研究了里德伯原子系统采用直接解调法对微波调幅信号进行解调时的工作点与基带信号非线性失真之间的关系。首先，利用里德伯原子的电极化率理论表达式，得到在耦合光、探测光和微波的频率均为零失谐条件下，里德伯原子系统对微波调幅信号的解调模型；然后，计算探测光透射率对微波拉比频率的一阶导数和二阶导数，并利用二阶导数为0这一条件，得到里德伯原子汽室的非线性失真最小的点，即最佳线性工作点；最后，采用总谐波失真（THD）来分别研究里德伯原子汽室的静态工作点、基带信号的幅度与解调所引起的非线性失真之间的关系。仿真结果表明，对于里德伯原子¹³³Cs（采用能级6S_1/2、6P_3/2、47D_5/2、48P_3/2），当耦合光拉比频率为2π×2.7 MHz，并且调幅微波基带信号的电场强度幅值为1 mV/m时，工作在最佳线性工作点附近的原子汽室所引入的THD可低至-95.4984 dB。

原子极化率反映了原子体系对外场的响应程度。里德伯原子具有非常大的极化率, 使得里德伯原子在量子态的外场操控以及微波场强测量方面具有很大的应用前景。极化率的测量准确度将为外场的精密测量奠定理论基础。本文利用电磁诱导透明技术, 实现了铯50D里德伯态原子极化率的测量。实验中基于阶梯型电磁诱导透明光谱, 首先测量了铯原子50D态的AC-Stark效应, 并研究了原子能级光谱分裂间隔与场强的关系, 推算得到了张量极化率与标量极化率的实验测量值。其实验测量值与计算值进行对比, 两者基本吻合。里德伯态极化率的测量研究为电场对能级的调控以及对射频场电场强度的精密测量提供了保障。

采用基于密度泛函理论第一性原理的赝势平面波方法, 计算了块体Fe2Ge及其(001)表面的电子结构和磁性。考虑了两种类型的终端(001)表面: Ge(Ⅰ)-(001)表面和Ge(Ⅱ)-(001)表面。电子结构方面, 不同类型的Fe2Ge(001)表面都表现出金属特性, 这与块体的金属性保持一致。通过计算它们的自旋极化率, 得出Ge(Ⅰ)-(001)表面的自旋极化程度最高。磁性方面, 在块体和Ge(Ⅱ)-(001)表面的Ge原子是铁磁自旋有序的, 而在Ge(Ⅰ)-(001)表面第一层的Ge原子是亚铁磁自旋有序的。此外, Ge(Ⅱ)-(001)表面Ge原子的自旋磁矩优于块体中和Ge(Ⅰ)-(001)表面Ge原子的自旋磁矩。这些结果与Fe的d态和Ge的p态电子的杂化有关, 本文中通过分析它们的态密度进行了讨论。

二维材料MXene纳米片由于具有较大的比表面积和较高的电子迁移率而受到广泛的关注。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，对单层MXene纳米片Ti2N电磁特性的过渡金属(Sc、V、Zr)掺杂效应进行了系统研究。结果表明，所有过渡金属掺杂体系结合能均为负值，结构均稳定；其中Ti2N-Sc体系的形成能为-2.242 eV，结构更易形成，且保持稳定；掺杂后Ti2N-Sc、Ti2N-Zr体系磁矩增大；此外，Ti2N-Sc体系中保留了较高的自旋极化率，达到84.9%，可预测该体系在自旋电子学中具有潜在的应用价值。

极化率作为材料的重要微观属性, 与其呈现出的多种宏观属性等紧密相关, 在新型药物及功能材料的设计中扮演着关键角色。 对于微观结构存在复杂分子间作用的物质体系, 获取其太赫兹波段的动态极化率具有重要意义。 极化率的实验测定建立在其本征介电常数的准确测定之上, 太赫兹时域光谱系统凭借其相干探测属性, 可直接提供太赫兹波在穿透样品后的相位变化信息, 用于精确测定样品的介电常数。 当样品由待测物纯物质组成时, 实验测得的介电常数可直接用于计算极化率。 但对于大多数的有机晶体, 其自身对太赫兹波的特征吸收以及与颗粒尺寸与波长相当造成的散射, 使其纯样品的太赫兹时域光谱表征受到系统信噪比的限制, 通常需要将待测物均匀分布于对太赫兹波透明且可塑性极强的聚合物载体中。 聚合物载体的使用导致实验直接测定的混合物介电常数中也包含了聚合物的介电影响, 无法直接用于计算待测物质的极化率。 针对这一问题, 将嵌于聚合物载体中的有机晶体整体等效为聚合物、 空气气隙和待测样品三组份混合介质模型, 结合各组份体积占比以Landau, Lifshitz and Looyenga有效介质模型从实验测得的混合物介电常数中移除聚合物和空气气隙的影响, 获取待测物的太赫兹本征介电常数, 从而进一步结合Clausius-Mossotti关系式计算其太赫兹极化率。 选取水杨酸晶体为研究对象, 利用所提出的理论方案, 从聚乙烯和聚四氟乙烯两种聚合物载体三种浓度混合物的原始介电常数中, 提取出了具有高度一致性的本征介电常数和太赫兹极化率, 验证了方法的有效性, 并利用实验结果首次报道了水杨酸晶体的太赫兹极化率, 在聚乙烯和聚四氟乙烯载体中的测定值分别为(17.2±0.2)和(17.6±1.0)3。

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)已经广泛应用于分子的光谱特性、 肿瘤细胞的结构及分子反应动力学等问题的研究。 对这种复杂的高阶非线性光谱进行定量分析所面临的主要难题是高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多, 关系复杂。 在前期报道的C∞v对称性分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元简化方案的基础上, 对分子对称性更加复杂的C3v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化, 为定量分析C3v对称性分子基团的CARS和CAHRS光谱信息提供必要的理论基础。 首先将CARS微观极化率张量元βi′j′k′l′表示为拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积, CAHRS微观极化率张量元βi′j′k′l′m′表示为超拉曼微观极化率张量元微分β′i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积。 用α′i′j′和β′i′j′k′之间的比值关系简化βi′j′k′l′和βi′j′k′l′m′之间比值。 对于C3v对称类型分子基团的对称振动模式A1, 9个非零且3个独立的CARS微观极化率张量元可以用α′i′j′之间的1个比值参数RRSS进行描述, 21个非零且6个独立的CAHRS微观极化率张量元可以用α′i′j′之间及β′i′j′k′之间的3个比值参数RRSS, RHRSS, 1和RHRSS, 2进行描述。 然后利用键极化加和模型方法, 通过计算C3v对称性分子基团中的各个单键与单键之间的耦合关系, 得到C3v对称性分子基团的对称伸缩振动模式A1所对应的所有超拉曼微观极化率张量元微分β′i′j′k′分量的比值, 结合文献中给出的拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′分量的比值, 进一步简化C3v对称性分子基团CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系。 从这些简化了的CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系, 可以进一步简化CARS和CAHRS信号及广义取向泛函RIJK(θ)的表达式, 得到RIJK(θ)随界面分子基团取向角度θ的变化规律。 此外, 也详细推导了C3v对称性分子基团对射式实验构型CAHRS过程的强度因子dIJK、 广义取向泛函RIJK(θ)及广义取向参数c2和c4的表达式, 为定量分析界面分子取向信息奠定了理论基础。

基于亚波长纳米单元(超原子)的超表面结构革新并极大丰富了光场调控技术,从理论 上研究并设计具有独特性质和功能的超表面结构在光场调控研究中具有重要价值。利用极化率张量理论计算了对称和非对称 金属-介质-金属(MDM)正三棱柱超原子的诱导电响应、磁响应、磁电响应和电磁响应,设计出偏振无关的周期性MDM正三棱柱 超表面,分别通过时域有限差 分(FDTD)仿真模拟和理论计算的方法得到MDM超表面的透射谱和反射谱,两者能符合得很好。并发现对称超表面结构的反射谱 对入射光传播方向不敏感,而非对称超表面结构的反射谱在共振频率附近对入射光传播方向有依赖。研究结果对利用不对称超 原子设计具有任意反射系数的超表面具有指导作用。

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)广泛应用于分子界面和生物膜表面的研究。 然而, 高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多, 关系复杂, 使研究者对CARS和CAHRS很难进行定量分析。 采取以下方案对属于C∞v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化。 首先将CARS微观极化率张量元βi′j′k′l′表示成拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积, CAHRS微观极化率张量元βi′j′k′l′m′表示成超拉曼微观极化率张量元微分β′i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′i′j′的乘积, 再利用α′i′j′之间的比值及β′i′j′k′之间的比值得到βi′j′k′l′和βi′j′k′l′m′之间的比值。 使用这些CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系, 能够得到CARS和CAHRS光谱的广义取向泛函及其广义取向参数, 进而对界面分子取向信息进行定量分析。

Phonon is one of the most important elementary excitations, and is fundamental for understanding thermodynamic properties, such as heat capacity, Debye temperature, and the coefficient of thermal expansion. Furthermore, electron-phonon coupling can determine the electric conductivity and superconductivity of materials. Raman spectroscopy is the most important tool to study phonon physics, and can not only be utilized to explore the lattice structure and quality of materials but also their phonon properties, electronic band structure and electron-phonon coupling. Here, we investigate the phonon physics of two-dimensional (2D) materials and the related van der Waals heterostructures by Raman spectroscopy. First, we will introduce interlayer and intralayer phonon modes. The frequency of the interlayer phonon modes can be well reproduced by the linear chain model while their intensity can be calculated by the interlayer bond polarizability model; in addition, the splitting frequency between Davydov components in multilayer 2D materials originating from the same intralayer mode in monolayer counterpart can be well fitted by the van der Waals model. Secondly, we extend these models to 2D van der Waals heterostructures. By taking twisted multilayer graphene, MoS2/graphene and hBN/WS2 heterostructures as examples, we demonstrate how to calculate the frequency and Raman intensity of the interlayer modes by the linear chain and interlayer polarizability models, respectively, which can further give the strength of the interlayer coupling and electron-phonon coupling for layer-breathing modes in van der Waals heterostructures.