1 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室, 宁夏 银川 750021
2 华东理工大学洁净煤技术研究所, 上海 200237
碳烟主要是烃类燃料不完全燃烧生成的产物, 其对人类健康、 空气质量以及燃烧装置的使用寿命都会产生有害影响。 碳烟生成是一个复杂的物理化学过程, 控制碳烟排放, 需要克服碳烟生成和燃烧过程中物理和化学演化的巨大差异, 这些差异表现为对碳烟纳观结构和表面官能团随碳烟氧化活性反应变化的深入探索研究。 近些年, 研究人员对碳烟的生成机理开展了系列研究, 对碳烟生成各个物理化学反应阶段有了一定认识。 结合光谱诊断技术可深入了解燃烧系统碳烟形成过程, 确定碳烟颗粒分子组成、 精细结构、 浓度分布等特征, 也可从碳烟结构变化、 黑体辐射强度等方面详细了解碳烟形成过程。 该文旨在阐述光谱诊断技术对烃类火焰碳烟表征的研究进展和发展趋势, 探讨LIBS, LII和LIF等作为诊断工具在包含背景辐射的火焰中检测碳烟生成过程产生辐射强度准确性等问题。 主要介绍了烃类火焰碳烟的形成机理(从前驱体产生、 生长到颗粒生成、 凝聚, 最后进行颗粒氧化)。 总结了探测碳烟性质光谱诊断方法的应用以及光谱诊断技术对燃烧过程中碳烟表征的研究现状, 包括对碳烟体积分数、 温度和基于图像处理的碳烟结构表征, 反应碳烟前驱体(多环芳烃)、 反应气氛、 温度等对碳烟颗粒物生成的影响。 最后, 对光谱诊断方法在碳烟中的应用进行展望。 未来光谱诊断方法将会呈现对碳烟生成化学反应机理进行更细致准确的研究、 降低不均匀碳烟对火焰图像造成影响、 优化光谱诊断测量方法对火焰中多种气体组分及生成碳烟浓度进行同时采集和实时在线监测等发展趋势。 光谱诊断方法和图像分析在均相燃烧火焰碳烟中的分析将为推动清洁燃烧和为非均相流动领域研究提供思路并具有重要的科学指导意义。
烃类火焰 光谱诊断 碳烟 形成机理 Hydrocarbon flame Spectral diagnosis Soot Formation mechanism
火焰诊断技术是指运用光谱、 图像、 噪声等传感手段, 获得火焰状态的信息, 通过所获取的信息分析火焰的燃烧和气化状态。 发展燃烧过程诊断和优化火焰诊断方法是燃烧工业面临的挑战之一, 燃烧诊断技术的提升可以更好地监测不同燃料的效率、 可靠性和灵活性。 火焰光谱诊断可以确定火焰的位置、 当量比等宏观性质, 也可以探究火焰自身的特征, 如瞬间产生的物质等。 通过光谱诊断的方法可以更加全面地了解燃烧的过程。 由于激光诊断方法具有系统复杂、 环境要求严格等缺点, 基于火焰自发化学发光的检测方法越来越受到人们的重视。 阐述火焰光谱诊断技术的研究进展和发展趋势, 主要介绍了化学发光信号的产生机理, 光谱诊断燃烧中间产物(OH*, CH*和C2*)的化学发光反应机理模型和主要产生路径。 总结了火焰光谱诊断技术在对燃烧中间产物研究中的应用进展, 包括采用化学发光表征热释放速率、 化学发光峰值强度与当量比的关系、 化学发光强度峰值位置对火焰温度峰值位置的表征、 用化学发光图像确定射流火焰的推举高度和基于光谱图像处理的火焰结构表征。 探讨了实际应用中化学发光作为诊断工具在包含额外背景辐射的火焰中受到影响, CH*化学发光的测量被环境中碳烟的黑体辐射遮蔽的问题。 进一步展望了火焰光谱诊断技术在未来的应用前景。 未来光谱诊断的发展将会呈现使用更详细的燃烧机理来提升火焰光谱诊断的准确性、 减小湍流对局部燃烧的影响、 减小不均匀的碳烟对火焰图像准确性造成的影响、 提升摄像机和光谱仪的精度等发展趋势。 化学发光光谱和图像在线测量方法及技术对于推动与燃烧和流动相关领域研究具有重要的科学发展意义和广阔的工程指导意义。
光谱诊断 自由基辐射 化学发光 燃烧中间产物 Spectral diagnostics Radical emission Chemiluminescence Combustion intermediates 光谱学与光谱分析
2020, 40(11): 3358
1 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室, 宁夏 银川 750021
2 华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室, 上海 200237
火焰光谱检测技术应用于气化炉有效监控, 能实时反映气化炉工况, 保障气化炉稳定运行。 采用实验室规模的气流床撞击水煤浆气化装置, 利用光纤光谱仪通过对气化炉不同部位进行探测, 研究了水煤浆气化火焰在距离撞击平面不同轴向位置L处的光谱辐射特性, 并利用不同自由基强度及分布对气化炉内各反应区进行表征, 为气化炉运行工况提供依据。 结果表明： 在300～800 nm范围内可检测到明显的OH*(306.7和309.8 nm), H*2(382 nm), CH*(314.5和387 nm), Na*(589 nm), Ar(671 nm)和K*(404, 768和770 nm)特征峰, 而各种粒子激发方式及分布方式不同, 可用于实现火焰宏观特征的表征。 从紫外至可见光区域。 水煤浆气化火焰中存在强烈的背景辐射, 主要包括颗粒在高温下产生的黑体辐射及CO*2受热激发产生的350～600 nm的连续旋转辐射, 强烈的背景辐射对自由基强度辐射测定形成干扰, 需通过计算扣除背景辐射。 利用检测到的各自由基强度分布可对气化火焰进行表征, OH*分布可表征火焰反应区域, 而CH*存在范围相对较窄, 仅存在于-10 cm
光谱辐射 气流床气化炉 化学激发 热激发 燃烧诊断 Spectral radiation Entrained-flow gasifier Chemical excitation Thermal excitation Combustion diagnosis
1 华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室, 上海 200237
2 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室, 宁夏 银川 750021
火焰的自发辐射光谱与火焰的结构、 温度分布等燃烧特征参数密切相关。 对激发态自由基辐射的辐射强度与二维分布进行研究, 可清晰地反映火焰燃烧状态而不对火焰产生扰动。 基于多喷嘴对置式气流床气化实验平台, 利用光纤光谱仪和配置CCD相机的高温内窥镜, 对柴油扩散火焰的辐射光谱及CH*辐射二维分布特性进行研究。 考察了当量比和撞击作用对火焰辐射光谱和CH*辐射分布的影响。 结果表明, 柴油火焰在306.47及309.12 nm处存在OH*辐射特征峰, 在431.42 nm处存在CH*辐射特征峰, 且存在明显的碱金属原子Na*(589.45 nm), K*(766.91和770.06 nm)发射光谱。 此外, 由于柴油不完全燃烧生成大量碳黑, 在辐射光谱的可见光波段产生了强烈的连续黑体辐射。 火焰中的黑体辐射对CH*辐射特征峰的检测存在干扰, 且当量比越低时背景辐射越强, 对自由基特征峰检测干扰越大。 基于普朗克定律利用插值法可扣除430 nm附近波段背景辐射。 柴油火焰中CH*辐射峰值随当量比的增加单调减小, CH*辐射等值线沿火焰发展方向依次出现三峰状、 双峰状及单峰状, 最终收缩为以反应核心区为中心的圆核。 随着当量比的提高, 出现各个形状的CH*辐射强度阈值不断降低, 火焰主反应区面积减小且向下游移动, 当量比增加到1.0附近时, 理论上柴油完全燃烧, CH*辐射强度显著降低, 贫燃火焰的CH*辐射强度及分布区域几乎稳定不变。 利用CH*辐射强度值判定火焰举升长度, 对于单喷嘴射流火焰, 火焰举升长度随当量比的增加经历了显著增加后小幅下降的过程。 相同当量比时两喷嘴撞击火焰CH*辐射强度峰值始终高于单喷嘴射流火焰对应值; 火焰举升长度随当量比的增加小幅增加。 火焰撞击的约束作用使得火焰举升长度不易随着当量比变化发生较大波动, 燃烧更加稳定。 这为定量判断火焰燃烧状态提供了一种直观、 有效的方法, 同时为柴油燃烧的化学动力学研究提供了实验依据。
光谱辐射 气流床气化炉 扩散火焰 撞击火焰 燃烧诊断 Spectral radiation Entrained-flow gasifier Diffusion flame Impinging flame Combustion diagnosis 光谱学与光谱分析
2019, 39(10): 3142
华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室, 上海 200237
OH*自由基是火焰中主要的激发态自由基之一, 它所产生的化学发光可用于描述火焰的结构、 拉伸率、 氧燃当量比和热释放速率等特征信息, 因此被广泛应用于火焰燃烧状态的在线诊断。 以甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰作为研究对象, 采用GRI-Mech 3.0机理结合OH*自由基生成和淬灭反应进行数值计算, 对OH*自由基的二维分布特性进行研究, 分析不同区域内OH*自由基的生成路径, 并探讨不同氧燃当量比例和不同喷嘴出口尺寸对OH*自由基强度和分布特性的影响。 模拟结果与实验研究基本吻合, 表明计算模型能够准确描述火焰中OH*自由基的二维分布。 结果表明: 在甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰中, OH*自由基存在两种不同形态的分布区域, 分别由反应CH+O2=OH*+CO和H+O+M=OH*+M生成; 随着氧燃当量比提高, OH*自由基的分布区域逐渐向火焰下游扩张, 根据其分布形态的变化可以对火焰燃烧状况进行判断; 如果OH*自由基仅分布于火焰的上游区域且呈断开形态, 则说明火焰处于贫氧燃烧状态。 如果OH*分布呈环状形态, 则说明火焰处于富氧燃烧状态; 相同氧气流量条件下, 缩小喷嘴出口的环隙尺寸有助于加强燃料和氧气的化学反应程度, 从而使火焰中OH*自由基的摩尔分数显著提高, 增强OH*化学发光的辐射强度, 提高火焰光谱诊断的准确性。
甲烷 扩散火焰 OH*自由基 数值模拟 Methane Diffusion flame OH* radicals Numerical simulation
华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室, 上海 200237
火焰的辐射光谱可为燃烧诊断提供诸多信息, 因此目前对简单的气态火焰自由基辐射特性已进行了大量研究, 而关于非均相火焰的辐射光谱特性研究则相对较少。 采用改进的热氧喷嘴技术在敞开空间下直接点燃水煤浆, 并利用光纤光谱仪和紫外成像系统, 着重对甲烷和水煤浆火焰的辐射光谱及OH*的二维分布特性进行研究。 结果表明: 与甲烷火焰的光谱辐射相比, 水煤浆火焰不仅存在OH*, CH*和C2*特征辐射, 还产生了Na*, Li*, K*和H*的发射谱线, 并出现了连续的黑体辐射, 这些光谱辐射特征可作为水煤浆气化或燃烧的标志, 也可作为水煤浆是否点燃的判据; 通入水煤浆后, OH*强度明显下降, 而CH*和C2*强度增大。 对比甲烷火焰OH*二维分布, 水煤浆火焰OH*峰值强度明显下降, 化学反应区域面积显著减小; 沿着火焰传播方向, 甲烷和水煤浆火焰轴向的OH*强度均呈先增大后减小的趋势; 甲烷火焰径向的OH*在反应核心区出现了双峰形态分布, 而水煤浆火焰OH*径向始终呈单峰分布。 随着氧碳当量比增大, 水煤浆火焰OH*的存在范围扩大, 说明氧气的增加促进了OH*的产生; 随水煤浆流量提高, OH*的反应核心区域缩小, 峰值强度明显下降, CH*, C2*, Na*, Li*, K*和H*的强度显著增强, 连续的黑体辐射强度也明显增大, 这些辐射光谱的变化可用于表征操作负荷的变化。
光谱辐射 热氧喷嘴 水煤浆 甲烷 扩散火焰 Spectral radiation Hot oxygen burner Coal water slurry Methane Diffusion flame 光谱学与光谱分析
2016, 36(10): 3127
