1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029
3 清华大学环境学院, 北京 100084
气溶胶垂直廓线是评估污染物来源、 输送等途径的必要手段。 气溶胶污染对环境和人体健康带来直接的影响。 该研究于2019年4—5月, 利用中国科学院大气物理研究所(39.98°N, 116.39°E)的地基多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)仪, 对北京地区春季大气光谱垂直廓线进行了观测。 凭借MAX-DOAS实时、 在线、 连续的观测优势, 能有效的对气溶胶进行监测。 MAX-DOAS基于最优估算法(OEM)以及最小二乘光谱拟合法, 并以辐射传输模型SCIATRAN作为前向模型, 利用海德堡廓线(HEIPRO)算法反演得到气溶胶消光系数的垂直廓线, 通过对气溶胶消光系数在其路径的积分获得气溶胶光学厚度(AOD)。 利用地基太阳光度计观测的AOD和高塔观测的颗粒物质量浓度垂直廓线, 分别与MAX-DOAS观测的AOD和气溶胶消光系数垂直廓线进行对比, 验证MAX-DOAS算法的适用性。 研究结果表明, MAX-DOAS与太阳光度计观测AOD结果, 相关系数为0.92, 斜率为0.89。 三层气溶胶消光系数与PM2.5质量浓度的皮尔森相关系数从低处到高处分别达到0.69(60 m), 0.77(160 m)和0.75(280 m)。 并且, 将气溶胶平均消光系数和对应三层(60, 160和280 m)的PM2.5平均质量浓度对比, 发现两者趋势一致。 同样的, 为了验证MAX-DOAS是否具备准确识别污染物的长距离输送的能力, 我们通过Angstrom指数确定沙尘天气, 通过计算梯度理查森数和边界层高度确定静稳天气, 分析了在特殊天气条件下, MAX-DOAS能够对沙尘和静稳天气做出及时、 准确的响应。 分析气溶胶平均消光系数, 发现气溶胶垂直廓线随高度升高呈现指数衰减变化的趋势, 并且气溶胶消光系数均值在1.5 km高度处约为近地面的50%左右, 而在1.5 km以上消光系数会随着高度的增加而快速减小。 当高度达到2 km左右时, 气溶胶消光系数均值下降到了0.1 km-1。 以上结果表明MAX-DOAS探测大气气溶胶垂直廓线具有较高的适用性。
颗粒物污染 气溶胶 垂直廓线 地基多轴差分光学吸收光谱 相关性 Particulate pollution Aerosol Vertical profile MAX-DOAS Correlation
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3 中国科学技术大学地球和空间科学学院, 安徽 合肥 230026
利用高分辨率傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术探测合肥地区大气硝酸(HNO3)的浓度,基于最优估算法由中红外太阳吸收光谱反演出HNO3的垂直廓线和柱总量。获得了2017年大气HNO3的垂直廓线和柱总量的时间序列,分析了HNO3的季节变化、浓度探测敏感性高度、反演平均核和自由度等特征。不同季节大气HNO3的垂直廓线表明,HNO3在20~30 km的大气平流层浓度较高,在对流层浓度较低。HNO3的柱浓度显示出明显的季节变化,春季出现最大值,冬季出现最小值,季节变化幅值为9.82×10 15 molecule/cm 2。为了对地基FTIR的观测进行比对,选取Aura MLS卫星数据产品与地基测量数据进行比对。比对结果表明,地基遥感观测与卫星数据显示出的季节变化一致;尽管卫星偏柱量整体小于地基遥感的柱总量,但两者的相关系数为0.83,表明两者具有较好的一致性。地基观测结果验证了地基FTIR技术观测大气中HNO3时空分布的可靠性和准确性。
大气光学 傅里叶变换红外光谱技术 硝酸 垂直廓线 柱浓度
淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO2的最佳反演波段(307~330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0~4 km)中SO2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO2廓线在0~100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。
大气光学 对流层SO2垂直廓线 被动多轴差分吸收光谱技术 气溶胶
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学, 安徽 合肥 230031
报道了一套适用于激光外差辐射计的高精度太阳跟踪仪, 为激光外差辐射计提供用以反演大气成分的柱浓度和垂直廓线的太阳光。 太阳跟踪系统采用太阳运行轨迹跟踪与光电跟踪相结合的跟踪方式, 具有精度高、 全时空特点。 测量了该太阳跟踪仪的跟踪精度, X和Y轴方向跟踪精度分别达到0.068°和0.06°, 能够满足激光外差辐射计在大气和天文领域中对太阳光收集的要求。 进而把太阳跟踪仪与实验室研制的激光外差辐射计集合起来, 测量了3.5 μm附近的太阳光谱, 得到了CH4在整层大气中的吸收情况, 为下一步反演整层大气中CH4的柱浓度和垂直廓线奠定了基础。
太阳跟踪系统 激光外差辐射计 柱浓度 垂直廓线 Solar tracker Laser heterodyne radiometer Column concentration Vertical profile 光谱学与光谱分析
2017, 37(11): 3626
1 中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气成分与光学重点实验室， 安徽 合肥 230031
2 中国科学院大学， 北京 100049
利用拉曼激光雷达系统测量了合肥西郊低对流层(2 km以下)大气二氧化碳浓度的垂直分布，并对获得的数据进行系统定标和滑动平均处理，反演出大气二氧化碳的垂直浓度廓线。对2014年7月到2015年12月激光雷达观测数据进行反演和统计分析，初步得到了合肥地区低对流层大气二氧化碳垂直浓度廓线的变化规律。结果表明:1) 低对流层大气二氧化碳浓度垂直分布随高度增加而减小，在近地面150 m以下浓度较高，变化较剧烈，300 m以上大气二氧化碳的浓度廓线趋于平稳；2) 低对流层大气二氧化碳垂直浓度廓线呈明显的季节性分布特征，夏季廓线的整体浓度最小，冬季廓线的整体浓度最大；3) 低对流层大气二氧化碳垂直分布与月份有一定的相关性，整体廓线约以每年2×10-6增长。通过实验发现，二氧化碳垂直浓度随着高度增加非单调递减，在大约300~700 m高度区间存在二氧化碳富集区，随着天空渐渐变亮，此区间大气二氧化碳浓度有减小的趋势。
大气光学 拉曼激光雷达 二氧化碳垂直廓线 低对流层 统计分析 光学学报
2016, 36(11): 1101001
1 国家卫星气象中心, 北京 100081
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气成分与光学重点实验室, 安徽 合肥 230031
激光雷达可以获取气溶胶的三维信息。在2010年中国辐射校正场(Chinese Radiometric Calibration Site, CRCS2010)试验中,利用一部米散射激光雷达获取了 敦煌辐射校正场区域15天的观测数据。利用经典的Fernald反演方法得到了这一区域的大气气溶胶消光系数垂直廓线并分析了其对辐射定标的影响。观测结 果表明敦煌地区在从近地面到2～4 km处存在着一层气溶胶浓度高值层。用于辐亮度辐射定标的飞机飞行高度需要大于此高度,以避开 气溶胶高浓度层的影响。并利用MODTRAN(MODerate resolution atmospheric TRANsmission)辐射模式中的气溶胶廓线与实测气溶胶廓线分别 进行辐射模拟,对于FY3/MERSI各可见-近红外通道都有不同程度的差异,其中蓝通道(<500 nm)有4%～5%的辐射差异。
激光雷达 敦煌辐射校正场 气溶胶垂直廓线 辐射定标 lidar Chinese Radiometric Calibration Site in Dunhuang vertical profile of atmospheric aerosol radiometric calibration 大气与环境光学学报
2015, 10(4): 323
1 中国科学技术大学精密机械与精密仪器系, 安徽 合肥 230026
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
痕量气体垂直廓线的监测，对大气污染研究具有重要意义。介绍了被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术监测痕量气体垂直廓线的光学遥感方法。研究中MAX-DOAS测量多个角度的斜柱浓度、结合大气辐射传输模型，利用最优估算法反演出痕量气体垂直廓线，并对最优估算法参数选取和反演评估进行了详细描述。将该技术应用于合肥地区NO2垂直廓线的监测：通过与长光程差分吸收光谱仪的测量结果对比，相关系数达到0.80。该技术为大气环境立体监测提供了一种简便的方法。
环境光学 被动多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS) 最优估算法 垂直廓线 光学学报
2011, 31(11): 1101007
中国科学院安徽光学精密机械研究所, 环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥230031
利用扫描长程DOAS(差分吸收光谱技术)系统结合气象高塔于2009年7月28日至8月13日开展了测量大气污染物廓线的外场实验, 对北京市大气中的SO2, NO2, O3, HCHO, HONO五种痕量气体进行实时监测, 获得了HCHO等污染物的浓度时间序列及垂直梯度时间序列。 通过分析HCHO气体的垂直分布频率特征, 并结合其他气体及气象数据讨论了大气中HCHO主要来源问题, 监测站点附近大气HCHO的来源中交通排放的一次来源占了很大的比重, 而光化学反应产生的二次来源在每天的特定时段(中午左右的几个小时)对环境HCHO的浓度有较大的贡献。
扫描差分吸收光谱技术(DOAS) 垂直廓线 梯度 来源 canning DOAS HCHO HCHO Vertical profile Gradient Source
1 合肥工业大学化学工程学院, 安徽 合肥 230009
2 可控化学与材料化工安徽省重点实验室, 安徽 合肥 230009
3 中国科学院环境光学与技术重点实验室, 中国科学院安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031
4 合肥工业大学计算机与信息学院, 安徽 合肥 230009
基于扫描长程差分吸收光谱(DOAS)系统于2007年8月27日～9月4日期间对北京市郊区进行了大气污染物HONO和NO2等垂直廓线的连续监测, 详细探讨了HONO, NO2和HONO/ NO2比值的垂直分布特征, 重点研究了HONO的形成途径。 结果显示HONO和NO2浓度随着高度的增加而降低, 而HONO浓度梯度下降的更加剧烈; HONO/NO2比值也随着高度的增加而降低, 表明在地面及近地面NO2与水汽的非均相反应是HONO的主要来源, HONO在近地面附近形成, 然后传输到上层空间。
亚硝酸 垂直廓线 来源 差分吸收光谱(DOAS) 大气污染物 Nitrous acid (HONO) Vertical profile Source Different optical absorption spectroscopy (DOAS) Air pollutant 光谱学与光谱分析
2011, 31(4): 1078
