大气气溶胶对地球环境和人类健康有着重要的影响。对流层中的二次气溶胶是大气气溶胶的主要来源之一, 其形成一般分为两个阶段, 首先是形成临界核阶段, 然后是快速生长的过程。邻苯二甲酸和硫酸作为大气中常见的成核前体物, 目前对它们的成核机制研究较少。通过高精度的量化计算得到了团簇的结构和热力学参数, 蒸发速率分析表明相对于硫酸二聚体, 邻苯二甲酸和硫酸形成的异二聚体更加稳定, 即邻苯二甲酸的加入极大降低了硫酸团簇的蒸发速率, 说明邻苯二甲酸具有促进硫酸成核的作用; 光学属性分析表明团簇尺寸与瑞利散射以及各向同性平均极化率呈现正相关; 红外谱分析也表明了邻苯二甲酸-硫酸形成的异二聚体内存在着氢键, 这有利于形成稳定的成核团簇。

离子诱导成核是大气中重要的成核类型,也是大气中新粒子的主要来源之一,它能对大气中 新粒子的形成产生重要影响。通过草酸根水合物的光电子能谱和红外谱模拟发现水分子的个数会影 响团簇的稳定性。相对于C2O2-4(H2O)3团簇分子,第4个水分子的加入能够有效地稳定草酸根分子上2个发生库仑排斥的电子。 草酸根水合物团簇中水分子之间的相互作用弱于水与草酸根之间的相互作用,红外谱的模拟表明水 分子的个数对草酸根的核结构影响较小。

烯烃臭氧化反应是大气对流层中发生的极为重要的反应。Criegee中间体作为 烯烃臭氧化过程的关键中间体,其化学反应是大气OH自由基、有机酸、硫酸以及硝酸盐等物质的重要来源,因而受到充分的关注。因Criegee中间体 寿命短暂,其检测方法很少。目前如何检测该物质是颇为热门的难题。总结了最近几年Criegee中间体测量方面的研 究成果,包括各种检测方法及其特点。简单地将这些方法分为直接检测和间接检测两大类。最后比较了这些检测方 法并对未来的研究方向作了展望。