端可以产生激射,而泵浦其带隙较宽的一端却一般无法产生激射[32]。泵浦宽带隙(WBG)端所产生的能量较高的光子会被纳米线上窄带隙(NBG)部分吸收,难以达到激射的阈值,而泵浦窄带隙端所产生的能量较低的光子则不会被其他区域吸收,如图3所示。

图 3. 组分渐变纳米线两端分别被激发的示意图[32]。(a)能带结构示意图;(b)激发窄带隙端;(c)激发宽带隙端

Fig. 3. Schematic of a composition-graded nanowire excited at its two ends respectively[32]. (a) Schematic of bandgap structure; (b) exciting narrow band gap end; (c) exciting wide band gap end

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因为激发一根纳米线的窄带隙端可以获得最窄带隙相应的激光出射,那么通过不断切掉带隙最窄的部分,去除这部分的吸收,不断激发新的窄带隙端,就可以在同一根纳米线上不可逆地获得波长更短的激光。2014年,Yang等[33]通过切割单根组分渐变的CdSSe纳米线,实现了波长在宽达119 nm范围内的改变。纳米柱直径约为450 nm,长为435 μm,经历6次切割后,出射激光波长从切割前的633 nm最终变为517 nm,如图4所示。

图 4. 被切割的纳米柱和相应的光致发光光谱[33]。(a)带隙渐变纳米线的真实颜色图及6个切割点位置;(b)切割后的纳米线真实颜色图;(c)激射后的相应激光光谱和端发射的激光光斑的真实颜色图

Fig. 4. Cut nanorod and the corresponding photoluminescence spectra[33]. (a) Real-color image of a bandgap-graded nanowire and six cut points; (b) real-color images of cut nanowires; (c) corresponding lasing spectra and real color images of laser spot for end emission

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要想在带隙渐变的微纳米柱中产生激射,必须使样品上带隙窄于激光光子能量的部分的光吸收足够小。不同于上述直接切割带隙窄的部分以改变出射波长的方法,2017年,本课题组[34]提出了一种非破坏性的方案,基于一种增益介质和谐振腔解耦合的核壳结构微米柱,在单根微米柱上,仅改变泵浦位置,即获得了372 nm到408 nm可调谐的激光,波长随泵浦位置的变化高达3.6 nm/μm。波长调节方便、切割时没有破坏样品、激光器可以反复使用,使得变波长微纳米线激光器离实用化又近了一步。如图5(a)所示,首先合成GaN微米柱并将其作为核心,然后在其侧面包覆了In组分渐变的InGaN壳层。通过仿真选取适宜的尺寸,激射时令法布里-珀罗(FP)模式的光场主要处于材料带隙最宽的核心中,即GaN核心只承担被动波导作用,由组分渐变InGaN壳层上被泵浦的部分提供增益,从而避免光在微米柱中传输时经历过大的吸收。在这样的解耦合结构中,即便在激发壳层带隙较宽的位置,产生的光也不会在传播过程中在GaN里被吸收,可以基本保持激发处InGaN带隙对应的波长,从而通过改变泵浦位置实现激光波长调谐,如图5(b)所示。

图 5. 增益-腔解耦合的微米柱激光器原理图[34]。(a)波长连续可调激光器的结构和工作方式示意图;(b)激发宽带隙部分时微米柱内光的传播

Fig. 5. Schematic of gain-cavity decoupled microrod laser[34]. (a) Structure and working of wavelength continuously variable laser; (b) light propagation in microrod when pumped at a wide bandgap area

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核壳结构的另一大优势是更容易过渡到电注入器件。虽然不包含核壳结构的微纳米柱也可能从柱子两端电注入发光[35],但具有p-n结[36-37]、核壳结构的微纳米柱[38-39]在电注入时效率更高,可以有更低的激射阈值[40]。2018年,Nami等[41]在GaN纳米柱核心上依次包覆生长了AlGaN防漏电层、InGaN/GaN多量子阱、p-GaN接触层,最外层为正电极,另一端的GaN核心作为负电极,从而制成了微纳米柱发光二极管,实现了电流从壳层外注入、经量子阱发光、再从核中流出的技术路线。

2.3 其他方法

Burstein-Moss(BM)效应为当半导体中载流子浓度很高时,价带顶和导带底分别已经被空穴和电子填充,从而阻碍原先能量下的光激发,在表观上形成荧光谱的蓝移。通常,这种效应影响微弱,不足以应用于变波长激光器。但2013年,Liu等[42]利用表面等离激元增强了BM效应,实现了21 nm跨度的波长变化。如图6所示,长约10 μm、直径约220 nm的CdS纳米线放置于镀金硅片上,纳米线与Au之间有一层厚度为h的SiO2。由于表面等离激元模式的存在,CdS纳米线中的BM效应得到了增强,使激光器出射光波长发生蓝移。随着SiO2厚度h从100 nm减小到5 nm,表面等离激元与纳米线中激子的耦合增强,蓝移变大,激光波长逐渐从504 nm移动到483 nm。通过改变SiO2厚度实现激光的波长调谐,这不失为一种有使用价值的新思路。

图 6. 利用表面等离激元增强的BM效应调节波长原理图[42]。(a)纳米线激光器结构;(b)不同SiO2厚度的激光器光谱

Fig. 6. Schematic of wavelength tuning by BM effect enhanced by surface plasmon polaritons[42]. (a) Structure of nanowire laser; (b) laser spectra of different SiO2 thickness

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3 单模微纳米激光器

3.1 实现单模激射的手段

作为一种光源,微纳米激光器的光谱纯度是重要的性能指标之一。例如在光通讯中,多模半导体激光器经光纤的色散使时序脉冲展宽,限制通信的效率。相比于基于原子或离子能级的其他固体激光器,基于半导体能带的微纳米激光器材料本身具有更宽的增益谱,此时选模的重要性更为突出。

实现单模激射最简单的方式是减小谐振腔的腔长、拓宽自由光谱范围(FSR),使有增益的光学模式足够少。例如Li等[43]在增益曲线的半峰全宽(FWHM)约为6 nm的GaN材料中,通过把微米柱尺寸做得足够小,用1.9 nm的模式间距,实现了单模激射,边模抑制比为18.6 dB。另外,也可以通过衰减掉不需要模式的方式来实现单模激光。Xu等[44]将GaN微米柱与金衬底接触,该结构选择性地吸收某些模式的光子,产生只有单个模式的激光,阈值相比与金接触前增加了13%。显然,如果通过减小激光器腔长增大FSR的方式来实现选模,则会减小增益长度而使激光阈值提高;而采用衰减的方式同样会造成能量的浪费和阈值的升高。如何兼顾单模和低阈值是半导体微纳米激光器走向实际应用的关键所在。

如果利用微腔之间的耦合进行选模,那么体系内发生的将是能量的再分配而不是损耗。2016年,Wang等[45]使用两根紧邻的ZnO微米柱实现了单模激射。如图7所示,两根尺寸不同的ZnO六棱微米柱并排放置,两个六棱柱中分别支持不同的回音壁模式(WGM)。激发单独的两根微米柱E和F,将分别得到两个多模的光谱,但当两根微米柱靠近,相互产生模式耦合时,只有在两个柱内都能振荡的模式才可以被激射。这种选模机理被称为光学游标效应,该效应在具有宽增益谱的材料中被广泛应用。

图 7. 光学游标效应实现单模[45]。(a)微米柱的扫描电子显微镜(SEM)图像;(b)两根微米柱之间的空气间隙;(c)微米柱F另一端的SEM图像;(d)不同激发功率下单模激射的光谱;(e)激发微米柱E、F与IV处时的归一化激光谱;(f)两根ZnO微米柱示意图

Fig. 7. Single mode realized by Vernier effect[45]. (a) SEM image of microrods; (b) air-gap between two microrods; (c) SEM image of the other end of microrod F; (d) spectra of single mode lasing under different excitation power; (e) normalized lasing spectra from single microrod E and F, and coupled microrod at position IV; (f) schematic of two ZnO microrods

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光与物质相互作用的理论为实现单模激光提供了另外的思路。如果将激光器中的光场与材料体系的相互作用看作微扰,根据费米黄金定则,体系中特定位置的自发辐射速率不仅与材料本身相关,也取决于该位置的腔模式密度和微扰的强度,即所谓的Purcell效应[46]。显然,在一根微米柱激光器中,不同FP模式的光场强度将在不同空间位置上达到极大值,利用Purcell效应,可以对这些FP模式进行调控。

2017年,本课题组[47]在单根GaN微米柱上通过选取特定的泵浦位置,实现了单模的激光出射。在有较大增益的波长附近有三个FP模式,如图8所示,横轴为泵浦的位置,纵轴为3个光学模式中的自发辐射速率。可见,在不同位置、不同模式下的自发辐射速率是不同的;在右虚线处,三个模式的自发辐射速率相近;而在左虚线处,其中一个模式的自发辐射速率大大高于其他模式,在此位置进行泵浦时,该模式易于在模式竞争中胜出,形成单模激光。

图 8. 三种光学模式的自发辐射速率仿真结果[47]

Fig. 8. Simulated spontaneous emission rate of three optical modes[47]

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另外的方法还有用多根纳米线组成阵列,形成光子晶体,再选取需要的单个模式。2011年,Scofield等[48]使用掩模选区生长了含InGaAs层的GaAs纳米柱,如图9所示,纳米柱规则排布,留下中间不规则区域作为光子晶体的“缺陷”,从而形成高质量的腔,纳米柱之间的空隙用聚二甲基硅氧烷(PDMS)填充,此光子晶体激光器成功实现了单模激射,其FWHM仅约0.17 nm。

图 9. 直接生长的纳米柱光子晶体激光器[48]。(a)光子晶体的SEM图像;(b)激射前后的发射光谱

Fig. 9. Adirect grown nanorod photonic crystal laser[48]. (a) SEM image of photonic crystal; (b) emission spectra before and after lasing

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3.2 变波长单模微纳米激光器

在单模微纳米激光器的基础上实现波长可变,可以进一步提高其应用价值。由于能实现单模的手段通常涉及到对模式的调控,一种简单的改变波长的方法就是在筛选单模时选取不同波长的模式。例如Scofield等[48]通过改变各尺寸的参数制备不同的光子晶体激光器,得到了950 nm到990 nm波长的单模出射。更直接的选模方式是利用光学游标效应,在传统外腔激光器中,可以在腔内插入倾斜艾达龙(Etalon)板或额外镜面来实现,而微纳米激光器的增益介质与谐振腔合二为一,难以在腔内插入各种光学元件,只能直接对半导体微腔进行加工。

2011年,Xiao等[49]使用一根CdSe长纳米线,利用光学游标效应实现了波长可变的单模激光。如图10(g)所示,当纳米线被弯曲成环时,除了纳米线端面的反射,环本身也会成为光学腔。图10(a)~(f)分别展示了0个环型腔、1个环形腔、2个环形腔的选模情况,在环形腔与端面反射共同的光学游标效应作用下,得到了单模激光;图10(h)则展示了当环形腔的尺寸改变时,出射的单模激光波长从726.9 nm移动到了733.7 nm的情况。

图 10. 不同结构纳米线的SEM照片和激射光谱[49]。(a)(b) 0个环形腔;(c)(d) 1个环形腔;(e)(f) 2个环形腔;(g)三种结构中光学腔的示意图;(h)不同环形尺寸的SEM照片和激光谱

Fig. 10. SEM images and lasing spectra of different structural nanowires[49]. (a)(b) Without loop cavity; (c)(d) with one loop cavity; (e)(f) with two loop cavities; (g) schematic of optical cavities in three kinds of structures; (h) SEM images of different loop sizes and corresponding lasing spectra

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通过这种微加工可以得到不同波长的单模激光器,但一经制成,波长是不可调谐的。2018年,本课题组[50]提出了一种新方法以实现波长可调的单模激光。使用一根包覆了InGaN多量子阱的GaN微米柱,泵浦时为多模激光出射。由于局域光子态密度的差异,调节到微米柱上泵浦的位置时,激射光谱会变化,多模中各模式的强弱也会变化。通过在微米柱两端分别设计不对称的分布式布拉格反射镜(DBR),利用DBR高反射区增强特定模式在腔内的反馈,以达到选模的目的,实现单模激射的波长可调。如图11(a)所示,微米柱两端分别采用氦离子束刻蚀制成两组DBR,即DBR-A和DBR-B。它们的高反射区在频域上略微分开,如图11(b)所示,粗的长划线和点划线为两组DBR的反射谱;两组点线的峰则分别代表未加工DBR,在微米柱上的两个不同位置进行泵浦时的多模光谱。加工DBR后,在高反射区外的模式将被滤掉;调整泵浦的位置,一次只允许单个模式落在DBR的高反射区中,形成单模激射,光谱如图11(c)长划线和点划线所示。此方法将局域光子态密度差异与选模效应相结合,仅仅在使用时改变泵浦位置,就实现了单模激射波长从369.5 nm到375.7 nm的调节。

图 11. 用非对称DBR实现的可调激光[50]。(a)两个DBR和加工完成后的微米柱SEM照片;(b)计算得到的DBR反射谱和加工DBR前微米柱的激光谱;(c)加工DBR前后微米柱的激光谱

Fig. 11. Tunable laser realized by using asymmetric DBRs[50]. (a) SEM images of two DBRs and fabricated microrods; (b) calculated reflection spectra of DBRs and lasing spectra of microrods before manufacturing DBRs; (c) lasing spectra of microrods before and after manufacturing DBRs

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对于直径在数十纳米的亚波长纳米柱激光器,这些微加工方法都难以适用,必须采取全新的原理实现单模变波长激光器。2014年,Lu等[51]使用多根含InGaN的纳米柱,实现了不同波长的单模等离激元激光。如图12(a)所示,直径为30~50 nm,长为100~250 nm的InGaN/GaN核壳结构纳米柱被放置于镀银硅片上,Ag和纳米柱之间有一层5 nm厚的Al2O3。激发不同的纳米柱产生了波长在474~627 nm可变的单模激光。这种尺寸的样品并不支持传统的激光出射,该激光源自表面等离激元腔模式和增益介质的耦合。如图12(c)仿真结果所示,点划线代表Ag、Al2O3及只含GaN的纳米柱所形成的等离激元腔模式的群折射率;三条实线代表上述情况下加入InGaN核增益介质后的群折射率,在等离激元腔模式与增益介质的共同作用下,群折射率上有一个显著的峰值;而等离激元不存在时,则没有这种显著的变化(见三条虚线)。由这种原理制成的纳米柱激光器由于具有极小的尺寸而形成单模激射,又因等离激元模式与增益介质的耦合实现了大范围的波长调制,是一种很有前景的光源。表面等离激元作为沟通亚波长尺度与宏观光信号的桥梁,在传感器等领域已有了广泛的应用[52]

图 12. 全色单模等离激元激光[51]。(a)等离激元激光的原理图;(b)不同纳米柱的激射光谱;(c)群折射率

Fig. 12. All-color single-mode plasmonic laser[51]. (a) Schematic of plasmonic laser; (b) lasing spectra of different nanorods; (c) group index

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4 基于激子极化激元的新型激光器

4.1 激子极化激元激光简介

激光一词原指受激辐射的光放大,但在应用层面上,人们常常把其他具有高度相干性、单色性及定向性的光源也称作“激光”。传统激光要求体系中受激辐射提供的光增益大于体系的光损失,那么尺寸越小的激光器中,光单次往返所获得的增益就越小,但镜面等处的光损失却没有变低甚至更高,这是传统微纳米激光器阈值过高的原因。不论是从功耗还是寿命的角度来看,其难以作为集成光路等新应用的光源。幸运的是,通过受激辐射对光进行放大并不是唯一的产生“激光”的途径。例如表面等离激元激光通过受激辐射放大电子的振荡也可以产生相干光源。近年来,一种完全基于不同原理的“激光”—激子极化激元激光逐渐进入人们的视野。激子极化激元激光不依赖受激辐射,也就不需要布居数反转,它有时也被称为“零阈值”激光。实验上,它的阈值载流子浓度可以比传统激光低2个数量级[53]。它的出射光是激子极化激元这种准粒子在发生Bose-Einstein凝聚之后,准粒子消亡时体系跃迁所发的光,由于这部分光来自于处在完全相同态的激子极化激元,因而表现出高度的相干性,是一种理想的低能耗激光光源。

4.2 从自发辐射增强到激子极化激元

激子极化激元是一种存在于半导体微腔中的准粒子,是腔光子与半导体中的激子强耦合的产物[54]。由于实际体系中,光子和激子的寿命都是有限的,在它们之间相互作用不够强时,不能产生拉比分裂,体系处于弱耦合的状态,理论上一般不使用二次量子化的方法引入激子极化激元这种准粒子,而是借助Purcell效应进行分析。

Purcell效应描述的是一个量子体系发生跃迁的概率不仅由系统本身的性质决定,也取决于其所在的环境。以一个二能级系统为例,体系在上能级具有一定的寿命,向下跃迁时将放出光子。如果采用半经典理论描述体系受到的微扰,根据费米黄金定则,可以导出上能级向下跃迁的自发辐射速率取决于光子态在频域上的密度、偶极子处的电场强度、偶极子与电矢量的相对角度[55]。历史上,Purcell在偶极子能量与准腔模共振、偶极子位置处于准腔模电场最强处、极化方向与电矢量一致的情况下,对体系的自发辐射速率进行了推导。当光学腔不存在时,上能级向下的跃迁取决于自由空间的零点电磁涨落,自发辐射速率正比于能级差所对应频率附近的光子态密度;当光学腔存在时,光子态密度的极大值出现在准腔模与能级差共振处,该态密度可能大大高于在自由空间的情形,体系的自发辐射得到增强[56]。在激射之初,传统激光通过受激辐射所放大的正是自发辐射产生的光子,因而通过合理设计微腔,利用自发辐射增强效应,能够降低激光器的激射阈值,具有很大的实际应用价值。

Purcell效应一般仅用于描述腔光子能量与跃迁能量相同的共振情形,且将腔光子对二能级系统的作用视作微扰,而难以适用于对激子-光子强耦合体系的理论描述。Jaynes-Cummings(J-C)模型[57]是处理物质和光相互作用的一种很有效的理论手段。图13展示了随着腔品质因子Q的升高,J-C模型描述的体系从弱耦合转向强耦合的过程[58]。在弱耦合区,体系呈现出Purcell效应所描绘的自发辐射增强、光谱展宽的现象,随着Q逐渐升高,腔光子的损耗逐渐降低,光谱能级产生劈裂,形成两个峰,表明系统进入强耦合区并产生了拉比分裂。

图 13. 弱耦合与强耦合[58]。(a)本征能级随腔品质因子Q的增大而发生劈裂;(b)本征能级线宽随Q的增大发生简并;(c)能谱随Q的变化

Fig. 13. Weak coupling and strong coupling[58]. (a) As quality factor Q increases, eigenenergies split; (b) As Q increases, eigenenergy linewidths degenerate; (c) energy spectrum varies with Q

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在J-C模型中,光不再是所描述体系之外的微扰,将腔光子和激子一起纳入半导体微腔体系中进行讨论。激子中的电子空穴复合可以描述为半导体微腔体系中湮灭一个激子同时产生一个腔光子;同理,半导体材料吸收腔光子产生激子也可用相反的过程来描述。显然此时腔光子和激子之间存在耦合,耦合的强度决定腔光子与激子相互转化的速率。体系的哈密顿量包含一个光子-激子相互作用项,即光子态和激子态都不再是系统的本征态。对只存在一种腔光子和一种激子的简单体系进行适当近似,通过Bogliubov变换重新对角化后,体系呈现出了新的本征态,即两种准粒子,激子极化激元的上支(UP)和下支(LP)[59]。如图14所示,上下两条实线分别表示上、下支激子极化激元的色散曲线,其中UP色散的实线要比腔光子和激子能级这两条虚线中高的那条更高,LP色散的实线则比两条虚线中低的那条更低。换言之,耦合之前两条色散曲线(虚线)可以有交点,但耦合之后的新色散曲线(实线)却会分别向上、下移动,从而打开一个空隙,该现象被称作二能级系统中“免交叉”,正是这种标志性的现象,使得在能量更低、色散曲线变化迅速的激子极化激元LP底部附近容易发生Bose-Einstein凝聚(BEC)。真实体系比此模型有更多能级,但遵循相同的原理。

图 14. 激子极化激元的凝聚[60]

Fig. 14. Condensation of exciton-polaritons[60]

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应当注意该模型中,除了相互转化造成激子或光子减少之外,其他导致激子或光子减少的过程应视作损耗。例如腔光子从腔镜面逃逸,激子复合产生自由光子并离开腔,它们最终体现为激子极化激元的损耗,或者说激子极化激元的自发辐射。当下支激子极化激元发生BEC时,与总粒子数相比拟的大量粒子都处于下支底部这一个态上,那么来自该态的自发辐射将保有凝聚带来的良好相干性[61],也就是所谓的极化激元激光。

4.3 激子极化激元微纳米线激光器

极化激元激光的产生依赖于准粒子向下支底部凝聚的过程,它不可能在太高的温度下工作,不过由于激子极化激元半物质半光的独特性质,其凝聚时也不需降至冷原子实验的温度,极化激元激光甚至可能在室温下工作,从而可以作为高质量光源应用于集成光路中。为此,所选择的材料至少需要激子结合能及在微腔中的拉比分裂都高于300 K的热激发能量(26 meV)[62],以便在室温下获得稳定的激子,并使激子极化激元能够呈现出与激子或腔光子不同的性质。GaN和ZnO都是激子结合能很大的宽禁带半导体材料,近年来研究人员基于这两种材料体系尝试了多种微纳米激子极化激元激光器。

Das等[63-64]报道了在光泵浦下微腔中单根GaN纳米线在室温和低温产生的极化激元激光。如图15所示,将一根直径约60 nm,长约750 nm的GaN纳米线置于两组介质膜DBR形成的平面微腔中,研究激子极化激元的凝聚。2013年,Heo等[65]将一整个GaN纳米柱阵列置于介质膜DBR微腔中,在室温下也实现了光泵浦的激子极化激元激光。但是这些激光器都是将尺寸很小的半导体纳米柱置于另外加工的垂直结构微腔中,并非使用微纳米线本身作为微腔,不利于其在集成光路中的应用。

图 15. GaN纳米线置于双DBR微腔中的示意图[63]和纳米线的SEM图像

Fig. 15. Schematic of a GaN nanowire placed in a double-DBR microcavity[63]and SEM image of a nanowire

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对直径更大的微米柱,则可以利用其中的回音壁模式。在光线光学的框架下,回音壁模式的光在微米柱侧壁上会发生全反射,无泄漏。考虑到光的波动性,每次反射都会有一定的光损耗,但是随着微米柱直径增大,光的波动性影响减小,其行为更接近光线光学所描述的全反射。因而大直径微米柱中的回音壁模式可以具有很高的品质因子,有利于激子极化激元的产生。2012年,Trichet等[66]使用角分辨荧光谱测量了GaN微米线回音壁微腔中的色散,样品直径达到数微米,在室温下观察到了强耦合,即激子极化激元准粒子的存在,拉比分裂达到115 meV。2015年,Gong等[67]室温下在包覆了InGaN/GaN多量子阱的GaN核壳结构微米线中观察到了回音壁模式腔光子与量子阱中激子的强耦合,拉比分裂达到180 meV。在强耦合的基础上更进一步就可以实现极化激元激光,2018年,本课题组在国际氮化物半导体大会(International Workshop on Nitride Semiconductors 2018)上报告了在GaN微米线准回音壁模式微腔中的室温极化激元激光。

另一种宽禁带半导体ZnO的微纳米线虽然生长后表面缺陷较多[68],且不像GaN一样具备配套的半导体加工技术,但其室温激子束缚能高达60 meV。在该体系中也产生了非常有前景的研究成果。例如,2014年Xu等[69]使用一根直径约2 μm的ZnO微米线在455 K的较高温度下观察到了光泵浦的极化激元激光。如图16(a)所示,回音壁模式存在于六棱柱形微米线的横截面内。沿微米线方向,回音壁模式腔光子具有类似抛物线形的色散曲线,腔光子与激子耦合后产生的激子极化激元下支色散曲线可以通过角分辨荧光谱观察和测量。在较小角度内,该色散曲线也类似抛物线,如图16(b)所示。证实大量粒子凝聚在曲线底部,并产生了相干性良好的自发辐射。图16(c)(d)展示了光强增加、线宽降低及波长蓝移的情况,表明功率超出阈值后激子极化激元发生了凝聚。

图 16. 微米线激子极化激元激光[69]。(a) WGM示意图;(b)不同激发功率下的角分辨荧光谱;(c)不同激发功率下的发光积分强度;(d) 0°处的发光峰在不同激发功率下的线宽和蓝移

Fig. 16. Microwire exciton-polariton laser[69]. (a) Schematic of WGM; (b) angle-resolved fluorescence spectra under different pumping power; (c) integrated emission intensity under different pumping power; (d) linewidth and blue shift of emission peak at angle of 0° under different pumping power

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5 结束语

回顾了半导体微纳米线激光器相关的研究进展,介绍了在半导体微纳米线上实现波长调控和单模激射的技术方法。如何兼顾单模和低阈值是半导体微纳米线激光器走向实际应用的关键所在。微腔物理的研究为微纳米线激光器的发展提供了方向。自Purcell效应提出以来,人们越来越多地意识到腔结构对微米尺度上的激光器有非常重要的影响,据此,在设计激光器时考虑光和物质的相互作用,可以降低激光器的阈值或改变出射激光的半峰全宽。目前,关于微纳米线激光器的实验更多地将基于共振情形的Purcell效应作为理论工具,只适用于光子与激子弱耦合的体系。如果采用J-C模型,则其推导不仅适用于弱耦合体系,而且可以在强耦合、非共振的体系中引入激子极化激元的准粒子,处理极化激元激光等全新的物理现象。现在出现了设计精巧的基于激子极化激元的电注入发光器件[70-72],但是,在室温工作的电注入半导体微纳米线极化激元激光器尚有很大的研究空间。

总之,半导体微纳米线激光器是一种具有重要应用前景的激光光源。基于波长可调和单模激射的微纳米线激光器有赖于半导体材料生长、微纳加工技术。关于基于光和物质强耦合的激子极化激元的研究为发展新型激光器提供了思路。

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