采用开放的梯形三能级原子模型及密度矩阵方程理论，数值模拟了不同参数条件下，双色双光场多光子电离过程中粒子数布居随时间的变化。发现两束激光频率失谐量均为零时，基态、第一、第二共振态粒子数布居随时间呈现振幅减小的拉比振荡，第一共振态布居振荡的频率是基态和第二共振态布居振荡频率的两倍，第二共振态和基态之间可存在较大粒子数布居反转，为实现短波长脉冲相干光输出提供了可能，且激光拉比频率越高，布居振荡频率及粒子数布局反转差值越大。两束激光同步作用于系统，亦有利于粒子数布居反转。

基于光和物质相互作用的密度矩阵方程理论，研究了双光场作用下里德伯原子的瞬态吸收特性。当耦合场较弱时，探测吸收随时间增加到最大值后，再单调递减至零；随着耦合场拉比频率的增加，探测吸收的最大值增大；当拉比频率增加到一定程度时，吸收峰值逐渐减小，吸收随时间延长出现振荡。当耦合场拉比频率取值合适时，出现明显的负吸收现象。通过分析粒子数布居及相干项随时间的演变可知，耦合、探测场共同作用引起的相干项导致了负吸收现象的出现。

以Nd·YAG激光器的二倍频输出作为激发源， 获得了激光诱导Ni等离子体的发射光谱， 基于发射光谱， 对等离子体电子激发温度和电子密度进行了测量， 其典型值分别为3 714 K， 4.67×1016 cm-3。 测量了等离子体电子激发温度和电子密度的空间分布， 发现沿垂直于激光传播方向的径向， 随到中心点距离的增加， 等离子体辐射的强度减小， 但线型和线宽不变， 表明等离子体电子激发温度和电子密度沿径向均匀分布。 沿激光传播方向， 随到样品表面距离的增加， 等离子体辐射强度、 电子激发温度和电子密度先增加后降低， 在距样品表面1.5 mm处， 达到最大值。 采用激光诱导击穿光谱技术进行相关探测时， 收集距离样品表面1.5 mm处的发射谱， 有利于提高探测灵敏度。

以脉冲Nd·YAG激光器泵浦的光学参量发生/放大器输出为激发源, 获得了一种家庭用煤样品的激光诱导等离子体(laser induced plasma, LIP)发射光谱。 谱线线型呈洛伦兹线型, 表明等离子体加宽以Stark展宽为主。 利用发射谱线的Stark展宽和强度, 通过测量等离子体不同位置的发射光谱, 确定了等离子体温度和电子密度的空间分布, 发现二者在垂直等离子体发光火焰方向相对火焰中心对称分布, 沿发光火焰方向不具有对称分布的特点。 发光火焰中心的等离子体温度和电子密度最大, 且发光强度较大, 因此利用光谱技术测量等离子体特征量时, 宜采集火焰中心的发射光谱。 样品中有些元素的发射谱线线型显示, 等离子体中存在很强的自吸收现象, 自吸收程度和激发波长及激光能量密切相关, 激发波长接近谱线中心波长时, 自吸收现象最明显； 随激光能量的增加, 发射光谱强度增加的同时, 自吸收的程度也增大。 把这些现象归因于原子跃迁概率的增大及激光强度增加引起的等离子体中粒子数密度的增大。 自吸收现象导致实验观测到的发射谱线强度小于LIP的真实辐射强度, 对等离子体进行测量时, 应选取不存在自吸收现象的谱线, 以便于提高测量准确度。

以波长可调谐高功率脉冲激光器为激发源，采用共振增强多光子离化（REMPI）光谱技术，对SO2的里德堡态进行实验研究。在420~540 nm波长范围内，得到了与碱金属原子吸收光谱类似的共振增强多光子离化光谱。429.3 nm和452.3 nm处离化峰对应（4+1）共振增强五光子离化，529.4 nm处的离化峰对应（4+2）共振增强六光子离化过程。该离化谱峰序列对应于高激发态F1A2态的np（n=4，5，6）里德堡态序列。对529.4 nm处离化峰的精细扫描表明，该处离化峰呈现为近等间隔的谱峰结构，对应于SO2分子里德堡态4p（0, v2, 0）的共振增强多光子离化光谱序列。实验得到4p里德堡态弯曲振动的基振动角频率Δν2=(387.3±12.4) cm-1。

以脉冲Nd∶AG激光器的二倍频输出为激发源, 获得了一种家庭用煤的激光诱导击穿光谱(laser induced breakdown spectrum, LIBS)。 通过对谱线的归属, 发现该煤种除包含文献报道的C, Si, Mg, Fe, Al, Ca, Ti, Na, K元素外, 还包含Cd, Co, Hf, Ir, Li, Mn, Ni, Rb, Sr, V, W, Zn, Zr等微量元素, 谱图中没有出现对应H和O元素的谱线, 把该现象归因于H和O原子的跃迁概率较小, 而灵敏谱线对应跃迁的上能级能量较大。 同时发现随激光脉冲能量的增加, 等离子体发射谱线的强度增大, 增加到一定程度, K原子766.493和769.921 nm谱线会出现自吸收现象, 自吸收的程度随激光能量的增加而增强, 出现明显的双峰结构, 把自吸收现象归因于原子大的跃迁概率及激光强度增加引起等离子体中粒子数密度的增大。

以Nd:YAG脉冲激光器的基频1064 nm和二倍频532 nm输出为激发源，获得了一种切、斩两用不锈钢刀具材料在300~500 nm波长区间的激光诱导击穿光谱，通过对谱线的归属，发现该不锈钢材料除包含主要元素Fe，还含有为改善材料特性添加的Cr、Ni、Mo、Nb、Cu、V、Ti及微量杂质元素Gd、Zr、Sm、Pm、Nd等。而文献报道的元素C、Si、N，由于其灵敏谱线波长大部分小于300 nm，所以光谱图中未出现明显对应这些元素的谱线。同时发现随激光脉冲能量的增加，等离子体发射谱线的强度、电子温度、电子数密度均增大，将该现象归因于激光能量增加导致的样品烧蚀量增大及电场强度的增加。相同激光能量的条件下，532 nm激光诱导的等离子体具有更高的电子温度和电子密度。

以纳秒Nd:YAG脉冲激光器三倍频(355 nm)激光抽运的染料激光器为激发光源，在484~520 nm波长范围内，采用共振增强多光子离化光谱（REMPI）方法，对H2S分子里德堡序列的能级特性进行了实验研究，得到了谱峰间隔随激光波长增长而呈近二倍变化的两套谱峰序列嵌套而成的规则序列。该谱峰序列对应于H2S分子的里德堡序列激发。依据H2S分子低位激发电子态及里德堡序列的势能高度，可将离化过程确定为五光子4+1离化过程。并将所得到强谱峰序列归属为集结于态的np（n=5,6,7,8）里德堡序列，将弱谱峰序列归属为集结于态的ns（n=6,7,8）里德堡序列。两套序列的量子亏损分别为δ1=0.92和δ2=1.52。所得结果对H2S分子的光学检测及光谱特性研究具有重要意义。

通过求解光和物质相互作用的速率方程，获得了(1+1)共振增强多光子电离过程中电离几率的解析表达式，以该表达式为基础，理论模拟了激光强度、激光脉宽、碰撞弛豫速率等参量对（1+1）多光子电离几率的影响。发现电离几率随激光强度、激光脉宽的增加而增大，到一定程度达到饱和，激光脉宽越大，电离几率随激光强度增加的速率越快，饱和光强值越小。当光强超过饱和值时，电离几率随激光强度的增加围绕饱和值1振荡，电离几率出现大于1的情况，这一有悖于事实的理论结果表明，由于强激光场和物质的相互作用改变了物质系统的能级结构特征，描述光与物质相互作用的速率方程理论不再适用。理论结果还显示，电离几率随碰撞弛豫速率的增加呈线性规律减小，但变化很小，所以样品气压对多光子电离几率的影响可忽略。